煤层气甲烷碳同位素的特征及分馏效应 被引量：14

1

作者 李五忠 雍洪 李贵中 《天然气工业》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第11期14-16,共3页

煤层气甲烷碳同位素值记录了煤层气成藏和开发过程中的一些有用信息。为此,测试了我国5个典型盆地、不同煤阶的72个煤层气样品的δ13C1,从热演化过程、生物降解作用、解吸吸附过程、水的溶蚀作用4个方面分析了煤层气甲烷同位素的分馏效... 煤层气甲烷碳同位素值记录了煤层气成藏和开发过程中的一些有用信息。为此,测试了我国5个典型盆地、不同煤阶的72个煤层气样品的δ13C1,从热演化过程、生物降解作用、解吸吸附过程、水的溶蚀作用4个方面分析了煤层气甲烷同位素的分馏效应。结论认为:从煤层气的成藏到开发的整个过程,其甲烷同位素的分馏效应是普遍存在的;根据这一特点,可以帮助判断煤层气的气源与成藏过程、判断煤层气井的开发状态及采收率、判断煤层水的活跃程度,从而更加精确地评价煤层气富集的有利目标区。 展开更多

关键词 煤层气 甲烷同位素 分馏效应 热演化 生物降解 解吸 吸附 水溶作用

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华北上古生界煤层甲烷稳定碳同位素组成与煤层气解吸-扩散效应 被引量：29

2

作者 秦勇 唐修义 叶建平 《高校地质学报》 CAS CSCD 1998年第2期127-132,共6页

华北上古生界浅层煤层甲烷稳定碳同位素具有分布范围广、组成偏轻的总体分布特点，在进入高煤级煤阶段之后开始接近或落入腐殖型常规天然气甲烷稳定同位素分布范畴。该区浅层煤层甲烷稳定碳同位素偏轻的现象主要起源于热力学分馏背景之... 华北上古生界浅层煤层甲烷稳定碳同位素具有分布范围广、组成偏轻的总体分布特点，在进入高煤级煤阶段之后开始接近或落入腐殖型常规天然气甲烷稳定同位素分布范畴。该区浅层煤层甲烷稳定碳同位素偏轻的现象主要起源于热力学分馏背景之上叠加的解吸—扩散效应，由此导致了煤层气原生带→过渡带→解吸带的垂向分带特征。 展开更多

关键词 煤层 甲烷 稳定碳同位素 解吸-扩散效应 煤层气

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塔里木盆地库车坳陷烃源岩热模拟实验中甲烷碳同位素的二阶分馏 被引量：6

3

作者 承秋泉 范明 +1 位作者 黄继文 陈正辅 《石油实验地质》 CAS CSCD 北大核心 2009年第1期101-104,共4页

选用塔里木盆地库车坳陷三叠系和侏罗系的煤、黑色泥岩及碳质泥岩等样品进行了260～540℃之间的生烃热模拟实验，模拟温阶为40℃，并对产物中天然气的碳同位素和实验后的固态产物的镜质体反射率进行了测定，得到了模拟气态烃产物中甲烷... 选用塔里木盆地库车坳陷三叠系和侏罗系的煤、黑色泥岩及碳质泥岩等样品进行了260～540℃之间的生烃热模拟实验，模拟温阶为40℃，并对产物中天然气的碳同位素和实验后的固态产物的镜质体反射率进行了测定，得到了模拟气态烃产物中甲烷的碳同位素与模拟产物成熟度Ro的关系。实验表明，在烃源岩由未成熟到过成熟的演化过程中，甲烷碳同位素存在二阶分馏，在未熟到成熟（Ro〈1．5％）阶段，甲烷碳同位素随温度（成熟度）的增加由重变轻，丽在成熟到过熟阶段，甲烷碳同位素随温度（成熟度）的增加由轻变重，在这2个演化阶段甲烷碳同位素与民均呈线性相关。 展开更多

关键词 碳同位素 模拟实验 二阶分馏 甲烷 气源对比 库车坳陷 塔里木盆地

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硫对甲烷碳同位素分馏的影响 被引量：4

4

作者 雷天柱 张更新 +2 位作者 邱军利 夏燕青 南青云 《石油实验地质》 CAS CSCD 北大核心 2006年第2期173-176,181,共5页

通过热模拟实验,系统研究了单质硫在有机质生成甲烷过程中对其碳同位素分馏的影响。结果表明,在低—中温条件下,对于产自假干酪根和全岩的甲烷来说,单质硫的存在,总体上使其碳同位素值变轻,但在不同温度段对不同母质的影响程度不同。单... 通过热模拟实验,系统研究了单质硫在有机质生成甲烷过程中对其碳同位素分馏的影响。结果表明,在低—中温条件下,对于产自假干酪根和全岩的甲烷来说,单质硫的存在,总体上使其碳同位素值变轻,但在不同温度段对不同母质的影响程度不同。单质硫的存在会导致普遍出现假干酪根甲烷碳同位素值轻于全岩甲烷碳同位素值;单质硫的存在可使全岩系列甲烷碳同位素值随有机质成熟度的增加反而变轻。研究还显示,单质硫主要是作为反应物参予反应从而影响甲烷碳同位素分馏。 展开更多

关键词 单质硫 碳同位素分馏 甲烷 热模拟实验

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略论天然气甲烷碳同位素的累积效应 被引量：8

5

作者 周兴熙 王红军 《石油勘探与开发》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1999年第1期10-12,共3页

对于天然气充注历史和累积效应大体相同的气藏，通常可以建立天然气甲烷碳同位素（δ１３Ｃ１）与其成熟度（源岩）的关系模式。“多阶连续成藏”在古老沉积盆地中是常见现象，其天然气是不同地质阶段生成的不同成熟度气态烃的累积。在... 对于天然气充注历史和累积效应大体相同的气藏，通常可以建立天然气甲烷碳同位素（δ１３Ｃ１）与其成熟度（源岩）的关系模式。“多阶连续成藏”在古老沉积盆地中是常见现象，其天然气是不同地质阶段生成的不同成熟度气态烃的累积。在气源岩母质和成熟作用基本一致的情况下，保存条件越好，气藏中累积的早期生成的低成熟度天然气（低阶组分）越多，其δ１３Ｃ１值越轻；反之，保存条件越差，低阶组分损失越多，或聚气时期既晚又短，则其天然气的δ１３Ｃ１值越重。例如塔里木盆地克拉通区的气藏都以寒武系和奥陶系为主要气源岩，塔中地区保存条件最好（为连续聚气区），塔北轮南和塔西南玛扎塔格地区保存条件差得多（为阶段聚气区），前者天然气的δ１３Ｃ１值比后者要轻４‰～２０‰。天然气累积效应与母质继承效应、热演化分馏效应一样，是控制其δ１３Ｃ１值轻重的重要因素，在使用该参数估计天然气及其气源岩的成熟度时，必须考虑累积效应。图４表１参３（梁大新摘） 展开更多

关键词 天然气 甲烷 碳同位素 累积效应 气藏

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煤层瓦斯解吸扩散过程中甲烷碳同位素分馏动力学模型 被引量：3

6

作者 李伟 杨康 程远平 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第2期849-859,共11页

甲烷在多孔介质煤层中运移时,会发生显著的同位素分馏,目前的模型和机制并不能完全解释瓦斯运移过程中的同位素分馏现象。以不同分子间的竞争吸附作用、扩散能力差异性以及碳同位素分馏解吸-扩散成因等理论为基础,构建了煤层甲烷碳同位... 甲烷在多孔介质煤层中运移时,会发生显著的同位素分馏,目前的模型和机制并不能完全解释瓦斯运移过程中的同位素分馏现象。以不同分子间的竞争吸附作用、扩散能力差异性以及碳同位素分馏解吸-扩散成因等理论为基础,构建了煤层甲烷碳同位素分馏动力学模型。研究结果表明,在解吸过程中,甲烷碳同位素逐渐变重。瞬时同位素值在解吸后期呈指数级变重,累计同位素值随时间的变化与气体的累计脱气量随时间的变化相似。在气体扩散过程中,扩散系数比值(D_(1)/D_(2))对同位素分馏具有显著的控制作用。煤心中吸附气的体积分数占到90%以上,吸附/解吸引起的同位素分馏变化与耦合作用下引起的同位素分馏变化相近,该模型较好的预测了煤心瓦斯解吸中碳同位素分馏试验。甲烷在孔隙中的解吸、扩散是碳同位素发生分馏的重要原因,在此过程中游离气和吸附气引起的同位素分馏具有阶段性。通过该模型的参数与煤心的参数匹配后,可以获得煤心吸附气含量、游离气含量,进而评价煤层瓦斯含量。将该模型应用到煤层钻孔瓦斯抽采过程中,结合现场测试和实验室测试确定模型参数,建立煤层钻孔抽采瓦斯碳同位素值与瓦斯抽采情况的关系。可以判断煤层瓦斯抽采所处的阶段,并计算残余瓦斯含量,为评价煤层瓦斯抽采效果的潜在应用提供理论基础。 展开更多

关键词 甲烷碳同位素分馏 扩散 吸附/解吸 动力学模型 瓦斯抽采

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晋城地区煤层甲烷碳同位素特征及成因探讨 被引量：13

7

作者 段利江 唐书恒 +2 位作者 刘洪林 李贵中 王勃 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第11期1142-1146,共5页

对取自沁水盆地南部晋城地区的煤芯样中的解吸气进行了甲烷碳同位素测定.结果表明,随着解吸过程的进行,1δ3C1值逐渐变重,1δ3C1值和解吸时间呈对数关系,1δ3C1值变重趋势具有先快后慢的阶段性特点.取样条件和取样时间对煤层甲烷碳同位... 对取自沁水盆地南部晋城地区的煤芯样中的解吸气进行了甲烷碳同位素测定.结果表明,随着解吸过程的进行,1δ3C1值逐渐变重,1δ3C1值和解吸时间呈对数关系,1δ3C1值变重趋势具有先快后慢的阶段性特点.取样条件和取样时间对煤层甲烷碳同位素值有较大影响,在某一个时间点所取气样的同位素值不一定代表该井原地气体的同位素值.在采样进行同位素测定时,煤样全部解吸气体的碳同位素的平均值才能代表该井煤层气的原地气同位素值.在实际操作中,可以用罐装煤样气体解吸半量时间点所取气样的同位素值来代表全部解吸气体的同位素平均值.与煤岩热模拟实验所得到的经验公式计算结果比较,晋城地区实测的煤层甲烷碳同位素值偏轻.晋城地区煤层甲烷碳同位素的组成特点受解吸-扩散-运移过程中发生的分馏效应以及其他多种因素的共同制约. 展开更多

关键词 晋城地区 煤层甲烷 碳同位素 组成特征 分馏效应

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关于煤层气甲烷碳同位素值对比的探讨 被引量：16

8

作者 高小康 宋岩 +3 位作者 柳少波 洪峰 姜林 郑永平 《天然气工业》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第6期11-14,共4页

煤层气甲烷碳同位素值有别于常规天然气,具有总体偏轻的特征,其δ13C1分布比较分散,与煤岩成熟度存在一定联系,低煤阶偏轻程度较大。煤层气解吸过程发生同位素分馏,导致δ13C1存在不确定性,给对比分析带来干扰。通过研究不同采集方式(... 煤层气甲烷碳同位素值有别于常规天然气,具有总体偏轻的特征,其δ13C1分布比较分散,与煤岩成熟度存在一定联系,低煤阶偏轻程度较大。煤层气解吸过程发生同位素分馏,导致δ13C1存在不确定性,给对比分析带来干扰。通过研究不同采集方式(密闭解吸、密闭粉碎解吸和井口采集)下δ13C1的变化特征,结合不同的煤层气成因类型和煤岩成熟度,建立不同尺度解吸之间δ13C1的联系。研究表明:δ13C1随解吸程度增加而升高,孔隙游离气影响早期解吸气特征,低煤阶影响表现更明显。采集方式和解吸时间对δ13C1对比结果影响很大,晚期解吸气或较长时间的井口采集气能够代表原地煤层气的特征。对比δ13C1对认识煤层气的运移和富集成藏规律具有重要意义。 展开更多

关键词 煤层气 成因类型 甲烷碳同位素值 成熟度 采集方式 解吸 分馏 井口采集

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页岩释气过程中碳同位素的分馏特征 被引量：7

9

作者 陶成 翟常博 +3 位作者 俞凌杰 申宝剑 王杰 杨华敏 《石油实验地质》 CAS CSCD 北大核心 2020年第1期113-116,共4页

钻井现场开展页岩岩心解吸气同位素监测,由于损失气样品缺失,而不能得到岩心气体释放全过程同位素的变化规律。通过加工岩心甲烷高压饱和-解吸装置,并接入色谱-同位素质谱联机系统,满足在线实时监测解吸气甲烷碳同位素变化的要求。在此... 钻井现场开展页岩岩心解吸气同位素监测,由于损失气样品缺失,而不能得到岩心气体释放全过程同位素的变化规律。通过加工岩心甲烷高压饱和-解吸装置,并接入色谱-同位素质谱联机系统,满足在线实时监测解吸气甲烷碳同位素变化的要求。在此基础上,开展页岩岩心释气的正演模拟实验,发现了解吸气甲烷碳同位素先期稳定、后期变轻后逐渐变重的变化规律,揭示了岩心中游离气和吸附气的相态转化、二者混合比例的动态演化与同位素变化趋势的相关性,表明同位素在页岩气开发状态的示踪方面具有应用潜力。 展开更多

关键词 碳同位素 同位素分馏 甲烷 页岩气

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页岩气解吸过程中气体组分和同位素的变化特征及其地质意义——以鄂西地区二叠系大隆组为例

10

作者 高钧健 黄俨然 +7 位作者 张小涛 沈斌 李世臻 段轲 徐学敏 杨佳佳 王广 杨鹏宇 《地质与勘探》 北大核心 2025年第3期624-635,共12页

近年来,鄂西地区上二叠统大隆组页岩气有重大发现,为深入探讨该地区大隆组页岩对不同组分气体的吸附能力、页岩气成因以及大隆组含气潜力,在鄂西页岩气解吸现场采用排水集气法收集解吸气,并将收集的气体进行组分与碳氢同位素分析。研究... 近年来,鄂西地区上二叠统大隆组页岩气有重大发现,为深入探讨该地区大隆组页岩对不同组分气体的吸附能力、页岩气成因以及大隆组含气潜力,在鄂西页岩气解吸现场采用排水集气法收集解吸气,并将收集的气体进行组分与碳氢同位素分析。研究发现:解吸过程中甲烷组分占比随着解吸时间的增加先下降,当解吸温度达到85℃之后呈上升趋势,乙烷、丙烷、二氧化碳的变化规律与甲烷正好相反;甲乙烷的碳同位素值均显著增加,甲烷碳同位素值由-38.64‰~-30.94‰增长到-22.46‰~-4.56‰,增幅达13.70‰~26.38‰,乙烷增幅较小,但仍从-46.39‰~-36.83‰提升至-36.94‰~-28.24‰,碳同位素呈现倒转现象;甲烷的氢同位素由-151.11‰~-144.81‰增长到-138.82‰~-126.70‰。可以发现大隆组页岩对各组分的吸附能力大小为H_(2)>CO_(2)>C_(3)H_(8)>C_(2)H_(6)>CH_(4)>He,研究区页岩气为高成熟页岩气,由干酪根初次裂解气与原油二次裂解气混合而成,且以干酪根裂解气为主,并且解吸过程中甲烷的氢同位素与页岩气呈正相关关系,二者相关度较高,可作为识别“甜点层”的重点依据。 展开更多

关键词 页岩气 解吸过程 吸附能力 碳同位素分馏 甲烷氢同位素 大隆组 鄂西地区

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热成因甲烷碳同位素分布的形成机制 被引量：7

11

作者 关平 伍天洪 《沉积学报》 CAS CSCD 北大核心 2003年第1期175-182,共8页

很多学者从不同的角度用不同的方法模拟了从有机母质 (包括煤和干酪根等气源 )形成天然气 (甲烷 )时的碳同位素分馏效应 ,建立了碳同位素分馏效应的很多模型 ,同时也讨论了催化作用和成烃后作用对天然气碳同位素的影响。但这些理论模型... 很多学者从不同的角度用不同的方法模拟了从有机母质 (包括煤和干酪根等气源 )形成天然气 (甲烷 )时的碳同位素分馏效应 ,建立了碳同位素分馏效应的很多模型 ,同时也讨论了催化作用和成烃后作用对天然气碳同位素的影响。但这些理论模型和模拟实验结果都还不能完全地拟合自然界中热成因甲烷碳同位素的分布 ,也未能从本质上完全阐明其碳同位素的分馏机制。其原因是各种模型的前提假设都未能完全满足复杂的自然界条件。今后工作的重点应放在用化学动力学的方法建立更完善的模型上 ,同时也应当重点考虑催化作用和成烃后作用对天然气同位素的影响。 展开更多

关键词 形成机制 热成因甲烷 碳同位素 分馏 化学热力学 化学动力学 催化作用 天然气

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热模拟实验甲烷碳同位素演化特征——兼析实验与自然条件下δ^(13)C_1-R_o关系的差异 被引量：1

12

作者 薛罗 徐思煌 +2 位作者 袁彩萍 刘晓霞 李松峰 《石油实验地质》 CAS CSCD 北大核心 2012年第6期617-622,共6页

对珠一坳陷古近系5个泥岩样品进行了热模拟实验,测定了热模拟甲烷碳稳定同位素值。研究发现,热模拟条件下甲烷碳稳定同位素在Ro为1.2%～1.3%之前是随着Ro的增大而减小,之后是随着Ro的增大而增大。用甲烷的碳同位素动力学模型来分析这种&... 对珠一坳陷古近系5个泥岩样品进行了热模拟实验,测定了热模拟甲烷碳稳定同位素值。研究发现,热模拟条件下甲烷碳稳定同位素在Ro为1.2%～1.3%之前是随着Ro的增大而减小,之后是随着Ro的增大而增大。用甲烷的碳同位素动力学模型来分析这种"先减小后增大"的规律,认为这是由13C甲烷(重甲烷)与12C甲烷(轻甲烷)的活化能差异造成的。对比发现,实验条件下与自然条件下甲烷碳稳定同位素与成熟度的关系有明显的差异性,认为这是由"成烃后作用"造成的,其中大规模气体运移将导致碳同位素分馏效果弱化。这对于气田的勘探有较好的指导意义,甲烷碳同位素重,说明气源岩成熟度高、运移体积规模大、大气藏勘探前景较好。 展开更多

关键词 甲烷碳同位素 热模拟实验 动力学模型 活化能 体积效应

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十八烷的裂解动力学研究(I):气态烃组分及其碳同位素演化特征 被引量：17

13

作者 张海祖 熊永强 +2 位作者 刘金钟 廖玉宏 耿安松 《地质学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第4期569-574,共6页

本文通过对纯烃类化合物——正十八烷的动力学模拟实验,阐述了正十八烷裂解过程中气态烃组分及其同位素的演化特征,获得了产自正十八烷的甲烷生成动力学参数。运用动力学参数将模拟实验结果外推到地质条件下,表明由烷烃裂解形成的甲烷... 本文通过对纯烃类化合物——正十八烷的动力学模拟实验,阐述了正十八烷裂解过程中气态烃组分及其同位素的演化特征,获得了产自正十八烷的甲烷生成动力学参数。运用动力学参数将模拟实验结果外推到地质条件下,表明由烷烃裂解形成的甲烷主要生成于150～200℃(Easy%Ro介于1.0%～2.0%)的范围,裂解产生的甲烷、乙烷、丙烷的碳同位素分馏效应与Easy%Ro的关系曲线受升温速率的影响,不能直接应用于地质条件。 展开更多

关键词 动力学研究 裂解过程 碳同位素 演化特征 烃组分 气态 同位素分馏效应 动力学参数 模拟实验

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四川盆地东南部页岩气同位素分馏特征及对产能的指示意义 被引量：17

14

作者 高玉巧 高和群 +3 位作者 何希鹏 丁安徐 张培先 何贵松 《石油实验地质》 CAS CSCD 北大核心 2019年第6期865-870,共6页

页岩气甲烷碳同位素是研究页岩气同位素分馏特征及产出过程的重要指标。选取四川盆地东南部及盆缘转换带内6大区块10口页岩气井上奥陶统五峰组—下志留统龙马溪组页岩,通过现场含气量测试过程中页岩气甲烷碳同位素变化,研究不同压力系... 页岩气甲烷碳同位素是研究页岩气同位素分馏特征及产出过程的重要指标。选取四川盆地东南部及盆缘转换带内6大区块10口页岩气井上奥陶统五峰组—下志留统龙马溪组页岩,通过现场含气量测试过程中页岩气甲烷碳同位素变化,研究不同压力系统、不同小层下甲烷碳同位素分馏特征,探讨页岩气同位素与物性、含气性关系,并结合实际排采数据,对典型页岩气井产出阶段进行划分。页岩气解吸过程中,逐渐升高,甲烷碳同位素逐渐变重;超压页岩气甲烷碳同位素整体较小,从盆缘外部向内部,甲烷碳同位素逐渐变轻。纵向上,随着深度的增加,甲烷同位素整体变轻;页岩孔隙度越大、游离气含量越高、页岩保存条件越好,甲烷碳同位素分馏作用就越不明显。最后,选取武隆向斜L井岩心现场解吸气样,通过甲烷同位素分馏,对页岩气解吸阶段进行划分,并将排采气同位素与现场解吸气同位素进行比对。该井排采气的δ13 C1值对应现场岩心连续解吸0.9 h释放气体的δ13C1值,其采收率约为24.8%,尚处于初期排采阶段。 展开更多

关键词 现场含气量测试 压力系统 甲烷碳同位素 同位素分馏 页岩气 盆缘转换带 四川盆地东南部

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新疆尾闾盐湖滨岸盐碱土中碳酸盐的固碳效应及影响因素 被引量：4

15

作者 张芳 熊黑钢 张兆永 《农业工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第2期122-127,共6页

土壤碳酸盐对现代大气CO_2的截存与土壤中的硅酸盐矿物组成、盐基元素供给、有机碳含量等因子密切相关。该文结合土壤理化性质和碳同位素分馏特性,以新疆艾比湖为例,探讨了干旱区尾闾盐湖滨岸盐碱土中碳酸盐的固碳效应和影响因素,研究... 土壤碳酸盐对现代大气CO_2的截存与土壤中的硅酸盐矿物组成、盐基元素供给、有机碳含量等因子密切相关。该文结合土壤理化性质和碳同位素分馏特性,以新疆艾比湖为例,探讨了干旱区尾闾盐湖滨岸盐碱土中碳酸盐的固碳效应和影响因素,研究结果表明:1)土壤碳酸盐是干旱区最重要的碳库,艾比湖滨岸土壤碳酸盐的平均碳密度是有机碳的4.05倍;2)艾比湖滨岸盐碱土中的δ13CSCC介于-7.9‰～0.3‰之间,δ13CSCC与HCO3-存在良好的线性负相关关系,决定系数高达0.669 9,大气碳以重碳酸盐形式存在是次生碳酸盐淀积的关键环节之一;3)土壤δ13CSCC值与硅酸盐矿物阳起石、绿泥石、伊利石存在着良好的线性负相关关系,δ13CSCC值随着富Ca、Mg、Fe矿物的含量增加明显向负向漂移;4)土壤中有机碳含量越高,生物风化过程越强烈时,δ13CSCC负向漂移越大,土壤碳酸盐截存较多大气中的轻碳;当土壤含盐量超过一定程度时,有机过程受到抑制,土壤碳酸盐则截存较多大气中的重碳。因此,干旱区存在着有机-无机耦合固碳效应,提高干旱区植被覆盖,可以增加有机碳库储量,同时,经有机过程分馏转移到土壤中的CO_2可进一步促进土壤硅酸盐矿物风化,使这部分CO_2不再返回大气,而是以碳酸盐形式被长久固存。 展开更多

关键词 土壤 生态 碳 干旱区尾闾盐湖 成土碳酸盐 碳稳定同位素 分馏固碳效应

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煤层气吸附/解吸分馏的从头计算研究 被引量：6

16

作者 陈润 苏现波 刘国伟 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2007年第2期57-60,共4页

根据13CH4与12CH4在煤表面吸附势能的差异性合理解释煤层气吸附/解吸过程中的碳同位素分馏效应,为煤层气运移聚集过程的预测提供了有效途径.根据已建立的甲烷在煤表面的吸附模型,采用量子化学从头计算的方法计算煤表面甲烷吸附势能,绘... 根据13CH4与12CH4在煤表面吸附势能的差异性合理解释煤层气吸附/解吸过程中的碳同位素分馏效应,为煤层气运移聚集过程的预测提供了有效途径.根据已建立的甲烷在煤表面的吸附模型,采用量子化学从头计算的方法计算煤表面甲烷吸附势能,绘制煤吸附甲烷的势能曲线,发现13CH4在煤表面的吸附势能普遍高于12CH4,也就是说13CH4与12CH4相比具有优先吸附、滞后解吸的特点.这一研究结果与Polanyi吸附势理论的研究结果一致.从而合理解释了煤层气解吸过程中发现的先解吸δ12C甲烷、后解吸δ13C甲烷的现象,也解释了煤层甲烷碳同位素深部重、浅部轻的地质现象;同时计算结果还表明,甲烷在煤表面是以单分子层吸附的. 展开更多

关键词 煤层气 吸附/解吸 甲烷碳同位素分馏效应 从头计算

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常年淹水稻田甲烷产生潜力和产生途径的季节变化 被引量：3

17

作者 朱小莉 黄琼 +3 位作者 宋开付 马静 张广斌 徐华 《土壤学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期503-511,共9页

甲烷的减排问题已成为各国政府和科研人员关注的焦点。稻田是温室气体甲烷的重要排放源,甲烷产生是排放的前提条件,主要有乙酸发酵和CO_(2)/H_(2)还原两条途径。常年淹水稻田甲烷排放量高,减排潜力大,但关于这类稻田甲烷产生途径的季节... 甲烷的减排问题已成为各国政府和科研人员关注的焦点。稻田是温室气体甲烷的重要排放源,甲烷产生是排放的前提条件,主要有乙酸发酵和CO_(2)/H_(2)还原两条途径。常年淹水稻田甲烷排放量高,减排潜力大,但关于这类稻田甲烷产生途径的季节变化规律尚少见报道。于四川省资阳市的常年淹水稻田,采集水稻4个重要生育期(分蘖期、孕穗期、抽穗期、成熟期)的新鲜土样,通过室内厌氧培养试验观测了甲烷产生潜力,并采用稳定性碳同位素方法和氟甲烷(CH_(3)F,2%)抑制法,量化CO_(2)/H_(2)产甲烷的碳同位素分馏系数(α(CO_(2)/CH_(4))),从而定量评估乙酸产甲烷途径的相对贡献率(ƒ_(乙酸))。结果表明:添加CH_(3)F显著降低甲烷产生,甲烷产生潜力在成熟期最大,变化范围为3.22~12.71μg·g^(-1)·d^(-1);产生CH_(4)的δ^(13)C值(δ^(13)CH_(4))为-66.83‰~-59.62‰,较添加CH_(3)F的δ^(13)CH_(4)显著偏正(-90.83‰~-82.26‰);α_(CO_(2)/CH_(4))在分蘖期最大,孕穗期最小,变化范围为1.064~1.076;ƒ_(乙酸)由分蘖期的54%~61%急剧下降至孕穗期的30%~35%,在成熟期又上升至54%~61%。进一步分析发现:甲烷产生潜力的季节变化与土壤溶解性有机碳(DOC)含量的季节变化显著正相关,ƒ_(乙酸)的季节变化与土壤乙酸含量的季节变化显著正相关。综上,常年淹水稻田的甲烷产生潜力和产生途径均存在明显的季节变化,且分别主要受土壤DOC和乙酸含量的影响。 展开更多

关键词 常年淹水稻田 碳同位素分馏 抑制剂氟甲烷 乙酸产甲烷 溶解性有机碳

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吸附势理论在煤层气吸附／解吸中的应用 被引量：54

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作者 苏现波 陈润 +1 位作者 林晓英 宋岩 《地质学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第10期1382-1389,共8页

煤层气的吸附/解吸将导致煤层甲烷碳同位素以及煤层气多组分分馏,使得煤层气富集区预测成为可能;并为揭示注入CO2增强CH4产出提供依据。本文根据Polanyi吸附势理论和实测及收集的等温吸附试验数据,探讨煤层甲烷碳同位素和多组分气体的... 煤层气的吸附/解吸将导致煤层甲烷碳同位素以及煤层气多组分分馏,使得煤层气富集区预测成为可能;并为揭示注入CO2增强CH4产出提供依据。本文根据Polanyi吸附势理论和实测及收集的等温吸附试验数据,探讨煤层甲烷碳同位素和多组分气体的分馏。通过研究,得到如下两个结论:①13CH4在煤表面的吸附势普遍高于12CH4,也就是说13CH4与12CH4相比具有优先吸附、滞后解吸的特点。这种差异具有随压力增加而增加的特点。②煤层气吸附/解吸过程中CH4和CO2的分馏可归纳为以下3种情形:a.CO2和CH4的吸附/解吸等温线不相交,CO2的吸附势大于等于CH4,在CO2和CH4吸附势接近的中压阶段(1～2.5MPa)不利于注CO2驱CH4,高压、低压阶段均有利;b.因CH4的吸附/解吸等温线相交造成CH4和CO2的吸附特性曲线相交,在高压条件(>2.5MPa)下利于注CO2驱CH4;c.因CO2的吸附/解吸等温线相交造成CH4和CO2的吸附特性曲线相交,在高压条件(>2.5MPa)下利于注CO2驱CH4。吸附势理论的引入为定量评价注入二氧化碳驱甲烷工艺参数和有利储层的选择提供了方法,并揭示了在高压条件(>2.5MPa)下总是有利于向煤层注入CO2强化CH4产出。 展开更多

关键词 吸附势理论 甲烷碳同位素 多组分气体 吸附-解吸 分馏效应

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天然气运移物理模拟实验及其结果 被引量：10

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作者 史基安 卢龙飞 +2 位作者 王金鹏 王琪 王雷 《天然气工业》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第12期32-34,共3页

运用自行设计的天然气运移物理模拟装置 ,研究天然气在运移过程中所发生的组分分异和碳同位素分馏特征 ,目的是了解天然气在不同疏导层运移过程中所发生的组分及同位素变化规律。实验结果表明 ,天然气在运移过程中发生了比较明显的成分... 运用自行设计的天然气运移物理模拟装置 ,研究天然气在运移过程中所发生的组分分异和碳同位素分馏特征 ,目的是了解天然气在不同疏导层运移过程中所发生的组分及同位素变化规律。实验结果表明 ,天然气在运移过程中发生了比较明显的成分色层效应和碳同位素分馏现象 ,粘土矿物对天然气中重烃组分具有较强的束缚能力 ,甲烷碳同位素对运移条件及过程较为敏感。 展开更多

关键词 运移 碳同位素 物理模拟实验 分馏 分异 天然气 粘土矿物 组分 甲烷 变化机理

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试论适合叠合盆地的油源对比方法 被引量：19

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作者 常象春 王明镇 韩作振 《地球科学与环境学报》 CAS 2004年第4期32-36,共5页

　应用谱图形态、碳同位素分布、生标参数和多元统计法,对叠合盆地的油源对比研究进行了分析对比,发现谱图直接对比,虽简单明了,但叠合盆地的成藏特征会使得一些不具成因联系的样品具相似谱图,或有成因联系的样品谱图差别却较大;碳同位... 　应用谱图形态、碳同位素分布、生标参数和多元统计法,对叠合盆地的油源对比研究进行了分析对比,发现谱图直接对比,虽简单明了,但叠合盆地的成藏特征会使得一些不具成因联系的样品具相似谱图,或有成因联系的样品谱图差别却较大;碳同位素分布亦较直观,但分馏效应使得判别时偏离值不易把握;生标参数虽具成因意义,但受多因素影响;生标参数组合能同时全面反映各控制因素;分段成熟度可以有效地判识混源油;多元统计法既能处理大量样品又能清楚界定相关性。结果表明,多因素生标参数组合、分段成熟度和多元统计法是适合于叠合盆地油源对比的有效方法。 展开更多

关键词 成因联系 叠合盆地 碳同位素 油源对比 成藏特征 判识 控制因素 混源油 分馏效应 多因素

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