Ni/MCF催化剂的改性及其催化甲烷二氧化碳重整反应性能研究

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作者 姜潘颖 申东阳 +3 位作者 李娜 武敏 李金林 李琳 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第12期1810-1822,共13页

本工作针对甲烷二氧化碳重整反应中Ni基催化剂的烧结和积炭问题,利用2-甲基咪唑与Ni^(2+)形成金属-有机框架结构(MOFs),以MOFs为前驱体,在氮化改性的介孔泡沫硅(MCF)载体上构建了金属-载体相互作用较强的Ni基催化剂。XRD、TEM、BET、H_(... 本工作针对甲烷二氧化碳重整反应中Ni基催化剂的烧结和积炭问题,利用2-甲基咪唑与Ni^(2+)形成金属-有机框架结构(MOFs),以MOFs为前驱体,在氮化改性的介孔泡沫硅(MCF)载体上构建了金属-载体相互作用较强的Ni基催化剂。XRD、TEM、BET、H_(2)-TPR、XPS、TG等表征结果表明,通过高温程序氮化法对MCF载体进行N掺杂改性能够提高活性金属的分散度、降低粒径、增强金属-载体相互作用力、降低催化剂还原度、增强金属-载体电子相互作用力、增加催化剂表面高价态Niδ^(+)的含量。通过2-甲基咪唑与Ni^(2+)络合的方式改性催化剂前驱体为三维的金属-有机框架结构,经高温空气煅烧后,在催化剂表面形成了嵌入的块状结构的硅酸镍物种,硅酸镍物种中的活性金属主要以高价态Niδ^(+)的形式存在,高分散于催化剂表面表现出了强的金属-载体相互作用力。N掺杂改性MCF载体与2-甲基咪唑改性催化剂前驱体两种改性叠加对催化剂性能的提高更为显著。700℃时,Ni/N-MCF-MI催化剂表现出优异的DRM催化性能,其CH_(4)和CO_(2)的转化率分别为78%和83%,且反应10 h性能稳定,具有良好的抗积炭和抗烧结能力。 展开更多

关键词 甲烷二氧化碳重整 三维前驱体 MCF 氮化

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镍负载量对Ni/MgO(111)催化甲烷二氧化碳重整反应性能影响 被引量：8

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作者 李琳 张露明 +1 位作者 张煜华 李金林 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第3期315-322,共8页

研究了Mg O(111)负载镍基催化剂催化甲烷二氧化碳重整反应性能,针对镍负载量对反应活性和稳定性的影响进行了探讨。结果表明,随着镍负载量从2%增加到10%,催化剂的活性和稳定性均有所提高,但是当镍负载量进一步增加到20%时,催化剂的活性... 研究了Mg O(111)负载镍基催化剂催化甲烷二氧化碳重整反应性能,针对镍负载量对反应活性和稳定性的影响进行了探讨。结果表明,随着镍负载量从2%增加到10%,催化剂的活性和稳定性均有所提高,但是当镍负载量进一步增加到20%时,催化剂的活性和稳定性略有下降。利用透射电子显微镜、X射线衍射和H2吸附脱附等手段对催化剂结构进行了表征,利用热重分析、拉曼光谱和透射电镜等手段对反应后回收的催化剂进行了表征。研究发现,随着镍负载量的增大,活性金属镍的颗粒粒径呈现增长趋势,并且在反应过程中显示出不同的失活方式。2%Ni/Mg O(111)催化剂的失活原因主要以Ni粒子的氧化为主,而负载量大于2%的Ni/Mg O(111)催化剂的失活原因则是以积炭为主。 展开更多

关键词 甲烷二氧化碳重整 镍负载量 MgO(111) 镍基催化剂 失活

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用于甲烷二氧化碳重整新型催化材料的研究进展 被引量：12

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作者 付晓娟 曾尚红 苏海全 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第S1期168-175,共8页

甲烷二氧化碳重整因具有环境保护与资源利用的双重效益而备受关注,与其相关的催化材料研究取得了巨大进步。本文回顾了甲烷二氧化碳重整反应催化剂研究方面的主要工作,概述了近年来该领域中新型催化材料的研究进展。

关键词 甲烷二氧化碳重整 六铝酸盐 镁铝尖晶石 钙钛矿 碳化钼 铈锆固溶体 整体式催化剂

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原位共沉淀法制备Ni-Mg-Al-LDHs/γ-Al_2O_3催化前驱体在甲烷二氧化碳重整反应体系中的性能评价（英文） 被引量：4

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作者 张晓晴 徐艳 +3 位作者 杨春辉 张燕平 印永祥 尚书勇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第5期948-954,共7页

通过原位共沉淀的方法在γ-Al2O3表面上合成了Ni-Mg-Al-LDHs(水滑石),合成的Ni-Mg-Al-LDHs/γ-Al2O3作为催化前驱体经过不同的热处理还原方式得到催化剂Cat-1、Cat-2和Cat-3.用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、N2吸附-脱附测试(BET)以... 通过原位共沉淀的方法在γ-Al2O3表面上合成了Ni-Mg-Al-LDHs(水滑石),合成的Ni-Mg-Al-LDHs/γ-Al2O3作为催化前驱体经过不同的热处理还原方式得到催化剂Cat-1、Cat-2和Cat-3.用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、N2吸附-脱附测试(BET)以及热重-差热分析(TG-DTA)对催化剂的形貌结构和抗积碳能力进行了表征测试;通过甲烷二氧化碳重整反应体系对催化剂的反应活性和稳定性进行了评价.结果表明催化剂前驱体的预处理方式对催化剂的反应性能具有较大的影响.Ni-Mg-Al-LDHs/γ-Al2O3直接经过H2/Ar常压高频冷等离子体炬的分解还原所获得的催化剂Cat-3表现出了最佳的催化活性和稳定性.TEM表征表明催化活性组分在Cat-3上的分散性更好,颗粒粒径更小.BET结果证明Cat-3具备较大的比表面积(195.8 m2?g-1).Ni-Mg-Al水滑石的结构赋予了催化剂活性组分在载体γ-Al2O3上均匀的分散性,同时常压高频冷等离体炬对催化剂的表面结构以及活性组分的还原具有进一步的优化作用,两者的协同作用使Ni-Mg-Al-LDHs/γ-Al2O3在甲烷二氧化碳反应体系中具备优良的催化活性和抗积碳性能. 展开更多

关键词 甲烷二氧化碳重整 水滑石 镍基催化剂 催化活性 稳定性 抗积碳性

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碳化终温对碳化钼的制备及甲烷二氧化碳重整催化性能的影响 被引量：12

5

作者 程金民 黄伟 左志军 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2010年第1期130-134,共5页

以MoO3为前驱物,于20%CH4-80%H2的混合气体(100mL/min)中,在不同设定终温下进行碳化,制备了一系列不同碳化终温的Mo2C,通过XRD和XPS等手段进行了表征,并对其甲烷二氧化碳重整(DMR)制备合成气的催化性能进行评价,讨论了碳化终温作为Mo2C... 以MoO3为前驱物,于20%CH4-80%H2的混合气体(100mL/min)中,在不同设定终温下进行碳化,制备了一系列不同碳化终温的Mo2C,通过XRD和XPS等手段进行了表征,并对其甲烷二氧化碳重整(DMR)制备合成气的催化性能进行评价,讨论了碳化终温作为Mo2C的制备参数,与所制备的Mo2C体相、表面特征和催化剂性能的关系.结果表明,碳化终温在700℃以上制得的Mo2C催化剂晶相为较纯的β-Mo2C,随着碳化终温的升高,催化剂碳化程度不断提高,表面的自由碳不断增多,碳化终温为800℃时为最佳,所制备的Mo2C催化剂碳化程度较高,表现出最佳的催化性能,同时催化剂表面自由碳较为适量,促进了Mo2C催化剂的碳化和氧化平衡,有利于催化剂的活性和稳定性. 展开更多

关键词 碳化钼 甲烷二氧化碳重整 碳化终温

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羟基磷灰石负载Ni催化剂中Ni含量对催化甲烷二氧化碳重整制合成气性能的影响 被引量：4

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作者 张三兵 李作鹏 +1 位作者 鲁润华 王晓来 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第4期461-466,共6页

以低温沉淀方法制备的羟基磷灰石(HAp)为载体,采用浸渍法制备了一系列不同Ni含量的Ni/HAp催化剂,并采用BET、H2-TPR、XRD、SEM、FT-IR、TEM和TG-DTA技术对催化剂进行了表征。结果表明,NiO含量为13%的催化剂表现出最好的催化甲烷二氧化... 以低温沉淀方法制备的羟基磷灰石(HAp)为载体,采用浸渍法制备了一系列不同Ni含量的Ni/HAp催化剂,并采用BET、H2-TPR、XRD、SEM、FT-IR、TEM和TG-DTA技术对催化剂进行了表征。结果表明,NiO含量为13%的催化剂表现出最好的催化甲烷二氧化碳重整制合成气活性,在850℃、空速3.6×104mL/(h·gcat)的反应条件下,甲烷和二氧化碳的转化率在10 h内分别稳定在72%和83%。这主要归因于催化剂中金属和载体之间的强相互作用。虽然反应后的催化剂表面有少量的积炭,但这些积炭多以丝状炭存在,并不会影响催化剂的活性和稳定性。 展开更多

关键词 羟基磷灰石 镍 甲烷二氧化碳重整

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助剂MgO对甲烷二氧化碳重整Co/BaTiO_3催化剂催化性能的影响 被引量：5

7

作者 胡雅琴 吕永康 王芳 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第7期56-58,60,共4页

采用溶胶-凝胶法在Co/BaTiO3催化剂中引入助剂MgO,考察了其对甲烷二氧化碳重整Co/BaTiO3催化剂的催化反应性能的影响,利用X射线衍射仪(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)对催化剂进行了表征,结果表明,助剂MgO使钴催化剂中的活性Co2O3组分增... 采用溶胶-凝胶法在Co/BaTiO3催化剂中引入助剂MgO,考察了其对甲烷二氧化碳重整Co/BaTiO3催化剂的催化反应性能的影响,利用X射线衍射仪(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)对催化剂进行了表征,结果表明,助剂MgO使钴催化剂中的活性Co2O3组分增多,还原性和分散性能较好;在n(CO2)∶n(CH4)为1∶1、气相空速(GHSV)为12 000 h-1、反应温度为700℃的条件下,催化剂Co-MgO/BaTiO3表现出良好的催化性能,且反应初期甲烷转化率可达到94.87%,CO选择性可达85.21%,H2收率可达74.08%。 展开更多

关键词 甲烷二氧化碳重整 钴基催化剂 助剂 氧化镁

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甲烷二氧化碳重整制合成气中积炭效应的数值模拟 被引量：3

8

作者 曹军 张莉 +1 位作者 徐宏 罗青 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第10期3630-3635,3655,共7页

通过建立包含动量、质量传递以及化学反应动力学方程的多物理场耦合数值模型,对以Ni为催化剂的甲烷二氧化碳重整制合成气过程中的积炭效应展开了计算。计算结果阐明了包含多孔介质催化剂段的反应通道中的速度场及压力分布,以及在通道中... 通过建立包含动量、质量传递以及化学反应动力学方程的多物理场耦合数值模型,对以Ni为催化剂的甲烷二氧化碳重整制合成气过程中的积炭效应展开了计算。计算结果阐明了包含多孔介质催化剂段的反应通道中的速度场及压力分布,以及在通道中随气体流动以及沉积在催化剂表面的碳颗粒的浓度分布,分析了积炭对催化剂孔隙率和渗透率的影响,并进一步讨论了甲烷浓度以及温度对积炭产生的影响,最后提出了消减积炭的方法。本文的结论对于进一步研究Ni基催化剂在CH4-CO2重整制合成气反应中积炭效应的消减有一定的指导意义。 展开更多

关键词 甲烷二氧化碳重整 积炭 孔隙率 数值模拟

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Ni-Sm_x/SiC催化剂甲烷二氧化碳重整性能研究 被引量：3

9

作者 王冰 郭聪秀 +2 位作者 王英勇 靳国强 郭向云 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第5期587-596,共10页

用浸渍法制备了不同钐含量的Ni-Sm_x/SiC催化剂,其中,镍的质量分数为9%,氧化钐的质量分数分别为0、2%、3%、4%、5%、7%。采用常压微型固定床反应器考察了不同催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中的催化性能,并用BET、ICP、XRD、H2-TPR、TG-... 用浸渍法制备了不同钐含量的Ni-Sm_x/SiC催化剂,其中,镍的质量分数为9%,氧化钐的质量分数分别为0、2%、3%、4%、5%、7%。采用常压微型固定床反应器考察了不同催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中的催化性能,并用BET、ICP、XRD、H2-TPR、TG-DTA、XPS和TEM等技术对反应前后催化剂进行表征。结果表明,加入钐后,重整反应中甲烷和二氧化碳转化率明显提高。当钐含量为5%时,Ni-Sm5/SiC表现出最好的活性和稳定性,而且反应后催化剂表面积炭量最少。其原因是钐的加入提高了活性组分与载体的相互作用,有效减少了表面积炭、提高了催化剂的稳定性。 展开更多

关键词 甲烷二氧化碳重整 Ni-Smx/SiC 稳定性

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限域型甲烷二氧化碳重整催化新材料研究现状 被引量：3

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作者 王晶 曹志化 +4 位作者 潘雅晴 毛奕汝 张立志 刘文明 彭洪根 《洁净煤技术》 CAS 北大核心 2022年第5期51-58,共8页

不断增加的二氧化碳排放量,对生态系统造成了严重威胁,二氧化碳主要来源于煤和石油燃烧。甲烷是页岩气和天然气的主要成分,是生产液体燃料和高价值化学品的重要原料,但也是一种温室气体,甲烷的温室效应约为二氧化碳的25倍。甲烷二氧化... 不断增加的二氧化碳排放量,对生态系统造成了严重威胁,二氧化碳主要来源于煤和石油燃烧。甲烷是页岩气和天然气的主要成分,是生产液体燃料和高价值化学品的重要原料,但也是一种温室气体,甲烷的温室效应约为二氧化碳的25倍。甲烷二氧化碳重整技术因将甲烷和二氧化碳同时转化为合成气CO和H_(2)而备受关注,但反应过程中会导致催化剂的烧结和聚集,设计制备抗积碳、抗烧结性能优越的催化剂是甲烷二氧化碳重整反应亟待解决的关键问题。从限域角度出发,设计性能优异的催化剂并应用于化学反应备受关注。介绍了多种限域型高性能甲烷二氧化碳重整催化剂的研究现状,分别为孔道限域催化剂、核壳限域催化剂、晶格限域催化剂、表面空间限域催化剂和多重限域催化剂,并对其应用于甲烷二氧化碳重整反应的性能进行了阐述,最后对限域策略应用于高性能重整催化剂开发的未来发展方向进行了展望。孔道限域影响反应物种和活性中心的可接近性、催化剂的活性表面积以及结构的稳定性;核壳限域使反应物与活性中心接触更好,增强了与活性中心的相互作用;晶格限域可以有效将贵金属或非贵金属锚定在排列规律的空间骨架上,提高活性中心的分散度;表面空间限域催化剂具有高比表面积,高度有序的孔结构和窄孔径分布(在纳米范围内)的中孔载体可以提供大量的催化活性位点并稳定金属纳米颗粒;多重限域可以将活性中心限域在催化剂中,降低其暴露程度,提高催化剂的抗积碳能力。限域型催化剂被广泛应用于催化剂的设计制备过程,限域为催化反应体系提供了一个(物理或化学)约束环境,这为未来理性设计高热稳定催化剂提供了思路。未来有望通过限域效应(特别是表面空间限域和多重限域策略)来调控设计催化剂应用于高温高压甲烷二氧化碳重整反应,进一步深入探究催化剂应用于二氧化碳重整反应机理(二氧化碳如何为甲烷提供活泼氧),为甲烷二氧化碳重整反应的工业应用提供新的催化剂。 展开更多

关键词 限域型催化剂 甲烷二氧化碳重整 催化新材料 抗积碳 抗烧结

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水热法制备Ni-Sm/SiC催化剂甲烷二氧化碳重整性能的研究（英文） 被引量：1

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作者 王冰 靳国强 +1 位作者 王英勇 郭向云 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第12期1473-1478,共6页

通过水热法制备了Ni-Sm/SiC催化剂(Ni的含量固定为9%,钐的含量固定为5%)。采用XRD、BET、ICP、H2-TPR、TG-DTA和TEM等技术对催化剂进行表征。对催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中的催化活性、不同镍前驱体的影响、催化剂的积炭行为进行了... 通过水热法制备了Ni-Sm/SiC催化剂(Ni的含量固定为9%,钐的含量固定为5%)。采用XRD、BET、ICP、H2-TPR、TG-DTA和TEM等技术对催化剂进行表征。对催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中的催化活性、不同镍前驱体的影响、催化剂的积炭行为进行了研究。研究结果表明,水热法制备的Ni-Sm/SiC催化剂有着优异的催化活性、稳定性和抗积炭能力。不同镍前驱体对催化剂的性能没有影响。 展开更多

关键词 甲烷二氧化碳重整 Ni-Smx/SiC 水热法

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Yb_2O_3助剂对Ni/SiC催化剂甲烷二氧化碳重整性能的影响 被引量：7

12

作者 郭朋飞 靳国强 +3 位作者 郭聪秀 王英勇 童希立 郭向云 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第6期719-726,共8页

采用浸渍法制备了Ni/SiC和Ni-Ybx/SiC（ x=2%、4%、6%、10%,质量分数）催化剂,在固定床反应装置中考察了催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中的性能。利用BET、ICP-AES、XRD、H2-TPR、TG-DTA、XPS和TEM等技术对催化剂进行了表征。实验结果表... 采用浸渍法制备了Ni/SiC和Ni-Ybx/SiC（ x=2%、4%、6%、10%,质量分数）催化剂,在固定床反应装置中考察了催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中的性能。利用BET、ICP-AES、XRD、H2-TPR、TG-DTA、XPS和TEM等技术对催化剂进行了表征。实验结果表明,Yb的适宜添加量为4%-6%。在800℃条件下Ni-Yb4/SiC和Ni-Yb6/SiC催化剂具有优异的催化活性和稳定性,在100 h的重整反应中,甲烷和二氧化碳的转化率始终保持在90%以上。 Yb2 O3助剂能够抑制镍颗粒的生长和减少碳沉积量,因此,Ni-Yb/SiC催化剂在连续反应中表现出稳定的活性。 展开更多

关键词 甲烷二氧化碳重整 Ni-Yb SiC催化剂 助剂 稳定性

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制备方法对NiCo/MgO催化剂结构及其甲烷二氧化碳重整反应性能的影响 被引量：7

13

作者 张堉彬 荆洁颖 +2 位作者 李婷玉 霍俊梅 李文英 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第7期846-853,共8页

为进一步提高镍基催化剂的抗积炭能力,增强其甲烷二氧化碳重整反应性能,采用沉积沉淀法(DP)、共沉淀法(CP)和共浸渍法(CI)制备了NiCo/MgO催化剂。结合现代仪器分析表征技术,研究了制备方法对NiCo/MgO催化剂结构和抗积炭能力的影响。结... 为进一步提高镍基催化剂的抗积炭能力,增强其甲烷二氧化碳重整反应性能,采用沉积沉淀法(DP)、共沉淀法(CP)和共浸渍法(CI)制备了NiCo/MgO催化剂。结合现代仪器分析表征技术,研究了制备方法对NiCo/MgO催化剂结构和抗积炭能力的影响。结果表明,与共沉淀法相比,沉积沉淀法制备过程为Ni^(2+)和Co^(2+)的完全水解沉淀提供了碱性环境,粒子的成核和生长速率相对较快,不存局部过饱和现象,所制备的催化剂具有良好的还原性、较小的颗粒粒径(9.7 nm)、良好的Ni/Co分散度(10.4%)和大的比表面积(68.1 m^2/g),从而具有优良的抗积炭性能。对于甲烷二氧化碳重整,DP催化剂上CH_4和CO_2转化率保持在88%和92%,与800℃下的热力学平衡转化率相近;同时,H_2收率比CP和CI催化剂分别高约10%和43%,CO收率比CP和CI催化剂分别高约13%和42%,且稳定性更好。 展开更多

关键词 甲烷二氧化碳重整 制备方法 镍 钴 氧化镁 沉积沉淀 共沉淀 共浸渍

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助剂对NiMgAl催化剂的结构和甲烷二氧化碳重整反应性能的影响(英文) 被引量：8

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作者 郭章龙 黄丽琼 +1 位作者 储伟 罗仕忠 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第4期723-728,共6页

向担载镍基催化剂NiMgAl中添加助剂(Co,Ir或Pt)制备了三种助剂促进型催化剂,通过氢气程序升温还原(H2-TPR),CO2/CH4程序升温表面反应(CO2/CH4-TPSR)和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等方法对催化剂进行表征.助剂对催化剂性能的影响通过甲烷... 向担载镍基催化剂NiMgAl中添加助剂(Co,Ir或Pt)制备了三种助剂促进型催化剂,通过氢气程序升温还原(H2-TPR),CO2/CH4程序升温表面反应(CO2/CH4-TPSR)和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等方法对催化剂进行表征.助剂对催化剂性能的影响通过甲烷干重整实验进行评价.添加少量的Pt或Ir助剂可以降低Ni活性组分的还原温度和提高反应性能.添加助剂的样品与原始NiMgAl催化剂相比能够降低反应的活化能,添加Co或Ir助剂的催化剂与NiMgAl催化剂相比活化能有了明显的降低.NiMgAl催化剂的活化能为51.8 kJ·mol-1,添加Pt助剂的NiPtMgAl催化剂活化能降至26.4 kJ·mol-1.NiMgAl催化剂中添加Pt助剂制备的催化剂具有较好的催化活性和较低的活化能.CH4-TPSR和CO2-TPSR结果表明添加Pt助剂可以在更低的温度下(与NiMgAl催化剂相比)提高CH4的活化能力,并在催化剂表面形成更多的碳物种.CO2-TPD结果显示,添加助剂的催化剂与NiMgAl样品相比在反应温度区间内增加了CO2的吸附/脱附量. 展开更多

关键词 甲烷二氧化碳重整 镍基催化剂 铂助剂 催化活性 活化能 程序升温表面反应

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氨辅助浸渍法制备抗烧结Ni/SiO2催化剂及其甲烷二氧化碳重整反应的性能 被引量：3

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作者 万吉纯 朱孔涛 +4 位作者 翁维正 楚沙沙 郑燕萍 黄传敬 万惠霖 《厦门大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2019年第5期651-660,共10页

以硝酸镍为前驱盐、商品SiO2为载体,采用氨水辅助浸渍法通过改变n(NH3)/n(Ni)制备了系列Ni/SiO2催化剂,并将其应用于甲烷二氧化碳重整(DRM)制合成气反应.实验结果表明:在浸渍过程中加入氨水可显著改善Ni/SiO2催化剂的DRM反应活性、稳定... 以硝酸镍为前驱盐、商品SiO2为载体,采用氨水辅助浸渍法通过改变n(NH3)/n(Ni)制备了系列Ni/SiO2催化剂,并将其应用于甲烷二氧化碳重整(DRM)制合成气反应.实验结果表明:在浸渍过程中加入氨水可显著改善Ni/SiO2催化剂的DRM反应活性、稳定性和抗积碳性;随着氨水添加量的增加,催化剂活性相分散度提高,当浸渍液中n(NH3)/n(Ni)≥6时,经800℃焙烧后催化剂上NiO物种的平均粒径小于5 nm.通过改变氨水、SiO2、前驱盐的浸渍顺序,发现只有用硝酸镍与一定浓度的氨水配成的混合溶液浸渍SiO2才能获得具有良好分散度的Ni/SiO2催化剂.氨水与Ni形成的镍氨络合物能够避免在浸渍过程中生成Ni(OH)2沉淀,进而有利于Ni物种在SiO2表面均匀分散.氨水所形成的碱性环境还可使载体表面Si—O物种部分溶解或“软化”,进而促进Ni物种与载体表面相互作用,在后续的焙烧过程中生成与SiO2具有较强相互作用的Ni物种以及表面镍硅酸盐物种.这些物种具有良好的抗烧结性能,可防止Ni物种在高温下团聚,并在600℃以上通H 2还原后得到分散性良好且具有较强抗烧结性能的金属Ni颗粒. 展开更多

关键词 Ni/SiO2 氨水辅助浸渍 抗烧结 镍硅酸盐 甲烷二氧化碳重整

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氧气/甲烷比对Mo/Al_2O_3催化剂上甲烷二氧化碳重整反应的影响 被引量：1

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作者 井德水 方志刚 +4 位作者 张树友 张哲武 王蒙蒙 林双喜 姚颂东 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第6期54-58,共5页

实验研究了进料CO_2/CH_4、O_2/CH_4比对Mo/Al_2O_3催化剂上甲烷二氧化碳重整反应的影响,并利用XRD、H_2-TPR等技术对催化剂和载体进行表征。结果表明,当n(CO_2)/n(CH_4)从1提高到1.5时,可以明显提高甲烷转化率和催化剂的稳定性。CO_2... 实验研究了进料CO_2/CH_4、O_2/CH_4比对Mo/Al_2O_3催化剂上甲烷二氧化碳重整反应的影响,并利用XRD、H_2-TPR等技术对催化剂和载体进行表征。结果表明,当n(CO_2)/n(CH_4)从1提高到1.5时,可以明显提高甲烷转化率和催化剂的稳定性。CO_2含量的降低会使甲烷的转化率降低,且在n(CO_2)/n(CH_4)比降低为0.125时会使催化剂的活性快速下降。当n(O_2)/n(CH_4)比为0.1时,会明显提高甲烷二氧化碳的转化率和H_2、CO的生成速率。但是当n(O_2)/n(CH_4)从0.4提高到0.6时,甲烷会与氧气发生部分氧化反应和完全氧化反应,从而抑制甲烷二氧化碳重整。 展开更多

关键词 甲烷二氧化碳重整 氧添加 Mo/Al2O3催化剂 积炭

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用于甲烷二氧化碳重整的Ni/SBA-15催化剂的研究进展 被引量：2

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作者 杨梦婷 肖笑傲 +3 位作者 施宜春 吴令楠 史丽英 杨静 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第S02期227-233,共7页

近年来研究者们在高分散性Ni/SBA-15催化材料的制备和应用方面做了广泛研究,将Ni封装在介孔材料SBA-15中,既可以制备出高分散、小尺寸的纳米粒子,又可以利用孔道的限域作用阻碍Ni纳米粒子的高温聚集,从而延长催化剂的寿命。本篇综述总... 近年来研究者们在高分散性Ni/SBA-15催化材料的制备和应用方面做了广泛研究,将Ni封装在介孔材料SBA-15中,既可以制备出高分散、小尺寸的纳米粒子,又可以利用孔道的限域作用阻碍Ni纳米粒子的高温聚集,从而延长催化剂的寿命。本篇综述总结了负载型催化剂Ni/SBA-15的制备方法及优缺点,并探讨了制备过程中载体、溶剂、焙烧气氛等影响因素对Ni纳米粒子分散性的影响,以及在甲烷二氧化碳重整反应中的应用。本文首次就SBA-15孔道中构筑的各种纳米限域空间效应做了较为详细的总结,为其他纳米催化材料的构筑提供新思路。 展开更多

关键词 Ni/SBA-15 制备方法 纳米限域效应 甲烷二氧化碳重整

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甲烷二氧化碳重整反应中催化剂的抗积炭性能研究进展 被引量：11

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作者 陈洋庆 李白滔 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 2009年第1期20-24,共5页

概述了甲烷的二氧化碳重整反应中催化剂抗积炭性能的最新研究进展,介绍了主要的非贵金属催化剂体系,详细分析了载体、助剂等的选择和性质对催化剂的抗积炭性能、稳定性以及活性的影响。

关键词 积炭 甲烷的二氧化碳重整 助剂

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光热协同催化甲烷二氧化碳重整反应研究进展 被引量：3

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作者 刘爱迪 李玉巧 +1 位作者 刘会敏 李德正 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2023年第S02期203-207,共5页

在光热协同催化条件下的甲烷二氧化碳重整(CRM)反应耦合了光效应和热效应,可在低温下反应生成合成气(CO和H_(2)),减少碳排放的同时将太阳能转化为化学能储存起来,是实现双碳目标的有效策略之一。催化剂是光热协同催化CRM反应的核心,同... 在光热协同催化条件下的甲烷二氧化碳重整(CRM)反应耦合了光效应和热效应,可在低温下反应生成合成气(CO和H_(2)),减少碳排放的同时将太阳能转化为化学能储存起来,是实现双碳目标的有效策略之一。催化剂是光热协同催化CRM反应的核心,同时调控热催化活性中心(活性金属)的结构性质和吸光材料(载体)的光学特性以及活性组分与吸光材料的协同作用,使光热协同催化剂的热催化性能及光催化性能同时得到提高,是研发高效光热协同催化剂的有效途径之一。介绍了光热协同催化CRM反应的机理及相关金属催化剂和半导体材料的研究进展,并展望了其未来发展趋势。 展开更多

关键词 光热协同催化 甲烷二氧化碳重整 催化剂

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制备方式对Ni-ZrO2催化剂在甲烷二氧化碳重整中催化性能的影响 被引量：1

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作者 张小平 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第1期189-193,共5页

分别采用浸渍法、共沉淀法和P123改性的共沉淀回流法制备了不同的Ni-ZrO2催化剂,并利用BET、XRD、TPR、TGDTA和TEM对催化剂的性质进行表征,同时考察了不同方法制备的Ni-ZrO2催化剂的甲烷二氧化碳重整催化性能。结果表明,采用P123改性的... 分别采用浸渍法、共沉淀法和P123改性的共沉淀回流法制备了不同的Ni-ZrO2催化剂,并利用BET、XRD、TPR、TGDTA和TEM对催化剂的性质进行表征,同时考察了不同方法制备的Ni-ZrO2催化剂的甲烷二氧化碳重整催化性能。结果表明,采用P123改性的共沉淀回流法制备的催化剂(Ni-ZrO2-C-96)具有无定形的介孔结构,促进了Ni的高度分散,在甲烷二氧化碳重整反应中表现出良好的催化活性和稳定性,甲烷的转化率达到86%,并且在10 h的反应过程中活性高度稳定。 展开更多

关键词 甲烷二氧化碳重整 无定形氧化锆 介孔

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