合成液体燃料的活性炭负载钴基催化剂的反应性能 被引量：3

1

作者 钱炜鑫 庄绪军 +2 位作者 张海涛 应卫勇 房鼎业 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第4期358-364,共7页

在固定床等温积分反应器中，考察了活性炭负载钴基催化剂（Co／AC）的费托（F—T）合成反应性能，采用BET、H2-TPR和SEM等方法对Co／AC催化剂进行了表征。表征结果显示，Co／AC催化剂孔道属于微孔和中孔的混合结构，可用纯H2还原，还原... 在固定床等温积分反应器中，考察了活性炭负载钴基催化剂（Co／AC）的费托（F—T）合成反应性能，采用BET、H2-TPR和SEM等方法对Co／AC催化剂进行了表征。表征结果显示，Co／AC催化剂孔道属于微孔和中孔的混合结构，可用纯H2还原，还原温度选取350～400℃。实验结果表明，升高反应温度和反应压力、减小气态空速、增加原料气中H2与CO的摩尔比（H2／CO比），有利于提高CO的转化率；升高反应压力、降低反应温度、减小气态空速及原料气H2／CO比有利于高碳烃和高碳醇的生成。Co／AC催化剂用于F—T合成较优的工艺条件为：反应温度230℃，反应压力4．0MPa，原料气H2／CO比2．00，气态空速2000h^-1.在该反应条件下，CO转化率为20．1％，CH4、低碳烃（C2～4）、高碳烃（C5^＋）、低碳醇（C1～5OH）及高碳醇（C6^＋OH）的选择性分别为19．1％，24．1％，365％,15．8％,4．5％。 展开更多

关键词 液体燃料 费托合成 活性炭负载钴基催化剂 合成气

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活性炭负载钴基催化剂费托合成本征动力学 被引量：4

2

作者 钱炜鑫 张海涛 +1 位作者 应卫勇 房鼎业 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2012年第2期1-6,共6页

在温度220℃～250℃、压力2.0MPa～4.0MPa、空速2000h-1～3500h-1、n(H2)/n(CO)=1.0～2.5的条件下,在固定床等温积分反应器中研究了活性炭负载钴基催化剂(Co/AC)的本征动力学。结合碳化物机理以及CO插入机理,通过假设不同的基元反应以... 在温度220℃～250℃、压力2.0MPa～4.0MPa、空速2000h-1～3500h-1、n(H2)/n(CO)=1.0～2.5的条件下,在固定床等温积分反应器中研究了活性炭负载钴基催化剂(Co/AC)的本征动力学。结合碳化物机理以及CO插入机理,通过假设不同的基元反应以及速率控制步骤推导得到了不同的本征动力学方程。根据实验测定数据,采用Levenberg-Maquardt算法回归得到模型参数,并通过统计检验以及相对误差分析得到了适宜的Co/AC催化剂费托合成的本征动力学方程。 展开更多

关键词 费托合成 活性炭负载钴基催化剂 本征动力学

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辉光放电等离子体处理对活性炭负载钴基催化剂形貌及催化性能的影响 被引量：2

3

作者 金衍 刘琛 洪景萍 《化学与生物工程》 CAS 2017年第5期8-11,共4页

以活性炭(AC)为载体、铂为助剂,采用满孔浸渍法制备钴基催化剂。在钴基催化剂的制备过程中引入辉光放电等离子体技术,以替代传统的焙烧方式,研究辉光放电等离子体处理对催化剂结构以及费-托合成催化性能的影响。结果表明,空气气氛辉光... 以活性炭(AC)为载体、铂为助剂,采用满孔浸渍法制备钴基催化剂。在钴基催化剂的制备过程中引入辉光放电等离子体技术,以替代传统的焙烧方式,研究辉光放电等离子体处理对催化剂结构以及费-托合成催化性能的影响。结果表明,空气气氛辉光放电等离子体处理可使硝酸钴有效分解,且生成的氧化钴粒径减小,显著提高载体上钴的分散度。高钴分散度和较高钴还原性能的协同作用使得辉光放电等离子体处理催化剂的费-托合成催化活性高于焙烧处理催化剂。 展开更多

关键词 费-托合成 辉光放电等离子体 钴基催化剂 活性炭

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甲醇气相羰基化新型镍催化剂的研究 Ⅰ.酚醛树脂基活性炭负载镍催化剂的制备 被引量：2

4

作者 王云海 赵景联 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2002年第3期5-8,12,共5页

制备了酚醛树脂基活性炭 (PHAC)负载镍型催化剂 ,研究了催化剂制备条件对催化活性的影响 ,结果表明催化剂还原温度、镍的负载量、酚醛树脂的炭化升温速率对催化剂活性影响较大 ,在还原时间 1h ,还原温度 6 2 3K ,固化剂加量、填料加量... 制备了酚醛树脂基活性炭 (PHAC)负载镍型催化剂 ,研究了催化剂制备条件对催化活性的影响 ,结果表明催化剂还原温度、镍的负载量、酚醛树脂的炭化升温速率对催化剂活性影响较大 ,在还原时间 1h ,还原温度 6 2 3K ,固化剂加量、填料加量、发泡剂加量分别占酚醛树脂质量分数的 16 %、15 %、8% ,固化温度 4 2 3K ,炭化温度 873K ,镍负载量 7%的条件下 ,炭化升温速率为 4K/min时 ,制得的催化剂活性最高。羰基化产物总收率可达到 5 4 1% ,甲醇转化率可达93 8%。 展开更多

关键词 气相羰基化 负载镍催化剂 制备 甲醇 镍乙酸 酚醛树脂基活性炭 催化活性 乙酸 合成

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不同活性炭负载的镍基催化剂上废塑料裂解制碳纳米管性能 被引量：4

5

作者 兰美晨 沈伯雄 +1 位作者 王建桥 赵朋 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第11期1313-1319,I0003,共8页

以椰壳炭、竹炭和木炭三种活性炭为载体,采用浸渍法制备炭负载金属镍的催化剂,考察其在废塑料裂解制备碳纳米管过程中的催化反应性能;采用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、拉曼光谱仪、同步热分析仪、比表面积分析仪等手段分析了催化剂... 以椰壳炭、竹炭和木炭三种活性炭为载体,采用浸渍法制备炭负载金属镍的催化剂,考察其在废塑料裂解制备碳纳米管过程中的催化反应性能;采用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、拉曼光谱仪、同步热分析仪、比表面积分析仪等手段分析了催化剂和产物碳纳米管的形貌和结构。结果表明,椰壳活性炭为载体制备的镍基催化剂上碳纳米管产量最高、石墨化程度最好。以椰壳活性炭为载体制备的镍基催化剂为例,研究了反应温度和镍负载量对其催化性能的影响。 展开更多

关键词 活性炭载体 炭负载镍基催化剂 废塑料 催化裂解 碳纳米管

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化学修饰氧化铝负载钴基催化剂吸附与反应行为的研究 被引量：5

6

作者 张俊岭 陈建刚 +2 位作者 董庆年 任杰 孙予罕 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第2期301-304,共4页

提出了一种改进催化剂活性和 C+5烃选择性的方法 ,利用原位红外光谱、TPSR和费 -托合成反应考察了催化剂的还原、分散、吸附与反应行为的关系 .研究表明 ,载体处理的差异决定了 CO在催化剂表面上的吸附形态 ,钴负载在氨修饰氧化铝上有... 提出了一种改进催化剂活性和 C+5烃选择性的方法 ,利用原位红外光谱、TPSR和费 -托合成反应考察了催化剂的还原、分散、吸附与反应行为的关系 .研究表明 ,载体处理的差异决定了 CO在催化剂表面上的吸附形态 ,钴负载在氨修饰氧化铝上有利于桥式 CO吸附 ,而醋酸改性氧化铝则增进了金属钴与载体之间的相互作用 ,催化剂以线形吸收态为主 .CO加氢反应表明 ,氨修饰氧化铝负载钴催化剂能促进活性和 C+5烃选择性的提高 ,而醋酸修饰氧化铝可抑止钴催化剂的活性和碳链增长 . 展开更多

关键词 氧化铝负载钴基催化剂 吸附 反应行为 Co/Al2O3催化剂 化学修饰 原位红外光谱 CO 加氢 一氧化碳

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钾促进钴钼耐硫CO变换催化剂的XPS和TPR表征 被引量：7

7

作者 林仁存 杨意泉 +4 位作者 袁友珠 魏光 王琪 樊金红 戴深峻 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2001年第1期25-28,共4页

用 XPS和 TPR谱学表征方法 ,研究钾助剂对负载型 Co-Mo-K-O/γ-Al2 O3水煤气耐硫变换催化剂的作用 .XPS表征显示 ,硫化态催化剂随着钾添加量的增加 ,低价态钼和 S2 - 增加 ,( S-S) 2 - 受抑制 ,( Mo4+ +Mo5 + ) /Mo6 + 质量比为 0 .8～ ... 用 XPS和 TPR谱学表征方法 ,研究钾助剂对负载型 Co-Mo-K-O/γ-Al2 O3水煤气耐硫变换催化剂的作用 .XPS表征显示 ,硫化态催化剂随着钾添加量的增加 ,低价态钼和 S2 - 增加 ,( S-S) 2 - 受抑制 ,( Mo4+ +Mo5 + ) /Mo6 + 质量比为 0 .8～ 1和较多的 S2 - 物种有利于提高催化剂的低温活性 .TPR表征结果示出 ,硫化态及工作态催化剂皆出现α、β 2个吸氢峰 ,可分别归属 Mo6 + → Mo5 + 和 Mo5 + → Mon+ ( n=4 ,3,2 )的还原过程 ;工作态催化剂 α峰峰温较硫化态低 ,β峰为宽峰带低价钼混合峰 ;吸氢峰的大小与催化剂低温活性密切相关 . 展开更多

关键词 钾助剂 水煤气变换 耐硫催化剂 钴钼基催化剂 XPS TPR表征 氧化铝 负载型催化剂

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MnCl_2/活性炭催化合成正丁基氨基甲酸甲酯 被引量：8

8

作者 李永昕 康有贵 马清祥 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第9期863-867,共5页

通过对不同活性组分的筛选,开发出活性炭负载氯化锰(M nC l2/AC)催化剂,用于碳酸二甲酯(DMC)和正丁胺甲氧羰基化反应合成正丁基氨基甲酸甲酯(MBC)。考察了M nC l2负载量对M nC l2/AC催化剂催化性能的影响及反应温度、反应时间、催化剂... 通过对不同活性组分的筛选,开发出活性炭负载氯化锰(M nC l2/AC)催化剂,用于碳酸二甲酯(DMC)和正丁胺甲氧羰基化反应合成正丁基氨基甲酸甲酯(MBC)。考察了M nC l2负载量对M nC l2/AC催化剂催化性能的影响及反应温度、反应时间、催化剂用量和原料配比对反应的影响。实验结果表明,适宜的M nC l2负载量为0.2mm ol/g;适宜的反应条件为:n(DMC)∶n(正丁胺)=3,催化剂的质量分数为5%,反应温度80℃,反应时间7h。在此条件下,正丁胺能完全转化,MBC的收率达到96.5%。探讨了不同载体负载的M nC l2催化剂的催化性能,发现中性载体有利于甲氧羰基化反应。 展开更多

关键词 碳酸二甲酯 正丁基氨基甲酸甲酯 正丁胺 甲氧羰基化 活性炭 氯化锰 负载型催化剂

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硫化态Co-Mo-K/AC合成醇催化剂的EXAFS研究 被引量：5

9

作者 李忠瑞 伏义路 +3 位作者 姜明 胡天斗 刘涛 谢亚宁 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第2期149-153,共5页

采用XRD、EXAFS等手段考察了Co载量对催化剂结构的影响 ,并关联其合成醇活性。活性炭担载的硫化态Co Mo K样品中 ,Mo主要以MoS2 物种形式存在于活性炭的表面上 ,而Co在低Co载量时主要形成“Co Mo S”相 ,在高Co负载量会有部分类Co9S8的... 采用XRD、EXAFS等手段考察了Co载量对催化剂结构的影响 ,并关联其合成醇活性。活性炭担载的硫化态Co Mo K样品中 ,Mo主要以MoS2 物种形式存在于活性炭的表面上 ,而Co在低Co载量时主要形成“Co Mo S”相 ,在高Co负载量会有部分类Co9S8的物相出现。经Co助剂修饰后的催化剂显示出良好的合成醇催化性能 ,Co助剂有利于合成C2 + 醇。Co/Mo原子比为 0 5时 ,表面“Co Mo S”相可能达到饱和 ,合成醇的收率也最高。Co物种是和MoS2 物相以协同的方式起作用的。 展开更多

关键词 钼基催化剂 活性炭载体 硫化态 负载型催化剂 XRD 结构 钴助剂 催化活性 EXAFS 合成 低碳醇

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Pd-Co/C催化剂上葡萄糖的催化氧化反应 被引量：7

10

作者 宋一兵 余林 +3 位作者 孙长勇 叶飞 方奕文 林维明 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2002年第10期976-980,共5页

以活性炭作为载体 ,制备了 Pd/C、Pd-Co/C催化剂。活性评价结果表明 ,在 Pd-Co/C催化剂上反应3 h后 ,葡萄糖的转化率达 92 % ,选择性为 94% ,较 Pd/C催化剂的活性和选择性有显著提高。BET和 XPS表征结果表明 ,Pd-Co/C催化剂的良好催化... 以活性炭作为载体 ,制备了 Pd/C、Pd-Co/C催化剂。活性评价结果表明 ,在 Pd-Co/C催化剂上反应3 h后 ,葡萄糖的转化率达 92 % ,选择性为 94% ,较 Pd/C催化剂的活性和选择性有显著提高。BET和 XPS表征结果表明 ,Pd-Co/C催化剂的良好催化活性和选择性是由于 Co的添加及焙烧过程改变了 Pd/C催化剂的表面组成及结构 ,提高了 Pd的还原能力有关。 展开更多

关键词 葡萄糖 Pd-Co/C催化剂 催化氧化 活性炭负载钯钴催化剂

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Ni/PHAC催化甲醇羰基化合成乙酸工艺研究 被引量：5

11

作者 王云海 赵景联 王新平 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第1期106-109,共4页

以自制的酚醛树脂基活性炭(PHAC)负载镍为催化剂、碘甲烷为助催化剂,研究了在连续固定床反应器中催化甲醇羰基化合成乙酸的反应。探讨了反应温度、液体进料空时、甲醇与一氧化碳配比及加水量等反应工艺条件对甲醇羰基化反应及乙酸收率... 以自制的酚醛树脂基活性炭(PHAC)负载镍为催化剂、碘甲烷为助催化剂,研究了在连续固定床反应器中催化甲醇羰基化合成乙酸的反应。探讨了反应温度、液体进料空时、甲醇与一氧化碳配比及加水量等反应工艺条件对甲醇羰基化反应及乙酸收率的影响,优化了反应的工艺条件。结果表明:反应工艺条件对甲醇羰基化反应及乙酸的收率影响较大,在系统压力为1.0MPa,反应温度558K,液体进料空时为10gcat (mol h-1) -1, V(H2O):V(CH3OH)=3:100, n(CO):n(CH3OH):n(CH3I)=80:40:1的条件下乙酸收率最高达到了67.1%,而羰基化产物总收率可以达到79.1%,甲醇转化率可以达到93.8%,羰基化产物总收率和乙酸收率明显高于文献报道的同类催化剂。 展开更多

关键词 甲醇 羰基化 合成 乙酸 Ni/PHAC 酚醛树脂基活性炭 负载镍催化剂 碘甲烷 助催化剂 工艺

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