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Ni-Ag双原子团簇催化甲烷干法重整反应的理论研究 被引量：1
1
作者 刘佳 慕红梅 +3 位作者 张明明 李文雅 李东东 张建辉 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2025年第3期13-20,共8页
甲烷干重整制合成气是将温室气体转换为合成气的有效途径,兼具环境效益和经济效益.本文采用密度泛函理论方法对Ni-Ag双原子团簇催化甲烷干重整反应的体系进行理论研究,对势能面上各驻点进行了全几何参数优化,通过频率分析确认了过渡态,... 甲烷干重整制合成气是将温室气体转换为合成气的有效途径,兼具环境效益和经济效益.本文采用密度泛函理论方法对Ni-Ag双原子团簇催化甲烷干重整反应的体系进行理论研究,对势能面上各驻点进行了全几何参数优化,通过频率分析确认了过渡态,并通过内禀反应坐标方法进行了验证,得出各基元反应的能量最低路径.研究结果对于理解在Ni上引入第二种金属Ag形成双原子团簇催化甲烷干法重整的理论研究有一定的意义,并为下一步实验研究提供理论基础. 展开更多
关键词 甲烷干重整 Ni-Ag双原子团簇 密度泛函理论 活化能
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催化甲烷-二氧化碳干重整技术现状及催化剂研究进展
2
作者 李学琴 王庚益 +3 位作者 魏潇 刘鹏 王志伟 雷廷宙 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期69-76,共8页
为应对全球气候变化和推动可持续发展,甲烷(CH_(4))-二氧化碳(CO_(2))干重整(DRM)具有环保和经济效益高的特点,成为化工产业的重要发展方向。该技术不仅能够有效减少温室气体排放,还能将CH_(4)与CO_(2)转化为高价值的化工原料,为费托合... 为应对全球气候变化和推动可持续发展,甲烷(CH_(4))-二氧化碳(CO_(2))干重整(DRM)具有环保和经济效益高的特点,成为化工产业的重要发展方向。该技术不仅能够有效减少温室气体排放,还能将CH_(4)与CO_(2)转化为高价值的化工原料,为费托合成等工业应用提供优质的合成气,在环境保护与资源利用方面具有重要的实际意义。统计了国内外关于DRM发文情况,探讨了DRM反应机理及其反应热力学,从添加金属助剂和控制载体间的相互作用等方面综述了DRM催化剂的类型及研究进展,分析了DRM技术存在的问题,并针对现存的问题提出了相应的改进措施。从2000年起,与DRM相关的文献数量逐年增大,近两年稍有所回落,研究内容和方向更加深入和多元化。现有DRM催化剂存在成本高、易积炭和烧结等问题,可通过添加合适的助剂、氮掺杂和活性炭改性等方式得以优化。但是DRM反应需要在较高温度下进行,能耗较大,对设备要求较高,并且反应过程中气体的流速、压力和n(CH_(4))/n(CO_(2))对反应效率有显著影响。今后的研究中,应更加注重绿色、可持续和高性能DRM催化剂及反应器的开发和优化。 展开更多
关键词 甲烷 二氧化碳 干重整技术 反应机理 催化剂
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氮化硼协同低温等离子体催化甲烷干重整性能研究
3
作者 李原玲 郭京京 +3 位作者 唐晨心 戴静 任哲敏 郭少青 《现代化工》 北大核心 2025年第6期105-111,共7页
介质阻挡放电(DBD)等离子体与氮化硼(BN)的协同作用为甲烷干重整(DRM)反应低温高效运行和对于温室气体CO_(2)和CH_(4)的资源化利用提供了一种潜在的替代方案。采用不同温度(800、900、1000、1050℃)热解氮化硼,并将其与DBD等离子体协同... 介质阻挡放电(DBD)等离子体与氮化硼(BN)的协同作用为甲烷干重整(DRM)反应低温高效运行和对于温室气体CO_(2)和CH_(4)的资源化利用提供了一种潜在的替代方案。采用不同温度(800、900、1000、1050℃)热解氮化硼,并将其与DBD等离子体协同催化DRM反应。对所制备的材料进行一系列表征分析,考察其与DBD协同催化DRM反应制合成气(H_(2)和CO)的反应性能。结果表明,BN_1000表现出最高的催化性能。TEM和N_(2)吸脱附曲线的孔径分析结果表明,1000℃热解的BN材料中丰富的孔隙结构促进了CO_(2)的吸附和低阻力扩散,从而提高了DRM反应中进料气的转化率,而其B—O键的存在也增强了合成气的选择性。 展开更多
关键词 甲烷干重整 等离子体催化 氮化硼 热解温度 孔隙结构 B—O键
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甲烷干重整制合成气反应水滑石衍生Ni基催化剂的研究进展
4
作者 钟家伟 林炜婷 +3 位作者 黄心宇 翁福建 卢鹏印 黄振 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期60-68,共9页
甲烷干重整是利用两种温室气体(CH_(4)、CO_(2))生成高附加值合成气的反应,对缓解温室气体排放和提高CH_(4)、CO_(2)利用程度具有重要意义。Ni基催化剂是最为常见的甲烷干重整催化剂,但面临着积碳、烧结,从而导致催化剂失活的问题。水... 甲烷干重整是利用两种温室气体(CH_(4)、CO_(2))生成高附加值合成气的反应,对缓解温室气体排放和提高CH_(4)、CO_(2)利用程度具有重要意义。Ni基催化剂是最为常见的甲烷干重整催化剂,但面临着积碳、烧结,从而导致催化剂失活的问题。水滑石衍生Ni基催化剂的比表面积较大、酸碱性和组分可调节,被广泛应用于甲烷干重整反应。首先,系统讨论了甲烷干重整反应的机理及甲烷干重整催化剂的失活机制。接下来,深入阐述了水滑石衍生Ni基催化剂的制备方法及其在甲烷干重整反应中的应用,具体分析了水滑石衍生Ni基催化剂的组成、助剂组分和制备方法与条件对催化剂抗积碳和抗烧结能力的影响。最后,从Ni基亚纳米/单原子催化剂、少层/单层水滑石衍生Ni基催化剂和水滑石衍生Ni基多功能催化剂等方面出发,提出了水滑石衍生Ni基催化剂研究方向,可为开发适用于C1小分子(CH_(4)、CO_(2)等)催化转化的高效稳定Ni基纳米/亚纳米催化剂提供进一步的指导。 展开更多
关键词 甲烷干重整 合成气 水滑石 NI基催化剂
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限域型催化剂Ni@S_(2)对甲烷干重整反应性能影响
5
作者 朱继成 杨期鑫 +4 位作者 梁浩权 王增坤 欧阳富贵 邸婧 盖希坤 《无机盐工业》 北大核心 2025年第2期138-146,共9页
甲烷干重整反应(DRM)能够合理利用CO_(2)和CH_(4)两种温室气体,生产出环保清洁的燃料CO和H_(2),然而该工艺所使用的镍基催化剂在高温下易发生积炭和烧结,难以满足工业化生产的需求。基于此,采用研磨晶化法制备了限域型Ni@S_(2)(Silicali... 甲烷干重整反应(DRM)能够合理利用CO_(2)和CH_(4)两种温室气体,生产出环保清洁的燃料CO和H_(2),然而该工艺所使用的镍基催化剂在高温下易发生积炭和烧结,难以满足工业化生产的需求。基于此,采用研磨晶化法制备了限域型Ni@S_(2)(Silicalite-2)催化剂。结果表明,限域型Ni@S_(2)催化剂呈现出橄榄状晶体结构,比表面积大,孔径分布窄,且NiO纳米颗粒均匀地分散在Silicalite-2骨架中,NiO平均晶粒尺寸约为4.63nm。在700℃下进行6h的甲烷干重整反应[进料流速Fin=40mL/min,V(CH_(4))∶V(CO_(2))∶V(Ar)=44∶44∶12],相较于负载型催化剂10Ni/SiO_(2),限域型10Ni@S_(2)催化剂的CH_(4)瞬时转化率从65.51%提高至91.91%,CO_(2)的瞬时转化率从71.89%提高至91.14%,积炭率从16.30%降低至1.20%。催化剂优异的催化性能和稳定性得益于其限域结构,不仅避免了活性组分烧结,降低了NiO的颗粒尺寸,还提高了金属与载体间的相互作用力。该研究为低成本、高稳定性的镍基催化剂的开发开辟了新的方向。 展开更多
关键词 研磨晶化法 甲烷干重整反应 Silicate-2沸石 限域型催化剂 积炭
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Ni@SiO_(2)核壳型催化剂上孔调控对甲烷干重整催化性能的影响 被引量：1
6
作者 冯文磊 杨文师 +3 位作者 陈健勇 王超 陈颖 罗向龙 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第6期9-16,44,共9页
采用油包水微乳液法制备了Ni@SiO_(2)核壳型催化剂,并添加梯度物质的量的十六烷基三甲基溴化铵(C_(16)TAB)进行后处理,制备了具有不同多孔结构的Ni@SiO_(2)-xC_(16)系列催化剂。结合N_(2)吸/脱附、XRD、TEM、H_(2)-TPR、XPS和Raman光谱... 采用油包水微乳液法制备了Ni@SiO_(2)核壳型催化剂,并添加梯度物质的量的十六烷基三甲基溴化铵(C_(16)TAB)进行后处理,制备了具有不同多孔结构的Ni@SiO_(2)-xC_(16)系列催化剂。结合N_(2)吸/脱附、XRD、TEM、H_(2)-TPR、XPS和Raman光谱等表征方法对催化剂进行了分析,探究了Ni@SiO_(2)-xC_(16)外壳上孔结构对催化剂活性、稳定性以及抗积炭性能的影响。结果表明,Ni@SiO_(2)-xC_(16)具有更大的比表面积和更丰富的孔结构,有助于提高Ni颗粒的分散度和限制Ni颗粒尺寸小于5 nm,并强化Ni颗粒与载体的相互作用。在50 h的稳定性测试中,Ni@SiO_(2)的初始CH_(4)转化率低(68.5%)且稳定性弱,而经过C_(16)TAB后处理的Ni@SiO_(2)-2C_(16)和Ni@SiO_(2)-3C_(16)则具有高初始CH4转化率(均约84.1%)及高稳定性,产物中n(H_(2))/n(CO)超过0.97,且几乎没有发生失活。经进一步研究发现,Ni@SiO_(2)-xC_(16)中碳物种的类型发生改变,由大量难以消除的石墨碳转化为少量容易清除的无序碳,因此,Ni@SiO_(2)-xC_(16)的抗积炭与抗烧结性能得到了提升。 展开更多
关键词 甲烷干重整 Ni@SiO_(2) 多孔结构 抗积炭性能
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煤焦-Ni复合物催化甲烷干重整及其反应后形成碳材料的电化学性能研究
7
作者 周娅兰 王建友 +3 位作者 杨文成 张磊 张建波 马晓迅 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第6期54-62,共9页
甲烷干重整(DRM)反应能够将CH_(4)和CO_(2)两种温室气体转化为合成气,具有突出的环境和经济效益。但DRM反应过程的高温条件和产出的积炭易造成Ni等金属催化剂的失活,限制了其在工业上的应用。中低温煤热解半焦(简称“煤焦”)具有作为高... 甲烷干重整(DRM)反应能够将CH_(4)和CO_(2)两种温室气体转化为合成气,具有突出的环境和经济效益。但DRM反应过程的高温条件和产出的积炭易造成Ni等金属催化剂的失活,限制了其在工业上的应用。中低温煤热解半焦(简称“煤焦”)具有作为高效Ni基催化剂载体的良好潜力。为了提升DRM反应性能并促进煤焦利用,设计并制备了一种煤焦-Ni复合物,以K_(2)CO_(3)为助剂,考察了DRM反应性能、煤焦-Ni复合物在反应后形成碳材料的表面结构特征及其用作超级电容器电极材料的性能。研究发现,当m(煤焦):m(K_(2)CO_(3)):m(Ni)=1.00:1.00:0.05、DRM反应温度为850℃时,CH_(4)和CO_(2)初始转化率分别达71%和72%。优化反应条件(催化剂的Ni负载量、反应温度和反应时间)后,以煤焦-Ni复合物在反应后形成的碳材料为超级电容器电极材料可表现出优良的电化学性能,其中,CC-2在扫描速率为5 mV/s时,比电容为136 F/g;在电流密度为1 A/g时,比电容为143 F/g。本研究为DRM和煤焦的协同转化利用、反应后碳材料(反应中作为催化剂或催化剂载体)的回收利用提供了潜在路径。 展开更多
关键词 甲烷干重整 煤焦 NI 电极材料 比电容
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Ce改性Ni/MnO_(x)催化剂用于甲烷干重整的研究
8
作者 施冰梅 储伟 蔡国兵 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期199-204,共6页
采用氧化还原沉淀法制备了系列xCe(100-x)MnO_(x)(简记为xC(100-x)M,x分别为0、10%、30%、50%、80%、100%)复合氧化物,通过浸渍法负载Ni制备Ni/xC(100-x)M系列催化剂。以CH_(4)干重整反应制合成气为模型反应,研究Ce与Mn质量比对Ni/CeMnO... 采用氧化还原沉淀法制备了系列xCe(100-x)MnO_(x)(简记为xC(100-x)M,x分别为0、10%、30%、50%、80%、100%)复合氧化物,通过浸渍法负载Ni制备Ni/xC(100-x)M系列催化剂。以CH_(4)干重整反应制合成气为模型反应,研究Ce与Mn质量比对Ni/CeMnO_(x)催化剂活性的影响。结果表明,在Ni/MnO_(x)催化剂中引入Ce助剂,提高了催化剂的比表面积和表面碱性位点数量,改善了催化剂的还原能力。在系列Ni/CeMnO_(x)催化剂中,Ce与Mn质量比对反应活性有着显著的影响,Ce质量分数的增加有利于提高CH_(4)和CO_(2)转化率,在反应温度为700℃和V(CH_(4))/V(CO_(2))=1∶1的条件下,Ni80C20M催化剂的CH_(4)和CO_(2)转化率相对较高,CH_(4)转化率为73.90%,CO_(2)转化率为79.38%。 展开更多
关键词 甲烷干重整 合成气 NI基催化剂 Ce助剂 复合氧化物
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载体形貌调控Ni基催化剂甲烷干重整反应性能的研究 被引量：1
9
作者 李真薇 李玉峰 +3 位作者 陈杰 胥月兵 刘冰 刘小浩 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第8期57-65,共9页
甲烷干重整(DRM)反应对于温室气体CO_(2)和CH_(4)的共转化利用具有重要的研究意义。然而,该反应在实际应用中面临着催化剂容易积碳而失活的问题。通过制备花状、颗粒状以及片状MgO负载的Ni基催化剂,考察了载体形貌对催化剂DRM反应性能... 甲烷干重整(DRM)反应对于温室气体CO_(2)和CH_(4)的共转化利用具有重要的研究意义。然而,该反应在实际应用中面临着催化剂容易积碳而失活的问题。通过制备花状、颗粒状以及片状MgO负载的Ni基催化剂,考察了载体形貌对催化剂DRM反应性能的影响,并结合XRD、SEM、H_(2)-TPR、CO_(2)-TPD和TG等表征手段对其影响机制进行了阐述。结果表明,在温度为800℃、空速为54000 mL/(g·h)下,经过50 h反应后,花状MgO负载的Ni基催化剂的CO_(2)和CH_(4)的平均转化率分别达到了90.2%和82.3%,n(H_(2))/n(CO)的平均值为0.93,与颗粒状和片状MgO负载的催化剂相比,具有较高的活性、稳定性和抗积碳性能。这是由于花状MgO负载的Ni基催化剂具有较高的比表面积,有利于活性金属的分散。同时,花状MgO表面存在更多的碱性位点,有利于CO_(2)的吸附活化,增强催化剂抗积碳性能,提高DRM反应活性与稳定性。 展开更多
关键词 甲烷干重整 载体形貌 NI基催化剂 积碳 催化性能
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太阳能驱动甲烷干重整Ni泡沫反应器的设计与优化 被引量：1
10
作者 秦宁 赵露露 +1 位作者 穆泽垲 郑雪蓉 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第5期72-80,共9页
太阳能驱动甲烷干重整转化技术可将CO_(2)和CH_(4)协同转化为燃料,是实现太阳能储存和CO_(2)减排的有效途径。多孔泡沫反应器因具有良好的热导率、较高的机械强度和气体渗透性,而成为太阳能驱动甲烷干重整转化技术规模化应用的研究热点... 太阳能驱动甲烷干重整转化技术可将CO_(2)和CH_(4)协同转化为燃料,是实现太阳能储存和CO_(2)减排的有效途径。多孔泡沫反应器因具有良好的热导率、较高的机械强度和气体渗透性,而成为太阳能驱动甲烷干重整转化技术规模化应用的研究热点。通过计算流体动力学模拟(CFD)研究了入口条件对反应器反应性能的影响。结果表明,入射总辐射量为130.8 W、入口流速为0.85 L/min时反应器反应性能最好,CH_(4)、CO_(2)转化率和光-燃料效率分别为79.73%、87.53%和37.03%。通过CFD耦合遗传算法(GA)对均匀多孔Ni泡沫反应器(简称“Ni泡沫反应器”)的孔结构与反应性能之间的关系进行了研究。结果表明,增大孔隙率可以在一定程度内提高Ni泡沫反应器的反应性能,而随着孔径的增大,反应性能先提高后降低,其中当孔隙率为0.93、孔径为1.72 mm时获得的Ni泡沫反应器(结构3)具有最优的反应性能,其CH_(4)、CO_(2)转化率和光-燃料效率分别为83.55%、89.53%和46.47%。之后提出两种双梯度渐变孔径Ni泡沫反应器的设计优化策略(分别为孔径轴向上由大变小、径向上由小变大渐变(结构1)和孔径轴向、径向上都由大到小渐变(结构2))。与结构3相比,结构1有助于辐射深入的同时保证中心区域温度更高,光-燃料效率为55.00%;结构2有助于太阳能的逐步吸收,进而提高温度均匀性,光-燃料效率为52.20%。 展开更多
关键词 甲烷干重整 太阳能 泡沫反应器 计算流体力学 遗传算法
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镁含量对Ni/MgAl_(2)O_(4)催化剂甲烷干重整反应性能的影响 被引量：1
11
作者 吕帅帅 徐成 +9 位作者 张荣俊 李红伟 刘英硕 文富利 侯朝鹏 孙霞 汪天也 吴玉 徐润 夏国富 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期313-322,共10页
本研究采用溶剂蒸发自组装法制备了不同Mg含量的镁铝尖晶石(MgAl_(2)O_(4))载体,随后负载了金属Ni,并将该催化剂(Ni/x-MAO)应用于甲烷干重整制合成气反应。结合X射线衍射、氮气物理吸附-脱附和透射电镜等表征对催化剂的结构性质进行了分... 本研究采用溶剂蒸发自组装法制备了不同Mg含量的镁铝尖晶石(MgAl_(2)O_(4))载体,随后负载了金属Ni,并将该催化剂(Ni/x-MAO)应用于甲烷干重整制合成气反应。结合X射线衍射、氮气物理吸附-脱附和透射电镜等表征对催化剂的结构性质进行了分析,发现适量Mg的加入(10%-15%)有利于提高载体的比表面积,并形成耐高温的有序介孔结构。该结构可以将Ni颗粒限域在孔道内,有利于形成高分散、小晶粒的活性物种,其在高温反应下不易烧结。同时,H2-TPR和XPS结果表明,10%-15%的Mg含量有利于增强Ni与MgAl_(2)O_(4)的金属-载体相互作用,有效抑制Ni烧结,且其表面的活性氧物种有效抑制了积炭生成。在性能评价中,10%-15%Mg含量的Ni/MgAl_(2)O_(4)催化剂呈现出优异的CH4和CO_(2)转化率,在180 h的长周期活性评价期间,Ni/15-MAO催化剂的CH4和CO_(2)转化率分别保持在92.6%和92.5%左右,同时积炭量仅为0.89%,且反应后的Ni颗粒尺寸变化不大。 展开更多
关键词 甲烷干重整反应 有序介孔MgAl_(2)O_(4) 镍基催化剂
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镍钴双原子团簇催化甲烷干重整反应机理及其动力学研究
12
作者 张建辉 何启容 +3 位作者 慕红梅 刘佳 李文雅 冷艳丽 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期150-158,共9页
本研究采用密度泛函理论方法对NiCo双原子团簇催化甲烷干法重整反应的体系进行了计算研究。通过计算结果得出甲烷脱氢、二氧化碳活化、C^(*)和CH^(*)的氧化、H2和H2O的生成四个反应过程可能的反应路径。最后,运用能量跨度模型分析循环... 本研究采用密度泛函理论方法对NiCo双原子团簇催化甲烷干法重整反应的体系进行了计算研究。通过计算结果得出甲烷脱氢、二氧化碳活化、C^(*)和CH^(*)的氧化、H2和H2O的生成四个反应过程可能的反应路径。最后,运用能量跨度模型分析循环反应的动力学信息,发现298K时甲烷脱氢过程中不易生成C^(*)。913 K时甲烷脱氢过程决速中间体由IM1-1变成了IM6-1、决速过渡态由TS78-1变成了TS56-1;虽然可以生成C^(*),但能量跨度的减小加快了C^(*)和CH^(*)的消去。本工作可以了解NiCo双原子团簇催化甲烷干法重整的作用机理,为实验研究提供理论基础。 展开更多
关键词 甲烷干重整 镍钴双原子团簇 反应机理 能量跨度模型
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基于3D打印技术对甲烷干重整结构催化剂的优化研究
13
作者 张光才 张津津 +2 位作者 宋健 薛志伟 杨乃涛 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期113-117,124,共6页
采用立体光固化(Stereo Lithography Appearance,SLA)3D打印技术制备了直通道圆孔蜂窝、波纹通道方孔蜂窝与金字塔斜边框架拓扑3种不同结构的α-Al_(2)O_(3)支撑体。各项物理参数表明金字塔斜边框架拓扑结构的α-Al_(2)O_(3)支撑体以最... 采用立体光固化(Stereo Lithography Appearance,SLA)3D打印技术制备了直通道圆孔蜂窝、波纹通道方孔蜂窝与金字塔斜边框架拓扑3种不同结构的α-Al_(2)O_(3)支撑体。各项物理参数表明金字塔斜边框架拓扑结构的α-Al_(2)O_(3)支撑体以最小的质量(1.90 g)达到了最大的表面积(8342 mm^(2)),实现了催化剂的轻量化。通过浸渍法在3种支撑体表面负载硝酸镍并煅烧后得到NiAl_(2)O_(4)(镍铝尖晶石)结构催化剂。结果表明,在甲烷干重整反应(DRM)中,金字塔斜边框架拓扑NiAl_(2)O_(4)结构催化剂表现出最优的催化性能,在950℃时对CH4、CO_(2)的转化率可达97.50%、99.07%。 展开更多
关键词 结构催化剂 3D打印 甲烷干重整 镍铝尖晶石
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甲烷干重整催化剂Ni/Al_2O_3表面积炭表征与分析 被引量：25
14
作者 徐军科 李兆静 +2 位作者 汪吉辉 周伟 马建新 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第2期253-260,共8页
用蒸发法制备了Ni/Al2O3催化剂及浸渍法制备了Ni/α-Al2O3和Ni/γ-Al2O3催化剂,并与商品天然气水蒸气重整催化剂Z118Y一起进行了甲烷干重整实验,考察了各催化剂上表面积炭行为.通过H2程序升温还原(H2-TPR)、BET(Brunauer-Emmett-Teller... 用蒸发法制备了Ni/Al2O3催化剂及浸渍法制备了Ni/α-Al2O3和Ni/γ-Al2O3催化剂,并与商品天然气水蒸气重整催化剂Z118Y一起进行了甲烷干重整实验,考察了各催化剂上表面积炭行为.通过H2程序升温还原(H2-TPR)、BET(Brunauer-Emmett-Teller)比表面积分析、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、热重-差式扫描量热(TG-DSC)、程序升温氢化(TPH)等表征手段对催化剂表面沉积炭的特性进行了表征.结果表明,各催化剂上至少存在三种形式的碳物种:无定形碳、丝状碳及石墨碳.由于载体性质不同,各催化剂上沉积炭的种类及其含量有所差别.Z118Y、Ni/Al2O3及Ni/α-Al2O3催化剂上主要沉积丝状炭,而Ni/γ-Al2O3催化剂上则主要是石墨碳.Ni/γ-Al2O3催化剂中金属Ni颗粒较小(小于15nm)、粒径分布范围较窄、分散性较好,能减少催化剂表面炭的沉积,有效地抑制丝状碳的生长. 展开更多
关键词 镍 氧化铝 甲烷干重整 沉积炭 物种
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载体类型对Ni基催化剂甲烷干重整反应性能的影响 被引量：21
15
作者 张荣俊 夏国富 +3 位作者 李明丰 吴玉 聂红 李大东 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第11期1359-1365,共7页
以不同载体负载NiO制备了甲烷干重整催化剂并对所制备的催化剂采用等温氮气吸附、XRD、H2-TPR、H2化学吸附等进行了表征。结果表明,载体性质对NiO的存在状态影响较大。SiO2、TiO2以及ZrO2与NiO的相互作用较弱,催化剂易于被还原活化,而... 以不同载体负载NiO制备了甲烷干重整催化剂并对所制备的催化剂采用等温氮气吸附、XRD、H2-TPR、H2化学吸附等进行了表征。结果表明,载体性质对NiO的存在状态影响较大。SiO2、TiO2以及ZrO2与NiO的相互作用较弱,催化剂易于被还原活化,而正是由于其与NiO的弱相互作用,导致活性金属在反应过程中易迁移聚集而失活。Al2O3和MgO均与NiO有强相互作用,易分别生成NiAl2O4尖晶石和NiO-MgO固溶体,导致其难以被还原活化。经MgO改性的Al2O3载体不仅具有较大的比表面积,而且与NiO的相互作用强度适中,这有利于NiO的分散和稳定,以其为载体制备的催化剂在较高空速下表现出优异的催化反应活性和稳定性,催化剂连续稳定运行100 h不失活。 展开更多
关键词 甲烷 二氧化碳 干重整 合成气 载体效应
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甲烷干重整制氢研究进展 被引量：10
16
作者 徐军科 任克威 +3 位作者 王晓蕾 周伟 潘相敏 马建新 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2008年第6期53-60,共8页
甲烷干重整制氢技术可应用于天然气制氢,尤其是富含甲烷和二氧化碳的沼气制氢,具有环境与经济的双重效益。本文介绍了近年来用于甲烷干重整制氢的催化剂活性组分、载体、助剂、制备方法、抗积炭性、操作参数及反应机理等方面的研究进展。
关键词 甲烷 干重整 制氢 进展 沼气
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滑动弧促进甲烷干重整电弧图像及电参数分析 被引量：12
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作者 李晓东 张明 +2 位作者 朱凤森 张浩 薄拯 《高电压技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第6期2022-2029,共8页
为充实旋转滑动弧促进甲烷干重整技术的相关研究,利用高速摄影和示波器,研究了磁场和气流协同驱动的滑动弧的物理特性。通过电弧图像和电参数图像,分析滑动弧CO2放电随磁场有无、流量变化的关系,并对总体积流量6 L/min下,甲烷干重整随CH... 为充实旋转滑动弧促进甲烷干重整技术的相关研究,利用高速摄影和示波器,研究了磁场和气流协同驱动的滑动弧的物理特性。通过电弧图像和电参数图像,分析滑动弧CO2放电随磁场有无、流量变化的关系,并对总体积流量6 L/min下,甲烷干重整随CH4/CO2比例变化时滑动弧的物理特性进行了分析。研究表明:磁驱动可以提高滑动弧旋转速度,增大等离子体区域和非平衡态程度;总进气体积流量6 L/min,甲烷体积分数为30%时,干重整反应剧烈,电弧弧长周期性变化,电弧与电极有多触点现象,且会发生触点漂移。 展开更多
关键词 合成气 甲烷干重整 等离子体 滑动弧 切向气流 磁场
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制备方法对甲烷干重整催化剂Ni/La_2O_3/Al_2O_3结构及性能的影响 被引量：13
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作者 徐军科 任克威 +4 位作者 周伟 王晓蕾 李兆静 潘相敏 马建新 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第4期473-479,共7页
采用浸渍法及蒸发法制备了Ni/La2O3/Al2O3催化剂,考察了制备方法对其结构及甲烷干重整催化性能的影响。通过XRD、H2-TPR、BET、TEM、TG-DSC等方法对催化剂进行了表征。结果表明,浸渍法制备的催化剂具有较好的Ni分散性、更均匀的粒径分布... 采用浸渍法及蒸发法制备了Ni/La2O3/Al2O3催化剂,考察了制备方法对其结构及甲烷干重整催化性能的影响。通过XRD、H2-TPR、BET、TEM、TG-DSC等方法对催化剂进行了表征。结果表明,浸渍法制备的催化剂具有较好的Ni分散性、更均匀的粒径分布,较大的比表面积及更优的孔结构,从而具有更好的Ni抗烧结能力及抗积炭性。浸渍法制备的催化剂平均积炭速率很低,约为0.673 7mg/(gcat.h),相当于蒸发法制备催化剂的21%。活性测试结果表明,浸渍法制备的催化剂上CH4、CO2转化率及H2、CO选择性比蒸发法制备的催化剂分别高约5%、10%及4%、3%,具有更好的稳定性。 展开更多
关键词 制备方法 甲烷干重整 氧化镧 镍 氧化铝 催化剂结构
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镍盐前驱体对Ni/SBA-15催化剂上甲烷干重整反应性能的影响 被引量：10
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作者 张腾飞 王明智 +5 位作者 王一茹 张秋林 段言康 刘启宪 宋忠贤 刘昕 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第1期42-48,共7页
研究了不同镍盐前驱体(硝酸镍、乙酸镍和氯化镍)制备的Ni/SBA-15催化剂对甲烷干重整反应催化性能的影响。与硝酸镍和氯化镍相比,以乙酸镍为前驱体制备的催化剂在不同反应温度下具有优异的催化活性,在700℃下,经过20 h连续的稳定性测试,... 研究了不同镍盐前驱体(硝酸镍、乙酸镍和氯化镍)制备的Ni/SBA-15催化剂对甲烷干重整反应催化性能的影响。与硝酸镍和氯化镍相比,以乙酸镍为前驱体制备的催化剂在不同反应温度下具有优异的催化活性,在700℃下,经过20 h连续的稳定性测试,催化剂仍表现出良好的稳定性和选择性。利用N_2吸附-脱附、XRD、XPS、H_2-TPR和TG对催化剂结构、表面物种和还原性等进行分析。结果表明,乙酸镍制备的Ni/SBA-15催化剂具有较低的NiO结晶度以及良好的分散度、优越的氧化还原性能和抗积碳性能。此外,活性组分Ni与载体SBA-15之间的相互作用有利于其良好的催化活性。 展开更多
关键词 SBA-15 Ni/SBA-15 甲烷干重整 镍盐前驱体 催化技术
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甲烷干重整研究进展 被引量：20
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作者 赵健 周伟 +1 位作者 汪吉辉 马建新 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第6期53-60,65,共9页
甲烷干重整既可以天然气为原料,更适合以富含甲烷和二氧化碳的沼气为原料制富一氧化碳合成气或氢气,具有环境保护与资源利用的双重效益,受到国内外学者越来越多的关注。介绍了国内外学者近年来对甲烷干重整催化剂活性组分、载体、助剂... 甲烷干重整既可以天然气为原料,更适合以富含甲烷和二氧化碳的沼气为原料制富一氧化碳合成气或氢气,具有环境保护与资源利用的双重效益,受到国内外学者越来越多的关注。介绍了国内外学者近年来对甲烷干重整催化剂活性组分、载体、助剂、制备方法、操作参数、反应机理及积炭等方面开展的研究工作及新的等离子体干重整技术研究取得的进展。 展开更多
关键词 甲烷 干重整 制合成气 研究进展 催化剂 等离子体 沼气
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