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制备条件对CuFe双金属催化剂混合醇合成的影响
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作者 钱炜鑫 田婧 +3 位作者 黄乐 马宏方 张海涛 应卫勇 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期147-153,共7页
采用液相还原法制备了用于混合醇合成的CuFe双金属催化剂,结合XRD、低温Ar吸附-脱附和H_(2)-TPR等表征方法,研究了液相还原过程中催化剂制备温度、分散剂种类及用量、pH等制备条件对催化剂反应活性及C_(2)^(+)混合醇选择性的影响;分析... 采用液相还原法制备了用于混合醇合成的CuFe双金属催化剂,结合XRD、低温Ar吸附-脱附和H_(2)-TPR等表征方法,研究了液相还原过程中催化剂制备温度、分散剂种类及用量、pH等制备条件对催化剂反应活性及C_(2)^(+)混合醇选择性的影响;分析了催化剂结构及反应性能间的构-效关系,并优选了制备条件。实验结果表明,较低的制备温度、较高的分散剂(乙二醇)用量、pH中性有助于活性金属组分的分散,促进双金属协同效应,提高催化剂反应活性及C_(2)^(+)混合醇选择性;综合考虑CO转化率、总醇选择性及C_(2)^(+)醇选择性,液相还原法制备CuFe双金属催化剂较适宜的条件为:以300 mL乙二醇为分散剂、冰水浴、pH=7.0。 展开更多
关键词 制备条件 CuFe双金属催化剂 混合醇合成
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黑液高温气化合成混合醇的操作条件分析 被引量:3
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作者 王逊 高峻 孙振丽 《中国造纸学报》 CAS CSCD 北大核心 2012年第4期43-49,共7页
采用Aspen plus模拟含碳气体净化流程,得到净化气中CO2含量与H2S含量、吸收剂流量、再生器热负荷的关系;对基于K/MoS2催化剂和固定床反应器的混合醇合成过程进行模拟和产物预报、优化黑液高温气化制备混合醇的合成条件,得到反应气CO2含... 采用Aspen plus模拟含碳气体净化流程,得到净化气中CO2含量与H2S含量、吸收剂流量、再生器热负荷的关系;对基于K/MoS2催化剂和固定床反应器的混合醇合成过程进行模拟和产物预报、优化黑液高温气化制备混合醇的合成条件,得到反应气CO2含量、催化剂装填比、反应温度、反应压力对CO单程转化率、总醇选择性、烃选择性、CO2选择性、总醇时空产率、C2+醇质量分数的影响规律。结果表明,为改善混合醇反应性能和降低公用工程消耗,适宜的合成条件为:合成温度310~330℃、催化剂装填比20~30 g.h/mol、合成压力9~11 MPa、反应气CO2含量1.6%。 展开更多
关键词 黑液气化 混合醇合成 反应动力学模型 操作条件
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合成循环比对黑液气化制备混合醇的性能影响
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作者 王逊 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第2期5-10,共6页
为了研究了合成循环比及合成副产物CO2脱除对黑液气化制备混合醇的合成单元及系统性能的影响,基于合成反应详细机理和动力学参数建立了固定床反应器模型,分析了CO转化率、产物选择性、总醇产率、C2+醇含量和合成尾气参数的变化规律。... 为了研究了合成循环比及合成副产物CO2脱除对黑液气化制备混合醇的合成单元及系统性能的影响,基于合成反应详细机理和动力学参数建立了固定床反应器模型,分析了CO转化率、产物选择性、总醇产率、C2+醇含量和合成尾气参数的变化规律。对黑液气化合成混合醇系统进行流程模拟与物流能流分析,得到了混合醇产量、能量利用效率、蒸汽产量/消耗随循环比的变化趋势。结果表明:以混合醇产率为评价指标,适宜的循环比为3~3.5;循环气体脱碳可显著提高混合醇产率、减少总醇选择性随循环比的下降;调节循环比,可匹配燃气轮机发电与合成混合醇参数、实现混合醇与电力的联产;对气体净化过程损失的有效气进行回收可望将联产系统总能利用效率提高至40%。 展开更多
关键词 黑液气化 混合醇合成 循环比 产物选择性 混合产率 能量利用效率
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助剂和原料气中CO_2浓度对CuFeZr催化剂用于合成气制混合醇的影响(英文) 被引量:5
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作者 廖珮懿 张辰 +4 位作者 张丽君 杨彦彰 钟良枢 王慧 孙予罕 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第5期547-555,共9页
考察了不同助剂(Mn、Zn、Co)对CuFeZr催化剂用于合成气制混合醇的影响。借助BET、XRD、H2-TPR等对其物化性质进行了表征,结果表明,加入助剂可减小颗粒粒径并且增强对CO的吸附能力以及催化剂表面碱性,其中,加入Zn可以增强CuFe间的相互作... 考察了不同助剂(Mn、Zn、Co)对CuFeZr催化剂用于合成气制混合醇的影响。借助BET、XRD、H2-TPR等对其物化性质进行了表征,结果表明,加入助剂可减小颗粒粒径并且增强对CO的吸附能力以及催化剂表面碱性,其中,加入Zn可以增强CuFe间的相互作用,改善CuFeZr催化剂的还原性质,提高对CO的吸附能力,以及提供最强的表面碱性。用固定床反应器对催化剂的反应性能进行了评价,反应结果表明,加入Zn可以显著提高CuFeZr催化剂用于合成气制混合醇的反应活性及醇选择性,使醇时空收率从0.026 g/(gcat·h)提高至0.071 g/(gcat·h)。由于循环条件下,反应产物CO_2同时也是原料气的组成成分,进一步地探究了原料气中CO_2浓度对催化剂反应性能的影响。结果表明,加入CO_2可提高CO转化率和醇以及烃的收率,但阻碍链增长反应并使得产物烯烷比降低。其中,在所考察浓度范围内,原料气中含有2.5%的CO_2最有利于醇和烃的生成尤其是低碳醇和低碳烃的生成。 展开更多
关键词 混合醇合成 CuFeZr催化剂 合成 助剂 CO2
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活性金属负载量及配比对CuFe双金属催化剂催化合成混合醇的影响
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作者 钱炜鑫 田婧 +1 位作者 徐艳波 黄乐 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第6期112-117,共6页
采用液相还原法制备了CuFe双金属催化剂,考察了活性金属负载量及Cu、Fe摩尔比对催化剂反应活性和C_(2+)混合醇选择性的影响,分析了活性金属负载量、Cu/Fe摩尔比、催化剂结构及反应性能间的构-效关系,优化了催化剂的制备配方。结果表明,... 采用液相还原法制备了CuFe双金属催化剂,考察了活性金属负载量及Cu、Fe摩尔比对催化剂反应活性和C_(2+)混合醇选择性的影响,分析了活性金属负载量、Cu/Fe摩尔比、催化剂结构及反应性能间的构-效关系,优化了催化剂的制备配方。结果表明,活性组分负载量的增大有助于提高催化剂的反应活性,但过量的金属负载量会导致活性组分发生团聚,影响总醇及C_(2+)混合醇的选择性;Cu/Fe摩尔比的增大抑制了催化剂的反应活性,但有助于增强CO吸附能力及Cu、Fe间的协同效应,提高产物中醇类及C_(2+)醇的选择性。综合考虑CO转化率、总醇及C_(2+)醇选择性,液相还原法制备CuFe双金属催化剂较适宜的活性组分总负载量为30%、铜铁摩尔比为3.0。 展开更多
关键词 CuFe双金属催化剂 活性金属负载量 铜铁摩尔比 混合醇合成
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Cu-Fe基双孔载体催化剂结构和低碳醇合成反应性能 被引量:16
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作者 刘建国 定明月 +1 位作者 王铁军 马隆龙 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第8期1964-1970,共7页
采用超声浸渍法制备了Cu、Fe双活性组元改性的双孔载体(M)催化剂, 采用N2物理吸附、H2程序升温还原/脱附(H2-TPR/TPD)、X 射线衍射(XRD)等表征手段考察了催化剂中Cu-Fe的相互作用, 并在固定床反应器中评价了Cu/Fe摩尔比的改变对低碳醇... 采用超声浸渍法制备了Cu、Fe双活性组元改性的双孔载体(M)催化剂, 采用N2物理吸附、H2程序升温还原/脱附(H2-TPR/TPD)、X 射线衍射(XRD)等表征手段考察了催化剂中Cu-Fe的相互作用, 并在固定床反应器中评价了Cu/Fe摩尔比的改变对低碳醇合成反应性能的影响. 结果表明: 小孔硅溶胶浸渍在大孔硅凝胶中可形成具有不同纳米孔径结构的双孔载体, 增加小孔硅溶胶的含量可促使双孔载体中小孔纳米结构尺寸变小. Fe/Cu摩尔比的增加有利于铜物种在载体表面的分散, 促进了表层CuO和Fe2O3的还原, 加强了双孔载体内孔道与铜铁氧化物之间的相互作用, 促使了单质铜的分散和铁碳化物的生成. CO加氢反应活性和低碳醇时空收率随着Fe/Cu摩尔比的逐渐增加呈现增加的变化趋势. 当Fe/Cu摩尔比增加到30/20时,Cu-Fe基双孔载体催化剂的CO转化率增加到46%, 低碳醇的时空收率增加到0.21 g·mL-1·h-1, C2+OH/CH3OH 质量比达到 1.96. 展开更多
关键词 低碳混合醇合成:Cu—Fe基催化剂:双孔载体: 时空收率: 高级选择性
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Fe改性CuZnMn催化剂结构和低碳醇合成反应性能研究 被引量:2
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作者 定明月 丘明煌 +5 位作者 刘琪英 王铁军 马隆龙 吴创之 邱珂 刘建国 《太阳能学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第2期299-304,共6页
采用连续共沉淀法制备费-托(F-T)组元Fe改性的CuZnMn催化剂,采用N_2物理吸附、H_2-TPR/TPD、XRD等表征手段考察催化剂中Fe-Cu协同作用关系,并在固定床反应器中评价Fe-Cu协同作用的改变对低碳醇合成反应性能的影响。结果表明:CuZnMn催化... 采用连续共沉淀法制备费-托(F-T)组元Fe改性的CuZnMn催化剂,采用N_2物理吸附、H_2-TPR/TPD、XRD等表征手段考察催化剂中Fe-Cu协同作用关系,并在固定床反应器中评价Fe-Cu协同作用的改变对低碳醇合成反应性能的影响。结果表明:CuZnMn催化剂主要以CuMn固溶体形式存在,Fe助剂的加入有利于催化剂比表面积的增加,并促进了FeMn固溶体的形成,降低了固溶体中Cu-Mn相互作用力,这有利于CuO单体逐渐从固溶体中析出,加强了催化剂的还原性能;随着Fe含量的逐渐增加,催化剂中CuO单体含量逐渐增多,Fe-Cu之间形成协同作用,这有利于催化剂活性的提高和醇、烃产物的生成,然而Fe助剂的过量加入则导致催化剂主要表现为F-T合成反应能力,降低低碳醇产物的选择性。 展开更多
关键词 低碳混合醇合成 Fe改性 CuZnMn催化剂 协同作用
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焙烧温度对Cu/MnO_2/ZrO_2催化剂性能影响 被引量:2
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作者 吴贵升 陈小平 +4 位作者 任杰 孙予罕 胡天斗 刘涛 谢亚宁 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1999年第S1期103-107,共5页
利用XRD、TPR和EXAFS等手段考察了焙烧温度对Cu/MnO2/ZrO2催化剂性能影响。结果表明,随着焙烧温度增加,铜的配位环境发生变化,铜和锰之间相互作用增强,有效地防止铜组分在还原及反应过程中聚集长大,从而使催化剂活性显著增加。当催化剂... 利用XRD、TPR和EXAFS等手段考察了焙烧温度对Cu/MnO2/ZrO2催化剂性能影响。结果表明,随着焙烧温度增加,铜的配位环境发生变化,铜和锰之间相互作用增强,有效地防止铜组分在还原及反应过程中聚集长大,从而使催化剂活性显著增加。当催化剂经过高温焙烧,催化剂活性由于ZrO2结晶和铜的聚集而降低。 展开更多
关键词 CO加氢 Cu/ZrO2催化剂 F-T合成组元 混合醇合成
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