环境持久性自由基的性质、形成与演化机制

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作者 王国锋 杨超增 +2 位作者 樊微微 高阳慧 方汉孙 《生物灾害科学》 2024年第3期364-373,共10页

环境持久性自由基(environmentally persistent free radicals,EPFRs)是一类新型的环境风险物质。该类自由基结构稳定、寿命较长,可在日常环境中持久存在。和传统的有机或无机持久性污染物不同,EPFRs主要通过氧化还原反应而非化学结构... 环境持久性自由基(environmentally persistent free radicals,EPFRs)是一类新型的环境风险物质。该类自由基结构稳定、寿命较长,可在日常环境中持久存在。和传统的有机或无机持久性污染物不同,EPFRs主要通过氧化还原反应而非化学结构毒性对人体健康产生危害。因此,了解EPFRs的性质、主要形成和演化过程,对明晰其环境污染特征和潜在威胁具有重要意义。通过对EPFRs相关研究的发展和EPFRs的污染特征进行了概述;分析了EPFRs的主要形成机理,包括过渡金属诱发的电子转移以及有机化合物的共价键断裂、电子离域等过程;阐释了水和氧气分子对EPFRs演化的影响作用机制。 展开更多

关键词 环境持久性自由基 环境污染 性质 形成机理 演化

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环境持久性自由基对有机污染物环境行为的影响研究进展 被引量：11

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作者 王朋 吴敏 +2 位作者 李浩 郎笛 潘波 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第11期4243-4249,共7页

环境持久性自由基(EPFRs)作为一类新型的环境风险物质在环境中普遍存在,具有较高的反应活性和环境风险。以往研究主要关注污染物在燃烧或者高温等极端条件下EPFRs的产生机制,对更具普遍性的自然条件下产生的EPFRs的环境行为和风险关注... 环境持久性自由基(EPFRs)作为一类新型的环境风险物质在环境中普遍存在,具有较高的反应活性和环境风险。以往研究主要关注污染物在燃烧或者高温等极端条件下EPFRs的产生机制,对更具普遍性的自然条件下产生的EPFRs的环境行为和风险关注不够。本文综述了环境介质、人工合成碳基材料以及有机污染物降解过程中EPFRs的存在和产生机制,着重论述了EPFRs对前体有机污染物环境行为的影响,以及EPFRs的存在能促进环境中共存有机污染物的降解。最后提出了EPFRs参与有机污染物的降解过程可能是理解有机污染物环境行为、风险研究中所缺失的重要环节,并对以后应注重开展的研究进行了展望。 展开更多

关键词 环境持久性自由基 产生机制 有机污染物 降解

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环境持久性自由基的研究进展 被引量：10

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作者 阮秀秀 孙万雪 +1 位作者 程玲 钱光人 《上海大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2016年第2期114-121,共8页

环境持久性自由基(environmental persistent free radicals,EPFRs)是一类新型的环境风险物质,能在大气环境中持久存在,并具有顺磁稳定性.主要概述了EPFRs的特征、形成机理以及影响EPFRs形成的各种因素,总结了EPFRs的环境持久性和毒性... 环境持久性自由基(environmental persistent free radicals,EPFRs)是一类新型的环境风险物质,能在大气环境中持久存在,并具有顺磁稳定性.主要概述了EPFRs的特征、形成机理以及影响EPFRs形成的各种因素,总结了EPFRs的环境持久性和毒性对人体健康的危害,并介绍了EPFRs的潜在环境应用,以及利用EPFRs激活某些化合物产生活性氧对有机污染物进行降解等. 展开更多

关键词 环境持久性自由基 机理 特征 危害

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环境持久性自由基的环境化学行为 被引量：4

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作者 阮秀秀 杜巍萌 +2 位作者 郭凡可 汤育圆 钱光人 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2018年第8期1780-1788,共9页

环境持久性自由基(Environmental Persistent Free Radicals,EPFRs)是一种新型的环境风险物质,具有较高的反应活性和环境风险性,因其能在环境中持久存在且具有潜在的环境毒理效应而被广泛关注.本文概述了EPFRs的危害、种类、生成机理、... 环境持久性自由基(Environmental Persistent Free Radicals,EPFRs)是一种新型的环境风险物质,具有较高的反应活性和环境风险性,因其能在环境中持久存在且具有潜在的环境毒理效应而被广泛关注.本文概述了EPFRs的危害、种类、生成机理、影响EPFRs形成的各种因素,并介绍了EPFRs潜在的迁移转化;展望了未来的研究方向. 展开更多

关键词 环境持久性自由基 机理 危害 影响因素 迁移转化

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基于电子顺磁共振波谱法的土壤环境持久性自由基的检测方法研究 被引量：1

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作者 蒋倩 唐昊冶 +6 位作者 刘云 陆国兴 倪俊 涂勇辉 范巧君 龚华 马作豪 《土壤》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期379-389,共11页

本研究以不同类型土壤为研究对象,分别对电子顺磁/自旋共振波谱仪(EPR/ESR,X-波段连续波)的中心磁场、微波功率、调制幅度等主要测试参数进行调试与优选,确立EPR测定土壤环境持久性自由基(EPFRs)的仪器参数优选方法及参考值。结果表明,... 本研究以不同类型土壤为研究对象,分别对电子顺磁/自旋共振波谱仪(EPR/ESR,X-波段连续波)的中心磁场、微波功率、调制幅度等主要测试参数进行调试与优选,确立EPR测定土壤环境持久性自由基(EPFRs)的仪器参数优选方法及参考值。结果表明,根据样品实测频率ν(约9.82 GHz)与EPFRs的g因子可设置谱仪中心磁场约3502 G。微波功率可采用微波功率饱和曲线法、微波衰减相邻6 dB信号比较法优选,两法各有优缺点,建议结合选用。若与27 dB相比,微波衰减设置为≤15 dB,低场峰(g=2.0030~2.0035)有由于功率饱和而引起其自旋浓度被不同程度抑制的趋势,并且27 dB左右(25~30 dB)被认为是该峰的较优微波衰减值。然而,高场峰(g=2.0004)对其响应存在差异,高衰减值为较佳。此外,调制幅度应小于峰-峰宽(3.28 G),若兼顾研究较窄峰(约1 G),1 G较为适宜。本EPR谱仪测试参数优选方法可确保g因子的准确度、EPR图谱的分辨率与超精细分裂等信息的可靠性,为土壤与环境固态样品EPFRs的测定提供科学依据,促进该项技术的应用与发展。 展开更多

关键词 电子顺磁共振 电子自旋共振 波谱法 环境持久性自由基 土壤

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环境持久性自由基及其介导的生物学损伤 被引量：10

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作者 张绪超 赵力 +4 位作者 陈懿 李冬雪 胡虹 储刚 吴敏 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期2180-2189,共10页

近年来,新型环境风险物质环境持久性自由基(EPFRs)被发现广泛分布于不同来源的环境介质中,如燃烧颗粒物、土壤/沉积物、天然有机质等.因其稳定性、持久性,且可以随着环境介质迁移和转化,EPFRs的生态环境风险可能被忽视.基于此,本文系统... 近年来,新型环境风险物质环境持久性自由基(EPFRs)被发现广泛分布于不同来源的环境介质中,如燃烧颗粒物、土壤/沉积物、天然有机质等.因其稳定性、持久性,且可以随着环境介质迁移和转化,EPFRs的生态环境风险可能被忽视.基于此,本文系统总结了存在于环境介质中的EPFRs,并归纳其分布特征;阐述了其介导的组织损伤,包括肺损伤、心血管损伤、神经毒性损伤、DNA以及细胞色素等生物大分子损伤;详述了主要由氧化应激、炎症、免疫反应以及代谢异常引起的损伤机理;最后,总结并展望了有关研究所存在的问题和未来研究方向,以期为EPFRs的生态健康风险评价和政策标准制定提供参考. 展开更多

关键词 环境持久性自由基 地球表层系统 活性氧 环境风险 影响机理

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微生物合成纳米硒-环境持久性自由基的评估 被引量：4

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作者 吴兰 仝泽方 +3 位作者 贾汉忠 马英辉 卢美欢 李利军 《西北农业学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第6期929-934,共6页

应用电子扫描电镜、电子顺磁共振波谱仪对解淀粉芽孢杆菌以亚硒酸钠为硒盐转化的纳米硒进行表征。结果表明:解淀粉芽孢杆菌转化生成的纳米硒尺寸约300 nm,大小均一,结晶度高,且在分离提纯后的纳米硒上检测到活性氧和微弱的环境持久性自... 应用电子扫描电镜、电子顺磁共振波谱仪对解淀粉芽孢杆菌以亚硒酸钠为硒盐转化的纳米硒进行表征。结果表明:解淀粉芽孢杆菌转化生成的纳米硒尺寸约300 nm,大小均一,结晶度高,且在分离提纯后的纳米硒上检测到活性氧和微弱的环境持久性自由基的信号。研究结果阐释了微生物产生纳米硒的物理化学性状,并对纳米硒产生过程中一类新型物质-环境持久性自由基的产生进行了评估,为全面理解微生物转化纳米硒提供了新视角。 展开更多

关键词 细菌 纳米硒 转化 环境持久性自由基

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大气颗粒物中环境持久性自由基的电子顺磁共振检测方法 被引量：7

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作者 王政 张兴华 +3 位作者 张逦嘉 霍鹏 张元勋 张阳 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第2期317-325,共9页

大气颗粒物中的环境持久性自由基具有强氧化性,参与大气中诸多化学反应,影响空气质量,进而影响人体健康,因此对其定性、定量检测具有重要意义,然而现阶段并没有成熟有效的分析检测方法.本文利用电子顺磁共振波谱仪,对比大气颗粒物的3种... 大气颗粒物中的环境持久性自由基具有强氧化性,参与大气中诸多化学反应,影响空气质量,进而影响人体健康,因此对其定性、定量检测具有重要意义,然而现阶段并没有成熟有效的分析检测方法.本文利用电子顺磁共振波谱仪,对比大气颗粒物的3种进样方式,建立了便捷、有效的大气颗粒物中环境持久性自由基检测方法.首先,配制不同标准物质(或溶液),确定仪器的最佳检测参数和大气颗粒物的最低响应浓度(或质量).然后,分别使用水洗脱法和有机溶剂提取法对大气颗粒物进行前处理,优化大气颗粒物的水洗脱和有机提取条件,对比大气颗粒物直接进样、水洗脱样和有机提取样的测定结果.最后,确定了上述3种进样方法的适用条件,即直接检测法适用于石英膜和Teflon膜样品,且操作简便,易于定量测定大气颗粒物中自由基的浓度;水洗脱法仅适用于Teflon膜样品,但需要已知颗粒物洗脱效率才能定量计算;有机溶剂提取法不能有效的提取的颗粒物上的自由基. 展开更多

关键词 大气颗粒物 环境持久性自由基 电子顺磁共振

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不同类型土壤胡敏酸提取物环境持久性自由基特征及影响因素 被引量：4

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作者 鲁遥 王朋 +2 位作者 尹梦楠 杨名毅 张凰 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第5期2917-2927,共11页

土壤有机质中存在环境持久性自由基(EPFRs),其特征(信号强度、g值和线宽)与天然有机质组分及其结构之间关联的研究还存在不足。本文采用黑龙江黑土、云南红土和山东黄土提取的胡敏酸(HAs)作为实验样品,通过电子顺磁共振波谱技术(EPR)分... 土壤有机质中存在环境持久性自由基(EPFRs),其特征(信号强度、g值和线宽)与天然有机质组分及其结构之间关联的研究还存在不足。本文采用黑龙江黑土、云南红土和山东黄土提取的胡敏酸(HAs)作为实验样品,通过电子顺磁共振波谱技术(EPR)分析测定HAs中自由基的信号特征,利用元素分析、紫外分光光度法、^(13)C NMR核磁、高效液相等方法测定HAs提取物的结构、组分和分子量分布等。结果表明,HAs中EPFRs的量(0.84×10^(16)~7.42×10^(16)spin/g)随着分子量的增加而减少,且与HAs的芳香性有显著的正相关关系(r=0.813,p<0.01),这归因于芳香族化合物自由电子能够部分离域形成EPFRs。EPFRs的g值(2.0034~2.0041)随芳香性的增加而减少(r=-0.752,p<0.01),表明芳香性组分对碳中心自由基有主要的贡献。相比于其他两个地区的土壤,红土HAs中EPFRs信号最稳定,主要归因于云南土壤中Fe^(3+)含量丰富,在强紫外线的辐射下更有利于形成稳定的EPFRs。 展开更多

关键词 天然有机质 胡敏酸 分子结构 环境持久性自由基 芳香性

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北京怀柔PM_(2.5)中环境持久性自由基及共存健康风险物质的污染特征 被引量：3

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作者 张兴华 王政 +3 位作者 霍鹏 张逦嘉 陈庆彩 张阳 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第3期813-822,共10页

北京怀柔科学城的建设加快了区域城市化的进程.为探究此过程对空气质量的影响,于2018年在怀柔地区采集了大气PM_(2.5)样品,分析了PM_(2.5)中环境持久性自由基(environmental persistent free radicals,EPFRs)及其共存组分的季节变化特征... 北京怀柔科学城的建设加快了区域城市化的进程.为探究此过程对空气质量的影响,于2018年在怀柔地区采集了大气PM_(2.5)样品,分析了PM_(2.5)中环境持久性自由基(environmental persistent free radicals,EPFRs)及其共存组分的季节变化特征.结果表明,冬、春、夏、秋四季EPFRs的浓度数量级均为10^(13) spins·m^(−3),呈现春>冬>秋>夏的分布特征;冬、春、秋季的g因子均值为2.0038,夏季为2.0035,表明EPFRs主要是含氧的碳中心自由基或碳中心、氧中心自由基混合态;夏季g因子均值略低且分布广,可能因为夏季大气光化学反应活跃、大气热力交换剧烈.利用回归分析和物种示踪法,解析出冬季EPFRs主要源自机动车尾气和燃煤排放;春季风起扬尘对EPFRs浓度有显著影响.PM_(2.5)中含碳物质(OC、EC)均呈现冬≈春>秋≈夏的分布特征,夏季OC/EC日间变化幅度最大;NO_(3)^(−)、SO_(4)^(2−)及NH_(4)^(+)是PM_(2.5)中水溶性离子的主要成分,但三者的季节分布特征有显著差异;PM_(2.5)中金属元素均呈现春>冬>秋>夏的分布特征,且少许金属的人为来源主要是燃煤和机动车尾气. 展开更多

关键词 环境持久性自由基 PM_(2.5) 污染特征 北京怀柔

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土壤中环境持久性自由基的形成与稳定及其影响因素 被引量：4

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作者 张若瑄 王朋 +1 位作者 张绪超 段文焱 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第4期1528-1538,共11页

环境持久性自由基(EPFRs)是一类具有环境风险的新型污染物,因其广泛分布于环境中且具有潜在环境毒性效应而受到关注。虽然研究者们已发现天然土壤与受有机污染物污染的土壤(如多环芳烃、五氯苯酚等)中均存在非常稳定的EPFRs,但对于这两... 环境持久性自由基(EPFRs)是一类具有环境风险的新型污染物,因其广泛分布于环境中且具有潜在环境毒性效应而受到关注。虽然研究者们已发现天然土壤与受有机污染物污染的土壤(如多环芳烃、五氯苯酚等)中均存在非常稳定的EPFRs,但对于这两种环境条件下EPFRs的生成、稳定、影响因素的相关结论仍然存在争论。本文综述了天然土壤组分(腐殖质、有机-无机复合体)中EPFRs的分布特征、形成机理与影响因素,并论述有机污染物降解过程中EPFRs的生成、稳定机制及迁移转化,总结出不同因素(土壤有机质、过渡金属、氧气、湿度、温度)对EPFRs的影响。本文加深了对土壤中EPFRs环境行为的认识,并对腐殖质中EPFRs的研究进行了展望,对土壤环境中EPFRs的进一步研究提供参考。 展开更多

关键词 环境持久性自由基 有机污染物 腐殖质 产生机制 稳定性

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城市道路灰尘中环境持久性自由基污染特征及暴露评估 被引量：2

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作者 张永芳 唐梦雪 +3 位作者 封文利 王淑葛 郑毅 曾鹏 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第2期491-498,共8页

环境持久性自由基(EPFRs)是一类具有一定环境风险的新型污染物,对人体健康有一定的威胁,引发了广泛关注。以中原城市群核心区快速城镇化的周口市为研究区域,采集包括一般城市道路、公园道路和居民区道路共44个样点的灰尘。研究确定了电... 环境持久性自由基(EPFRs)是一类具有一定环境风险的新型污染物,对人体健康有一定的威胁,引发了广泛关注。以中原城市群核心区快速城镇化的周口市为研究区域,采集包括一般城市道路、公园道路和居民区道路共44个样点的灰尘。研究确定了电子顺磁共振波谱法测定道路灰尘中EPFRs的优化参数,描述了道路灰尘中EPFRs污染及分布特征,并对道路灰尘EPFRs进行定量暴露评估。研究结果表明,道路灰尘中EPFRs含量为4.63×10^(17)—6.72×10^(19)spins·g^(−1),平均含量为1.26×10^(19)spins·g^(−1),呈现出城市主干道>次干道>公园>居民区的变化特征。城市道路灰尘中EPFRs的g值范围为2.0032—2.0037,主要是以碳原子为中心及其邻近有含氧官能团的多种类混合型持久性自由基。通过建立暴露风险评估模型计算,城市道路条件下人体吸入灰尘EPFRs暴露量均高于其它功能区。儿童每人每天通过吸入灰尘进入体内的EPFRs量约相当于0.01—0.58支香烟(均值为0.1支),而对于成人此值为0.03—1.53支香烟(均值为0.3支)。研究结果为道路灰尘中EPFRs的污染研究提供基础资料,也为进一步研究道路灰尘中EPFRs形成提供理论依据。 展开更多

关键词 环境持久性自由基 道路 灰尘 暴露 风险

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西安市PM2.5中环境持久性自由基污染特征 被引量：2

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作者 李豪 陈庆彩 孙浩堯 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第3期967-974,共8页

环境持久性自由基(EPFRs)是相对传统短寿命自由基提出的一种半衰期较长的新型环境风险物质,可将O2分子转化为活性氧物质,从而危害人体健康.为研究2018年西安市大气PM2.5中EPFRs的种类、浓度及其来源,本文利用电子顺磁共振波谱方法对201... 环境持久性自由基(EPFRs)是相对传统短寿命自由基提出的一种半衰期较长的新型环境风险物质,可将O2分子转化为活性氧物质,从而危害人体健康.为研究2018年西安市大气PM2.5中EPFRs的种类、浓度及其来源,本文利用电子顺磁共振波谱方法对2018全年的大气PM 2.5样品进行EPFRs分析.结果表明:2018年西安市PM 2.5中EPFRs年平均大气浓度为2.16×10^14spins/m^ 3,范围为6.27×10^12-1.07×10^15spins/m^3,呈现冬季>秋季>夏季>春季的季节变化特征.按照EPFRs年平均浓度计算出西安市民每人每天吸入体内EPFRs的量相当于7支香烟,而在冬季雾霾天气高达35支香烟.西安市PM 2.5中EPFRs的年平均g因子为(2.0034±0.0002),说明其可能主要是以碳为中心的自由基.相关性结果发现EPFRs与SO2和NO2显著相关,说明煤炭燃烧源和交通源可能是西安市PM2.5中EPFRs的重要来源. 展开更多

关键词 PM2.5 环境持久性自由基 来源 季节变化

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实验室模拟制备环境持久性自由基及其生物毒性研究 被引量：2

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作者 郭溪 张瑛 +3 位作者 孟甜甜 杨瑞新 司小会 周集体 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2018年第10期2095-2102,共8页

一些表面吸附有机物的颗粒物在不完全燃烧的过程中会产生环境持久性自由基(EPFRs),但是目前关于这些EPFRs的水生生物毒性的报道还很有限.为了更好地了解EPFRs对水生生物的毒性作用,采用邻苯二酚-二氧化硅(CT-SiO_2)模拟体系在限氧条件... 一些表面吸附有机物的颗粒物在不完全燃烧的过程中会产生环境持久性自由基(EPFRs),但是目前关于这些EPFRs的水生生物毒性的报道还很有限.为了更好地了解EPFRs对水生生物的毒性作用,采用邻苯二酚-二氧化硅(CT-SiO_2)模拟体系在限氧条件下制备EPFRs,考察金属离子(Fe、Cu、Ni、Zn)及其氧化物、热解温度和CT/SiO_2质量比对颗粒物表面EPFRs生成的影响,并对EPFRs悬浮液中·OH的产生以及对发光细菌的急性毒性进行了测定.采用电子顺磁共振(EPR)对制备的EPFRs进行表征的结果表明,金属氧化物能够促进EPFRs的生成,而金属离子则恰好相反;热解温度以及CT/SiO_2质量比是EPFRs的生成过程的重要影响因素,对CT-SiO_2热解体系中EPFRs的生成浓度和类型具有至关重要的影响,EPFRs的生成浓度在热解温度为400℃且CT/SiO_2质量比为0.032时,达到最高值5.04×10^(15)spins·g^(-1).本研究所制备的EPFRs在环境空气中的半衰期,能够达到18—80 d,这可能是因为其与颗粒物的结合增加了其稳定性;发光细菌(P.phosphoreum T3spp.)的急性毒性结果表明,含有EPFRs的颗粒物对发光细菌的发光具有明显的抑制作用,发光抑制率与EPFRs浓度呈明显的剂量-效应关系,并推测可能与EPFRs悬浮液中活性氧物种(ROS)的产生有关.该结果为研究EPFRs在环境过程中的形成因素及其生物毒性提供了基础,为研究EPFRs的潜在环境风险提供了基础数据. 展开更多

关键词 环境持久性自由基 影响因素 半衰期 发光细菌 水生生物毒性

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大气颗粒物中环境持久性自由基(EPFRs)的来源、生成机制及环境效应研究进展 被引量：1

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作者 李豪 孙浩堯 陈庆彩 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第12期3318-3326,共9页

环境持久性自由基(environmentally persistent free radicals,EPFRs)是相对传统短寿命自由基提出的一类广泛存在于各种环境介质中并具有潜在环境风险的物质.在大气环境中,由于大气颗粒物的来源广泛、迁移性强,使得其含有的EPFRs的影响... 环境持久性自由基(environmentally persistent free radicals,EPFRs)是相对传统短寿命自由基提出的一类广泛存在于各种环境介质中并具有潜在环境风险的物质.在大气环境中,由于大气颗粒物的来源广泛、迁移性强,使得其含有的EPFRs的影响范围较广.近年来EPFRs被认为是大气污染健康风险因子而广受关注.本文主要概述大气颗粒物中EPFRs的国内外研究进展,同时总结EPFRs的来源、生成机制及环境效应,并展望了EPFRs未来的研究方向. 展开更多

关键词 环境持久性自由基 来源 生成机制 环境效应

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环境持久性自由基健康风险研究进展 被引量：1

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作者 孙浩堯 陈庆彩 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2022年第9期194-203,共10页

环境持久性自由基(EPFRs)是一种广泛存在于自然环境中的环境风险物质,因其能够长时间存在于环境中并会与氧气作用生成活性氧进而危害人体健康,所以EPFRs的健康风险成了近年来的研究热点。该文针对EPFRs的健康风险研究进展进行了概述,介... 环境持久性自由基(EPFRs)是一种广泛存在于自然环境中的环境风险物质,因其能够长时间存在于环境中并会与氧气作用生成活性氧进而危害人体健康,所以EPFRs的健康风险成了近年来的研究热点。该文针对EPFRs的健康风险研究进展进行了概述,介绍了EPFRs的浓度检测方案及毒性检测方法,主要包括活性氧检测、生物毒性检测及毒性等量换3种常用方法。燃料的不完全燃烧及二次光化学作用是EPFRs的主要生成机制。毒理学研究表明,EPFRs不但会对人体呼吸系统及免疫系统造成危害,进而造成哮喘及心血管疾病,也会影响动植物的生长。在未来的研究中可以针对不同机制下生成EPFRs的毒性进行具体研究,以期更好地揭示实际环境中EPFRs的健康风险。 展开更多

关键词 环境持久性自由基 健康风险 污染特征

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持久性有机污染物和环境持久性自由基的生成机理和协同阻滞研究

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作者 林炳丞 刘国瑞 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第5期F0002-F0002,共1页

持久性有机污染物(POPs)是一类具有高毒性、持久性、远距离传输性和生物累积性的环境污染物,二恶英类POPs可在工业生产中无意生成并释放进人环境。环境持久性自由基(EPFRs)是一类新型环境污染物,寿命比瞬时自由基长,具有潜在毒性,在工... 持久性有机污染物(POPs)是一类具有高毒性、持久性、远距离传输性和生物累积性的环境污染物,二恶英类POPs可在工业生产中无意生成并释放进人环境。环境持久性自由基(EPFRs)是一类新型环境污染物,寿命比瞬时自由基长,具有潜在毒性,在工业烟气和飞灰中被检测到。POPs和EPFRs具有相似的来源和协同产生的共性特征,源头控制POPs和EPFRs的生成与排放是减少环境污染和人体暴露最有效的方法,认识POPs和EPFRs的生成和阻滞机理是实现其源头减排的根本。 展开更多

关键词 环境持久性自由基 人体暴露 生物累积 环境污染物 工业烟气 POPS 源头控制 潜在毒性

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典型固体燃料燃烧排放环境持久性自由基的特征

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作者 高燕 张翠荣 +4 位作者 朱礼 李豪 张立欣 陈庆彩 王羽琴 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第8期2619-2629,共11页

为研究典型固体燃料燃烧排放环境持久性自由基(EPFRs)的污染特征,本文以小麦秸秆和煤粉为研究对象,利用自制的燃料燃烧和颗粒物样品收集装置获得小麦秸秆和煤粉在不同燃烧条件下排放的烟气颗粒样品,基于电子顺磁共振波谱技术(EPR)分别确... 为研究典型固体燃料燃烧排放环境持久性自由基(EPFRs)的污染特征,本文以小麦秸秆和煤粉为研究对象,利用自制的燃料燃烧和颗粒物样品收集装置获得小麦秸秆和煤粉在不同燃烧条件下排放的烟气颗粒样品,基于电子顺磁共振波谱技术(EPR)分别确定EPFRs在第0、1、3、7天的自旋浓度、g因子、ΔH_(P-P),通过萃取实验确定EPFRs可被甲醇和二氯甲烷所萃取的量,以获得其污染、衰变特性.结果表明,低温低氧或无氧条件下,小麦秸秆和煤粉燃烧以阴燃或热解为主,排放的EPFRs主要为氧中心自由基,属于非衰变型,有机溶剂可萃取部分可达67%;随着温度和空气通入量的增加,小麦秸秆和煤粉逐渐燃烧,排放的EPFRs浓度增加,由氧中心自由基逐步转化为含氧官能团的碳中心自由基,衰变缓慢,溶剂可萃取的EPFRs占比仅有2.14%;当温度和空气量足够,小麦秸秆和煤粉完全燃烧,半衰期分别为56 d和43 d,为快速衰变型,溶剂不可萃取的EPFRs部分高达97.01%.温度和空气量对小麦秸秆和煤粉燃烧排放的EPFRs的种类、结构及衰减影响大,而样品含水率无显著影响. 展开更多

关键词 小麦秸秆 燃料燃烧 环境持久性自由基 自旋浓度 衰变特性

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“三年行动计划”对大气环境持久性自由基污染特征和来源的影响

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作者 丁佳乐 陈庆彩 +1 位作者 张梓萌 韩月梅 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第10期5141-5151,共11页

采用电子顺磁共振波谱法(EPR)对“打赢蓝天保卫战三年行动计划”(“三年行动计划”)实施期间(2018~2020年)以及实施前后(2017年和2021年)西安大气PM_(2.5)中EPFRs的浓度特征、种类特征及可能来源进行了探讨.结果发现,该计划实施后西安大... 采用电子顺磁共振波谱法(EPR)对“打赢蓝天保卫战三年行动计划”(“三年行动计划”)实施期间(2018~2020年)以及实施前后(2017年和2021年)西安大气PM_(2.5)中EPFRs的浓度特征、种类特征及可能来源进行了探讨.结果发现,该计划实施后西安大气PM_(2.5)中EPFRs平均浓度(5.03×10^(14)spins/m^(3))比实施前(7.18×10^(14)spins/m^(3))下降了29.9%,表明“三年行动计划”的实施对EPFRs的控制是有效的.冬季浓度(8.61×10^(14)spins/m^(3))是夏季(3.10×10^(14)spins/m^(3))的2.8倍,其主要类型为以碳为中心附近受含氧官能团影响的自由基.相关性及平行因子分析显示,燃煤源(35.3%)、交通燃烧源(30.0%)和扬尘源(27.8%)可能是西安大气PM_(2.5)中EPFEs的主要来源.冬季交通燃烧源占比最高(45.8%),而夏季EPFRs与O_(3)相关性比较显著,二次来源占比在夏季是其他季节的2.2~5.7倍.该计划实施前后燃煤源占比明显下降(下降13.7%),说明清洁取暖、煤炭消费总量控制和燃煤锅炉综合整治等政策是非常有效的,但交通燃烧源(上升3.70%)、扬尘(上升3.00%)及二次来源(上升7.00%)略有上升,表明加强扬尘综合治理、控制机动车排放绿色出行以及控制O_(3)、VOCs等的污染是未来控制的重点.重污染天气下EPFRs的来源中燃煤源(42.9%)和扬尘源(33.4%)占比较高,而交通燃烧源(31.7%)和二次来源(8.95%)在优良天气的占比相对较高,说明不仅要减少重污染天气,优良天气中EPFRs对健康的影响也需要进一步关注. 展开更多

关键词 环境持久性自由基(EPFRs) PM_(2.5) 污染特征 来源 “三年行动计划”

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工业热过程中无意生成持久性有机污染物的自由基转化机制 被引量：1

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作者 林炳丞 王枭 +4 位作者 王健 金蓉 马云峰 刘国瑞 郑明辉 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第11期3665-3677,共13页

掌握无意生成持久性有机污染物(unintentionally produced persistent organic pollutants,UPOPs)的生成机制对于其在典型工业热过程中的源头控制具有重要意义,现有对二噁英等UPOPs生成机制的研究主要是基于反应后稳定化合物和目标同类... 掌握无意生成持久性有机污染物(unintentionally produced persistent organic pollutants,UPOPs)的生成机制对于其在典型工业热过程中的源头控制具有重要意义,现有对二噁英等UPOPs生成机制的研究主要是基于反应后稳定化合物和目标同类物分布的检测,缺乏对自由基中间体的研究.环境持久性自由基(environmentally persistent free radicals,EPFRs)是一类新的环境污染物,其半衰期可达数月,可在环境样品以及二噁英生成过程中检出.近年来EPFRs被认为是UPOPs生成的重要自由基中间体.本文对UPOPs生成过程中前驱体种类、金属化合物、温度、反应气氛等对EPFRs生成特性的影响作用进行了综述,分析了前驱体生成UPOPs过程中同种或不同种EPFRs的转化路径.此外,基于现有UPOPs源头阻滞技术,提出了UPOPs与EPFRs协同控制的潜在方法. 展开更多

关键词 工业热过程 持久性有机污染物 环境持久性自由基 生成机制 协同控制

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