Cu-La-Al尖晶石催化剂的甲醇水蒸气重整制氢反应性能 被引量：1

1

作者 武文杰 冯阳 +5 位作者 王俊刚 陈从标 马中义 郗宏娟 侯博 杨晓峰 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第5期134-144,共11页

在甲醇水蒸气重整制氢(MSR)反应中,Cu-Al尖晶石催化剂因具有低成本和高选择性的特点,使其成为该反应的理想催化剂,但其催化性能还有待进一步提高。采取共沉淀法、溶胶-凝胶法和浸渍法制备了Cu-Al尖晶石催化剂,并将其用于MSR反应中。结... 在甲醇水蒸气重整制氢(MSR)反应中,Cu-Al尖晶石催化剂因具有低成本和高选择性的特点,使其成为该反应的理想催化剂,但其催化性能还有待进一步提高。采取共沉淀法、溶胶-凝胶法和浸渍法制备了Cu-Al尖晶石催化剂,并将其用于MSR反应中。结果表明,共沉淀法制备的Cu-Al尖晶石催化剂在MSR反应中表现出优异的性能,这是由于其比表面积最大,有利于活性位点的暴露。在此基础上,用不同摩尔分数的稀土元素La对共沉淀法制备的Cu-Al尖晶石催化剂进行了改性。结果表明,稀土元素La的引入不仅能进一步提升催化剂的比表面积,还会导致Cu-Al尖晶石微观结构发生变化。由于部分La进入尖晶石结构中,从而改变了Cu-Al尖晶石阳离子的分布情况,并使晶粒尺寸减小。因此,添加适量的稀土元素La可以提升Cu-Al尖晶石的MSR反应性能,而过量的La会导致催化剂表面形成LaAlO3,从而降低催化剂的活性。 展开更多

关键词 共沉淀法 Cu-La-Al尖晶石 甲醇水蒸气重整制氢 制氢 催化剂

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Cu基和Pt基甲醇水蒸气重整制氢催化剂研究进展 被引量：1

2

作者 刘雪 王力鹏 +7 位作者 李璐伶 王凯 刘文举 胡彪 曹道帆 江锋浩 李俊国 刘科 《物理化学学报》 北大核心 2025年第5期74-102,共29页

甲醇水蒸气重整(methanol steam reforming,MSR)反应是实现甲醇在线制氢的重要途径,在清洁能源应用中具有重要作用。MSR反应中的催化性能直接影响氢气产量和副产物组成,其中Cu基和Pt基催化剂被广泛研究。其催化机制主要涉及甲醇和水分子... 甲醇水蒸气重整(methanol steam reforming,MSR)反应是实现甲醇在线制氢的重要途径,在清洁能源应用中具有重要作用。MSR反应中的催化性能直接影响氢气产量和副产物组成,其中Cu基和Pt基催化剂被广泛研究。其催化机制主要涉及甲醇和水分子中C―H和O―H键的断裂。Cu基催化剂的活性依赖于Cu^(0)和Cu^(+)位点的比例及协同作用,Pt基催化剂则通过Pt^(0)、Pt^(δ+)或Pt^(2+)活性位点与氧空位的相互作用发挥作用。然而,活性金属与载体之间的电子转移及相互作用机制仍存争议,影响金属价态、吸附位点及反应路径选择,特别是在甲醇脱氢生成中间产物(如甲醛、甲酸和甲酸甲酯)的反应路径上,尚未形成统一认识。本文总结了Cu^(0)与Cu^(+)的单位点与协同位点机制,探讨了Pt基催化剂的直接路径与协同路径,分析In_(2)O_(3)等对Pt位点调控及氧空位生成的促进作用。通过催化性能评估与机理研究,提出了优化催化剂活性和稳定性的策略。本综述不仅深化了对MSR反应机理的理解,还为高效催化剂的设计提供了理论基础和研究方向。 展开更多

关键词 甲醇水蒸气重整制氢 Cu基和Pt基催化剂 活性位点 协同作用 反应路径

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氧化物载体对Ru基催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢反应性能的影响

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作者 李莉 许俊杰 +1 位作者 李瑞玲 鲁礼林 《武汉科技大学学报》 CAS 北大核心 2024年第4期264-271,共8页

分别以ZrO_(2)、Al_(2)O_(3)、La_(2)O_(3)为载体构建Ru基催化剂,借助XRD、SEM、H_(2)-TPR、XPS、乙醇水蒸气重整制氢实验及in situ-DRIFTS等对所制催化剂进行了相关测试。结果表明,Ru/ZrO_(2)催化剂的催化性能相比Ru/Al_(2)O_(3)和Ru/L... 分别以ZrO_(2)、Al_(2)O_(3)、La_(2)O_(3)为载体构建Ru基催化剂,借助XRD、SEM、H_(2)-TPR、XPS、乙醇水蒸气重整制氢实验及in situ-DRIFTS等对所制催化剂进行了相关测试。结果表明,Ru/ZrO_(2)催化剂的催化性能相比Ru/Al_(2)O_(3)和Ru/La_(2)O_(3)催化剂有显著提升,使用Ru/ZrO_(2)催化剂在450℃下催化乙醇水蒸气重整制氢的乙醇转化率和氢气选择性分别达到90.0%和78.4%,Ru/ZrO_(2)催化剂具有优异的稳定性、分散性、更强的C—C键裂解能力和催化乙醇氧化脱氢性能。 展开更多

关键词 氧化物载体 Ru基催化剂 乙醇水蒸气重整制氢 催化机理

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Ni/KZSM-5催化剂的生物乙醇水蒸气重整制氢催化性能 被引量：4

4

作者 郎林 李键铭 +2 位作者 杨文申 阴秀丽 吴创之 《可再生能源》 CAS 北大核心 2017年第2期185-191,共7页

采用浸渍法制备了Ni/γ-Al_2O_3,Ni/HZSM-5和Ni/KZSM-5 3种负载型催化剂,利用XRD,XPS,BET,NH3-TPD,CO2-TPD和H2-TPR等手段对催化剂的晶相、比表面积、酸/碱性等物化特性进行了表征,并通过固定床反应器对比考察了不同载体的Ni基负载型催... 采用浸渍法制备了Ni/γ-Al_2O_3,Ni/HZSM-5和Ni/KZSM-5 3种负载型催化剂,利用XRD,XPS,BET,NH3-TPD,CO2-TPD和H2-TPR等手段对催化剂的晶相、比表面积、酸/碱性等物化特性进行了表征,并通过固定床反应器对比考察了不同载体的Ni基负载型催化剂对乙醇水蒸气重整制氢的催化性能。实验结果表明:由于HZSM-5的酸性较强,Ni/HZSM-5催化剂不能有效催化乙醇水蒸气重整制氢,主要产物为乙烯;由于KZSM-5具有一定的碱性并有较高的比表面积,Ni/KZSM-5催化剂对乙醇水蒸气重整制氢表现出了较高的催化活性,当反应温度为450℃时,乙醇转化率为100%,氢气选择性达到65.0%,且反应积碳率仅为3.0%;由于载体的碱性较弱,导致产物中含有部分乙烯,降低了氢气选择性,从而Ni/γ-Al_2O_3催化剂的活性低于Ni/KZSM-5催化剂。 展开更多

关键词 生物乙醇 水蒸气重整制氢 ZSM-5分子筛 载体

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金属/MgO上的乙醇水蒸气重整制氢 被引量：1

5

作者 杨宇 王荣文 +2 位作者 杨家梦 吴绯 马建新 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期349-351,共3页

研究了氧化镁负载镍、铁、钴、锰、钼、铜和锡等金属催化剂在乙醇水蒸气重整反应的性能,结果表明,在650℃、101.3kPa条件下,所有催化剂的活性都较高,乙醇接近完全转化,而对氢的选择性顺序大小为:Ni＞Co＞Sn＞Cu＞Fe＞Mo＞Mn.除镍的选择... 研究了氧化镁负载镍、铁、钴、锰、钼、铜和锡等金属催化剂在乙醇水蒸气重整反应的性能,结果表明,在650℃、101.3kPa条件下,所有催化剂的活性都较高,乙醇接近完全转化,而对氢的选择性顺序大小为:Ni＞Co＞Sn＞Cu＞Fe＞Mo＞Mn.除镍的选择性是随温度的升高而增加外,其它催化剂的选择性都随温度变化有个最佳值.镍催化剂的TPR和XRD表征表明,催化剂中存在3种形态的镍. 展开更多

关键词 乙醇 水蒸气重整制氢 金属催化剂

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黄铜矿制备铜基催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢的研究 被引量：3

6

作者 祝淑芳 沈洋 +1 位作者 胡童 鲁礼林 《武汉科技大学学报》 CAS 北大核心 2023年第1期40-46,共7页

以黄铜矿为原料,采用高温焙烧处理制备铜基催化剂用于催化甲醇水蒸气重整制氢反应,借助X射线粉末衍射仪、场发射扫描电子显微镜、H_(2)程序升温还原、甲醇水蒸气重整制氢试验以及原位漫反射傅里叶变换红外光谱仪等对所制催化剂进行表征... 以黄铜矿为原料,采用高温焙烧处理制备铜基催化剂用于催化甲醇水蒸气重整制氢反应,借助X射线粉末衍射仪、场发射扫描电子显微镜、H_(2)程序升温还原、甲醇水蒸气重整制氢试验以及原位漫反射傅里叶变换红外光谱仪等对所制催化剂进行表征。结果表明,改变焙烧温度可调节铜基催化剂中铜位点的配位结构,黄铜矿在800℃下焙烧所得催化剂的催化性能最佳。 展开更多

关键词 黄铜矿 铜基催化剂 甲醇水蒸气重整制氢 制氢效率 催化性能

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小型甲醇水蒸气重整制氢系统性能测试平台及其实验研究 被引量：5

7

作者 邓笔财 宋忠尚 +3 位作者 杜忠选 李启玉 杨振威 王林涛 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第9期922-926,共5页

以1 m^(3)/h(标准状态下,下同)制氢量的甲醇水蒸气重整制氢系统为研究对象,提出了重整制氢工艺流程及系统设计;采用Aspen Plus流程模拟软件建立甲醇水蒸汽重整制氢热力学模型,并对不同工况下的制氢量和气体组分进行数值模拟;同时研制了... 以1 m^(3)/h(标准状态下,下同)制氢量的甲醇水蒸气重整制氢系统为研究对象,提出了重整制氢工艺流程及系统设计;采用Aspen Plus流程模拟软件建立甲醇水蒸汽重整制氢热力学模型,并对不同工况下的制氢量和气体组分进行数值模拟;同时研制了一套甲醇水蒸气重整制氢系统性能测试平台,并在不同的水醇比、压力及温度等变工况下进行实验研究。实验结果表明,在2.44 MPa、235℃和250℃工况下甲醇转化率达96.75%以上,制氢量达1.7 m^(3)/h,此时甲醇消耗量为5.3 kg,H2产出量约为1.0 kg,验证了搭建系统性能的优异性;对比模拟、实验及文献结果,H2质量流量的模拟和实验结果最大误差为7.41%,CO和CO_(2)质量流量、甲醇转化率及CO选择性等误差均小于1%,模拟及实验结果偏差较小;实验测试制氢量、甲醇转化率和CO浓度增幅与文献结果具有良好的一致性,验证了甲醇水蒸气重整制氢测试平台的可靠性和准确性。 展开更多

关键词 甲醇水蒸气重整制氢 性能测试平台 实验研究 甲醇转化率 制氢量 氢燃料电池

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六元高熵二维材料的光热甲醇重整制氢的研究与应用

8

作者 黄森焱 刘鑫 +3 位作者 雷如楠 杜凯 于晨阳 李亚光 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第12期76-82,共7页

为了提高光热甲醇重整制氢反应中铜基催化剂的稳定性与效率,提出了一种基于高熵策略的催化剂设计方法。通过聚乙烯吡咯烷酮(PVP)辅助冻干法,成功制备了六元高熵二维Cu_(2)Zn_(1)Al_(0.5)Ce_(5)Zr_(0.5)In_(0.5)O_(x)催化剂。该催化剂通... 为了提高光热甲醇重整制氢反应中铜基催化剂的稳定性与效率,提出了一种基于高熵策略的催化剂设计方法。通过聚乙烯吡咯烷酮(PVP)辅助冻干法,成功制备了六元高熵二维Cu_(2)Zn_(1)Al_(0.5)Ce_(5)Zr_(0.5)In_(0.5)O_(x)催化剂。该催化剂通过多种表征手段(包括X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)及氮气吸附脱附分析等)验证了其晶体结构的单一性以及表面纳米片状特征,同时显示出优异的抗烧结和抗氧化性能。在热催化反应中,当反应温度达到450℃时,氢气生成速率达到1887.94 mmol/(g·h)。在新型光热转换装置的配合下,该催化剂在2 kW/m^(2)强度的太阳光下展现出显著的光热催化活性,其甲醇水蒸气重整产氢速率为1402.12 mmol/(g·h),且在72 h内保持稳定,表现出卓越的长期稳定性。该催化剂的高性能主要源于其高熵特性带来的热力学稳定性及独特的多孔结构,这些特点显著增加了催化活性位点的数量,同时增强了对高温环境的适应能力。与传统催化剂相比,六元高熵Cu_(2)Zn_(1)Al_(0.5)Ce_(5)Zr_(0.5)In_(0.5)O_(x)在光热甲醇重整制氢反应中的催化性能和稳定性均得到了显著提升,克服了室外光热系统因温度波动导致的催化剂烧结问题。不仅为光热催化领域提供了一种新型高效催化剂设计策略,还进一步推动了高熵材料在复杂反应条件下的实际应用。通过将高熵材料与光热催化技术相结合,为实现氢能源的可持续高效生产提供了理论支持与实践依据,展现了该催化剂在工业化制氢中的广阔应用前景。 展开更多

关键词 PVP辅助冻干法 高熵材料 光热催化技术 甲醇水蒸气重整制氢 催化剂

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便携式装置中双凸台取电微管式固体氧化物燃料电池数值模拟及实验验证

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作者 陈智聪 马跃 +9 位作者 杨华政 王陈鹏 刘颖隆 叶豪 刘佳伟 许晓茹 刘英丽 陈皆成 杜志伟 梁波 《储能科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期3523-3533,共11页

本工作利用甲醇水蒸气重整制氢和管式固体氧化物燃料电池的各自优势,设计了一种甲醇水蒸气重整制氢(MSR)耦合微管式固体氧化物燃料电池(μT-SOFC)便携式制氢发电装置。使用COMSOL Multiphysics有限元仿真软件建立双凸台取电的μT-SOFC... 本工作利用甲醇水蒸气重整制氢和管式固体氧化物燃料电池的各自优势,设计了一种甲醇水蒸气重整制氢(MSR)耦合微管式固体氧化物燃料电池(μT-SOFC)便携式制氢发电装置。使用COMSOL Multiphysics有限元仿真软件建立双凸台取电的μT-SOFC数学模型并验证模型(误差率小于5%)。仿真结果表明双凸台取电方式可高效地收集电流,不同电压下电池整体具有较小的温度差。MSR催化剂和阳极支撑型μT-SOFC分别使用浸渍法和挤出成型-浸浆工艺制备。借助场发射扫描电子显微镜和能谱分析技术表征MSR催化剂和μT-SOFC材料特性。借助气相色谱仪分析MSR产物气体成分,分析得到氢气体积分数接近70%。便携式装置使用步进电机控制甲醇水溶液进液流量,可获得不同的MSR气体产物体积流量,平均最高可达1163 mL/min。应用于装置中的μT-SOFC开路电压为0.96 V,最大输出功率密度为190 mW/cm~2。电池在模拟实际使用4小时后,其电化学性能基本没有发生衰减。同时对此工况下的电池进行仿真,仿真结果表明,电池性能主要受MSR转化效率的限制,改变空气进气方向可提高电池输出功率。目前关于微管式燃料电池及其设备的应用研究甚少,本工作对μT-SOFC在便携式装置中的应用具有指导作用。 展开更多

关键词 甲醇水蒸气重整制氢 微管式固体氧化物燃料电池 数值模拟 制氢发电装置

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Pr物种含量对NiCoPrLa类水滑石结构及衍生复合氧化物催化性能的影响 被引量：2

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作者 邓明海 李凝 +2 位作者 唐富顺 彭楠楠 蒋武 《桂林理工大学学报》 CAS 北大核心 2013年第1期117-122,共6页

用水热法合成了2Pr/NCL、5Pr/NCL、7.5P/NCL、10Pr/NCL类水滑石和NCL类水滑石。重点考察了Pr物种含量对类水滑石结构及衍生复合衍生物催化性能的影响。用XRD、H2-TPR、H2-TPD、C2H5OH-TPD和TPO等对类水滑石和衍生复合氧化物的晶相结构... 用水热法合成了2Pr/NCL、5Pr/NCL、7.5P/NCL、10Pr/NCL类水滑石和NCL类水滑石。重点考察了Pr物种含量对类水滑石结构及衍生复合衍生物催化性能的影响。用XRD、H2-TPR、H2-TPD、C2H5OH-TPD和TPO等对类水滑石和衍生复合氧化物的晶相结构及衍生复合氧化物的还原性能、吸附性能和抗积炭性能等进行了表征。同时以乙醇水蒸气重整制氢反应为探针考察了衍生复合氧化物的活性和选择性。结果表明:Pr的掺入能形成NiCoPrLa结晶度较好的类水滑石结构,Pr含量增加时类水滑石的特征衍射峰强度增强。其衍生复合氧化物在乙醇水蒸气重整制氢反应中表现出较好的活性和选择性,当反应温度为450℃时,5Pr/NCL乙醇的转化率为100%,氢气的选择性77.56%。 展开更多

关键词 类水滑石 PR 乙醇水蒸气重整制氢 催化性能

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A位离子掺杂种类对La0.7M0.3Ni0.7Fe0.3O3(M=Pr,Y,Sr,Zr,Ce)催化性能的影响 被引量：2

11

作者 杨萍 李凝 +2 位作者 滕俊江 吴剑 马浩 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2018年第12期1979-1985,共7页

以聚苯乙烯胶晶(PS)为模板剂,用共沉淀法分别制备了La0. 7M0. 3Ni0. 7Fe0. 3O3(M=Pr、Y、Sr、Zr和Ce)钙钛矿复合氧化物,以乙醇水蒸气重整反应为探针,探讨了A位离子掺杂种类对La0. 7M0. 3Ni0. 7Fe0. 3O3催化活性、选择性以及积碳性能的... 以聚苯乙烯胶晶(PS)为模板剂,用共沉淀法分别制备了La0. 7M0. 3Ni0. 7Fe0. 3O3(M=Pr、Y、Sr、Zr和Ce)钙钛矿复合氧化物,以乙醇水蒸气重整反应为探针,探讨了A位离子掺杂种类对La0. 7M0. 3Ni0. 7Fe0. 3O3催化活性、选择性以及积碳性能的影响。结果表明,掺杂离子均能进入了La Ni0. 7Fe0. 3O3钙钛矿晶格中,掺杂离子种类影响其晶相结构,掺杂Ce离子的样品产生较多的晶格缺陷,表面结构疏松,孔道丰富,表面吸附较多的活性氧物种,比表面积和孔径均较大。A位掺杂后钙钛矿复合氧化物还原温度有所降低,同时掺杂种类影响金属中心的形成,掺杂Ce离子的样品在还原过程中产生较多的金属中心。乙醇重整制氢反应的活性和抗积碳性能取决于样品表面活性氧物种和还原过程中产生的金属中心,表面活性氧物种协同金属中心有利于提高钙钛矿复合氧化物的活性和稳定性。 展开更多

关键词 共沉淀法 A位掺杂 钙钛矿 乙醇水蒸气重整制氢 催化性能

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不同结构3D打印催化剂载体的传热-流动-反应特性研究

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作者 邹宏伟 梁庄典 +2 位作者 陈永东 韩冰川 王刚 《流体机械》 2025年第10期55-61,72,共8页

针对管内甲醇重整制氢的效率瓶颈,提出利用3D打印技术设计结构化催化剂载体。通过传热-流动数值模拟,在Re=140条件下,对比了直槽道、曲折槽道与螺旋槽道3种结构;以直槽道为模型,深入探究了反应性能,并建立了数值计算模型(甲醇转化率偏差... 针对管内甲醇重整制氢的效率瓶颈,提出利用3D打印技术设计结构化催化剂载体。通过传热-流动数值模拟,在Re=140条件下,对比了直槽道、曲折槽道与螺旋槽道3种结构;以直槽道为模型,深入探究了反应性能,并建立了数值计算模型(甲醇转化率偏差≤5%,CO选择性偏差≤0.6%);通过模型预测和试验验证,完成了3种结构的结构筛选。结果表明,螺旋槽道的性能评价指标(PEC,Performance Evaluation Criteria)最大,其值为14.7;甲醇重整制氢反应的甲醇转化率和CO选择性均随温度的升高而上升,随体积流量的增加而降低;通过模型预测与后续筛选试验发现,螺旋槽道性能仍最优,其中,试验数据显示,螺旋结构的甲醇转化率达65.8%,比曲折槽道和直槽道分别高11.4%和24.4%。研究结果可为3D打印催化剂载体的设计提供理论依据。 展开更多

关键词 3D打印技术 甲醇水蒸气重整制氢 传热分析 数值分析

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分子催化 第33卷 (2019年) 总目次

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《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第6期593-600,共8页

关键词 加氢性能 分子筛 完全液相 催化性能 乙醇水蒸气重整制氢 CU 丁炔二醇

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