新型水煤气变换反应催化剂研究进展

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作者 崔钟辉 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期216-226,共11页

水煤气变换反应是氢气提纯的重要过程,是燃料电池供氢系统的重要组成部分。综述了近年来水煤气变换反应催化剂的研究进展,包括催化反应机理、可选择的催化剂体系及提升催化反应性能策略等。反应机理主要包括联合机理、氧化还原机理及重... 水煤气变换反应是氢气提纯的重要过程,是燃料电池供氢系统的重要组成部分。综述了近年来水煤气变换反应催化剂的研究进展,包括催化反应机理、可选择的催化剂体系及提升催化反应性能策略等。反应机理主要包括联合机理、氧化还原机理及重整机理,其中联合机理主要包括甲酸盐和羧酸路径。催化剂体系主要包括贵金属催化剂及过渡金属催化剂。此外,通过掺杂助剂及优化金属-载体相互作用等手段可实现高效的水煤气变换反应催化剂的设计开发。 展开更多

关键词 水煤气变换反应 氢气 过渡金属催化剂 贵金属催化剂 反应机理

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不同金属催化水煤气变换反应活性的DFT研究 被引量：5

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作者 赵国利 刘丹 +3 位作者 刘实 张晓彤 桂建舟 孙兆林 《石油化工高等学校学报》 EI CAS 2005年第2期19-22,共4页

采用密度泛函理论(DFT)对水煤气变换反应中的CO分子在M (10 0 ) (M代表Cu、Ag、Au、Pd和Pt)表面上的吸附行为和吸附在金属表面上的H2 O分子的解离过程进行了研究。计算结果表明,CO在金属表面吸附后,C─O键长均在0 .114 3～0 .116 0nm (... 采用密度泛函理论(DFT)对水煤气变换反应中的CO分子在M (10 0 ) (M代表Cu、Ag、Au、Pd和Pt)表面上的吸附行为和吸附在金属表面上的H2 O分子的解离过程进行了研究。计算结果表明,CO在金属表面吸附后,C─O键长均在0 .114 3～0 .116 0nm (气相为0 .112 8nm)内,C─O键都不同程度地伸长了,表明它们削弱了C─O键,活化了CO分子。在对C─O键长、表面结合能(EB)、电子集居数等的分析中得到各表面对CO的吸附强度以Pd(10 0 )、Pt(10 0 )、Cu(10 0 )、Ag(10 0 )、Au(10 0 )顺序减弱;同时将此表面结合能、d电子转移数分别与水煤气变换反应的活性数据进行了关联,说明铜具有最好的活化性能。通过对水分子在不同金属表面上的解离过程的活化能研究发现,各表面对应的能量势垒以Au(10 0 )、Pt(10 0 )、Ag(10 0 )、Pd(10 0 )、Cu(10 0 )顺序下降,从而进一步解释了金属铜的催化活性优于其它金属催化剂的原因,此结论与实验结果相符。 展开更多

关键词 一氧化碳 过渡金属 吸附 模拟 水煤气变换反应

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Al_2O_3改性CuO/Fe_2O_3催化剂水煤气变换反应性能(英文) 被引量：2

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作者 林性贻 殷玲 +1 位作者 范言语 陈崇启 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第4期757-763,共7页

采用分步共沉淀法制备了不同Al2O3含量(0%-15%(w))的Cu O/Fe2O3催化剂,并进行水煤气变换反应(WGSR)评价测试.制得的催化剂中含有复合物Cu Fe2O4,其晶粒尺寸,氧化还原性质和表面Cu分散通过相应表征手段加以研究.X射线粉末衍射(XRD),拉曼(... 采用分步共沉淀法制备了不同Al2O3含量(0%-15%(w))的Cu O/Fe2O3催化剂,并进行水煤气变换反应(WGSR)评价测试.制得的催化剂中含有复合物Cu Fe2O4,其晶粒尺寸,氧化还原性质和表面Cu分散通过相应表征手段加以研究.X射线粉末衍射(XRD),拉曼(Raman)光谱,N2物理吸附,N2O分解和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等表征技术说明适量Al2O3的加入可以促进尖晶石Cu Fe2O4发生由四方相向立方相的转变,阻止催化剂中Cu烧结,增大表面Cu分散,增加弱碱性位点的数量.此外,采用H2程序升温还原(H2-TPR)技术探究改性的Cu O/Fe2O3催化剂的还原性能.关联结果发现,Al2O3掺杂在增大铜物种的耗氢量,降低其还原温度方面起着重要的作用.即Al2O3的添加促进Cu O/Fe2O3催化剂中铜铁物种之间的协同作用.结合活性测试和表征结果,适量的Al2O3(10%(w))改性的催化剂具有较小的Cu颗粒尺寸、较大的Cu分散、较强的还原性能、较多数量的弱碱性位点,因此具有更好的初始活性和热稳定性. 展开更多

关键词 CU Fe2O4 水煤气变换反应 Al2O3改性 Cu分散 弱碱性位点 N2O分解

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层状Au/α-MoC负载催化剂催化低温水煤气变换反应 被引量：2

4

作者 吴凯 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2018年第1期3-4,共2页

水煤气变换反应（CO＋H2O=CO2＋H2）可以从水中取氢，是化石能源和生物质制氢以及氢气纯化过程的重要反应，其与水蒸汽重整反应的组合是目前廉价制氢的主要工业技术，广泛应用于合成氨以及油品和化学品的生产过程。同时，随着氢能经济... 水煤气变换反应（CO＋H2O=CO2＋H2）可以从水中取氢，是化石能源和生物质制氢以及氢气纯化过程的重要反应，其与水蒸汽重整反应的组合是目前廉价制氢的主要工业技术，广泛应用于合成氨以及油品和化学品的生产过程。同时，随着氢能经济的发展，氢燃料电池成为重要的新能源应用平台。为防止氢燃料中一氧化碳（CO）对燃料电池催化剂的毒化， 展开更多

关键词 水煤气变换反应 负载催化剂 氢燃料电池 低温 AU 层状 应用平台 纯化过程

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Pt/Ce_(0.6)Zr_(0.4)O_2催化剂在水煤气变换反应中的电导研究

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作者 毕亚东 徐恒泳 李文钊 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第5期945-948,共4页

采用浸渍法制备了不同载体(Ce0.6Zr0.4O2,CeO2和ZrO2)负载的Pt基水煤气变换反应(WGSR)催化剂,并对其进行了活性评价.利用X射线衍射(XRD),程序升温还原(TPR)和原位电导等技术对样品进行了表征.结果表明,Ce0.6Zr0.4O2固溶体具有比CeO2更... 采用浸渍法制备了不同载体(Ce0.6Zr0.4O2,CeO2和ZrO2)负载的Pt基水煤气变换反应(WGSR)催化剂,并对其进行了活性评价.利用X射线衍射(XRD),程序升温还原(TPR)和原位电导等技术对样品进行了表征.结果表明,Ce0.6Zr0.4O2固溶体具有比CeO2更高的氧转移能力,因此促进了Pt/Ce0.6Zr0.4O2催化剂的WGSR活性. 展开更多

关键词 Pt/Ce0.6Zr0.4O2催化剂 水煤气变换反应 程序升温还原 电导

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金基二元合金团簇Au_(12)M(M=Cu,Pt,Ni)催化水煤气变换反应的理论研究 被引量：3

6

作者 方镭 夏盛杰 +5 位作者 薛继龙 孟跃 钱梦丹 罗伟 张晓锋 倪哲明 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2018年第8期1721-1728,共8页

利用密度泛函理论(DFT)对Au12M(M=Cu,Pt,Ni)3种合金团簇的结构稳定性、热力学稳定性和反应活性进行研究,并对金基二元合金团簇催化水煤气变换反应(WGSR)的反应机理进行探讨.研究发现,Au12Ni合金团簇的稳定性及电子活性最优.考察了WGSR... 利用密度泛函理论(DFT)对Au12M(M=Cu,Pt,Ni)3种合金团簇的结构稳定性、热力学稳定性和反应活性进行研究,并对金基二元合金团簇催化水煤气变换反应(WGSR)的反应机理进行探讨.研究发现,Au12Ni合金团簇的稳定性及电子活性最优.考察了WGSR在金基二元合金团簇上的氧化还原机理和羧基机理,表明Au12Cu合金团簇上WGSR按照氧化还原机理A进行,水解离后产生的OH*会继续解离为O*和H*(*代表吸附物质);Au12Pt及Au12Ni合金团簇上按照氧化还原机理B进行,2个OH*发生歧化反应.比较3种团簇上的最佳反应路径发现,Au12Cu团簇对WGSR表现出较好的催化活性. 展开更多

关键词 密度泛函理论 Au12M团簇 水煤气变换反应 氧化还原机理 羧基机理

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煤灰和煤焦对气化合成气水煤气变换反应特性的影响 被引量：4

7

作者 朱龙雏 王亦飞 +2 位作者 张志丰 李季林 于广锁 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第9期3293-3300,共8页

利用管式炉反应器,研究了气化合成气在较短停留时间(1~2 s)内较高温度下水煤气变换反应的特性。考察了煤中灰分以及1100℃热解煤焦对气化合成气变换反应的影响。研究结果表明,在900℃以下合成气水煤气变换反应较难发生,CO转化率接近于0,... 利用管式炉反应器,研究了气化合成气在较短停留时间(1~2 s)内较高温度下水煤气变换反应的特性。考察了煤中灰分以及1100℃热解煤焦对气化合成气变换反应的影响。研究结果表明,在900℃以下合成气水煤气变换反应较难发生,CO转化率接近于0,而1300℃时能发生一定程度的逆向变换反应,但不易达到化学平衡状态。在一定条件下煤灰对正逆向水煤气变换反应有一定的促进作用,其只加快反应速率而不影响反应方向。尽管高温下煤灰出现了一定程度的烧结现象,但较高温度下,煤灰对反应的促进作用更加明显。在实验条件下,相比于空白实验,加入煤灰介质后,合成气CO转化率在700,900,1100℃时分别增加了0.9%,0.8%,2.3%;而干燥合成气在700℃时仍检测不到反应的发生,在900和1100℃时,CO2转化率分别提高了0.9%和2.4%。煤灰提供的表面积以及其中含有的铁等金属元素的催化作用可能是促进变换反应进行的原因,然而气固接触不佳和较小的表面积使得这种促进作用效果受到限制。原煤热解焦对水煤气变换反应的影响,与煤灰的促进作用相似,不同粒径的煤焦对变换反应的作用效果有着明显的差异。煤焦粒径对变换反应的影响存在较优值:粒径过大时,表面积减小,促进作用下降;而粒径过小时,床层局部阻力较高,易导致气体分布不均,影响气固接触,致使固相介质的促进作用显著下降。实验条件下粒径为0.8~1.5 mm的热解焦促进效果最显著,700℃合成气CO转化率比空白实验提高了1.7%。 展开更多

关键词 水煤气变换反应 气化合成气 煤灰 煤焦 温度 粒径

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CuO/CeO_2催化剂在水煤气变换反应中的活性 被引量：1

8

作者 邹月 廖卫平 +1 位作者 金明善 索掌怀 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第7期717-723,共7页

采用共沉淀法、沉积沉淀法和等体积浸渍法制备了CuO/CeO2催化剂,考察了CuO负载量和H2还原温度对该催化剂水煤气变换反应活性的影响。采用XRD、N2吸附、UV-Vis DRS、TEM、H2-TPR技术对催化剂进行了表征。实验结果表明,共沉淀法制备的20%(... 采用共沉淀法、沉积沉淀法和等体积浸渍法制备了CuO/CeO2催化剂,考察了CuO负载量和H2还原温度对该催化剂水煤气变换反应活性的影响。采用XRD、N2吸附、UV-Vis DRS、TEM、H2-TPR技术对催化剂进行了表征。实验结果表明,共沉淀法制备的20%(w)CuO/CeO2催化剂在200℃下还原后表现出较高的水煤气变换反应活性,反应温度250℃时CO转化率为19.6%。CuO在催化剂中或高度分散在载体表面,或以大颗粒形式存在,还原后生成活性组分Cu2O和Cu0。CuO与CeO2之间的强相互作用能阻止CuO颗粒聚集,降低其还原温度;但过度还原会破坏这种相互作用,使催化剂活性降低。 展开更多

关键词 氧化铜 氧化铈催化剂 共沉淀法 水煤气变换反应

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水煤气变换反应耦合加氢过程的影响因素 被引量：1

9

作者 胡元冲 秦康 +3 位作者 田旺 张乐 丁石 李明丰 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第7期107-112,共6页

综述了水煤气变换反应(WGSR)用于模型化合物和馏分油原位加氢过程的影响因素,包括催化剂和反应条件对原位加氢过程的影响,以及不同类型反应之间的相互作用。重点讨论了CO分压和H_(2)O含量对原料油原位加氢的影响机制,分析总结了H_(2)O... 综述了水煤气变换反应(WGSR)用于模型化合物和馏分油原位加氢过程的影响因素,包括催化剂和反应条件对原位加氢过程的影响,以及不同类型反应之间的相互作用。重点讨论了CO分压和H_(2)O含量对原料油原位加氢的影响机制,分析总结了H_(2)O在原位加氢过程中的重要作用,为原料油原位加氢过程的催化剂选择及反应条件优化提供了重要参考。 展开更多

关键词 水煤气变换反应 原位加氢 催化剂 反应条件

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利用逆水煤气变换反应提高合成气中CO与CO2比率

10

《齐鲁石油化工》 2017年第2期163-163,共1页

涉及一种生产装置和工艺，装置包括合成气生成装置、生产装置、逆变换装置，其中合成气生成装置接收烃类或碳质原料，通过重整、气化或部分氧化反应生成合成气；生产装置接收合成气并产生产物物流；逆变换装置接收富H2气流和CO2进料，... 涉及一种生产装置和工艺，装置包括合成气生成装置、生产装置、逆变换装置，其中合成气生成装置接收烃类或碳质原料，通过重整、气化或部分氧化反应生成合成气；生产装置接收合成气并产生产物物流；逆变换装置接收富H2气流和CO2进料，产生逆变换气流。工艺包括将逆变换气流加入到合成气气流中调节合成气中CO与CO2比率。 展开更多

关键词 合成气 水煤气变换反应 CO2 比率 生产装置 利用 部分氧化反应 变换装置

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Cu催化水煤气的变换反应机理 被引量：11

11

作者 毛江洪 倪哲明 +1 位作者 潘国祥 胥倩 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第11期2059-2064,共6页

采用密度泛函理论(DFT),对Cu催化水煤气变换反应三种可能的微观机理进行了理论研究.在GGA-PW91理论水平下优化了反应通道上各驻点(反应物、中间体、过渡态和产物)的几何构型,并通过频率分析对过渡态进行了验证.研究结果表明,甲酸根机理... 采用密度泛函理论(DFT),对Cu催化水煤气变换反应三种可能的微观机理进行了理论研究.在GGA-PW91理论水平下优化了反应通道上各驻点(反应物、中间体、过渡态和产物)的几何构型,并通过频率分析对过渡态进行了验证.研究结果表明,甲酸根机理的可能性最小,羧基机理与氧化还原机理的可能性较大,且与氧化还原机理相比,羧基机理因在反应过程中有中间体COOH(s)生成,且它与OH(s)发生歧化反应仅需越过3.8kJ·mol-1的活化能垒,所以反应更易遵循这条路径进行. 展开更多

关键词 水煤气变换反应 反应机理 密度泛函理论 过渡态

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以ZrO_2-Al_2O_3为载体的Co-Mo-K耐硫水煤气变换催化剂 被引量：5

12

作者 李玉敏 耿云峰 +2 位作者 王日杰 张继炎 张鎏 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2000年第3期276-279,共4页

采用沉淀法和浸渍法分别制备了 Zr O2 - Al2 O3复合载体和 Co- Mo- K耐硫变换催化剂 .研究了 Zr O2 对 Co- Mo- K耐硫变换催化剂活性及热稳定性的影响 .利用 XRD、BET、TG、XPS等手段对催化剂及其载体的结构、吸硫吸水性能和氧化还原性... 采用沉淀法和浸渍法分别制备了 Zr O2 - Al2 O3复合载体和 Co- Mo- K耐硫变换催化剂 .研究了 Zr O2 对 Co- Mo- K耐硫变换催化剂活性及热稳定性的影响 .利用 XRD、BET、TG、XPS等手段对催化剂及其载体的结构、吸硫吸水性能和氧化还原性能进行了表征 .结果表明以 Zr O2 - Al2 O3代替传统的 γ- Al2 O3作为 Co- Mo- K耐硫变换催化剂的载体 ,可提高催化剂的活性 ,尤其是低温活性 ,并可改善催化剂的热稳定性、氧化还原性。 展开更多

关键词 耐硫水煤气变换反应 Co-Mo-K催化剂 催化活性

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减少蒸汽用量的水煤气变换系统和方法

13

《齐鲁石油化工》 2017年第2期136-136,共1页

含一氧化碳的原料气经过水煤气变换反应产生二氧化碳和氢气。原料气分成多股投料物流分别进入串联在一起的各个反应器，蒸汽提供给进入第一反应器的投料物流中。变换反应在每个反应器中进行，相对于发生变换的气体来说，整体蒸汽消耗量... 含一氧化碳的原料气经过水煤气变换反应产生二氧化碳和氢气。原料气分成多股投料物流分别进入串联在一起的各个反应器，蒸汽提供给进入第一反应器的投料物流中。变换反应在每个反应器中进行，相对于发生变换的气体来说，整体蒸汽消耗量降低。 展开更多

关键词 水煤气变换反应 蒸汽用量 变换系统 反应器 二氧化碳 一氧化碳 原料气 消耗量

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B113-2型高温变换催化剂上反应动力学(Ⅰ)——本征动力学研究 被引量：2

14

作者 刘全生 赵福军 +4 位作者 牟占军 冷庆海 唐伟 陈超 金恒芳 《石油化工高等学校学报》 CAS 2004年第3期4-8,16,共6页

使用活塞流管式积分反应器 ,采用稳态测定技术 ,在 6 18～ 72 3K、1.0MPa压力下 ,对在国产B113- 2型铁铬系高温变换催化剂上变换反应本征动力学数据进行了测试。根据测定得到的数据 ,对幂函数动力学模型进行了参数估计和检验 ,得到了高... 使用活塞流管式积分反应器 ,采用稳态测定技术 ,在 6 18～ 72 3K、1.0MPa压力下 ,对在国产B113- 2型铁铬系高温变换催化剂上变换反应本征动力学数据进行了测试。根据测定得到的数据 ,对幂函数动力学模型进行了参数估计和检验 ,得到了高度显著的动力学回归方程。从动力学方程可以得出 :在高温变换催化剂上变换反应动力学参数基本上与传统铁铬系高温变换催化剂一致 ,但在该催化剂上CO组分对反应速率的影响程度降低 ,推测可能是由于该催化剂中Cu组分作用的结果 ;CO2 对变换反应速率的抑制作用较大。因此 ,为提高变换反应速率 ,应当设法减小CO2 的不利影响 ;H2 组分对反应速率的影响很小 ,在实际应用过程中 ,可以忽略。 展开更多

关键词 铁铬系催化剂 水煤气变换反应 本征动力学 模型

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钴钼基钙钛矿型耐硫变换反应催化剂及其制备方法

15

作者 无 《齐鲁石油化工》 2023年第4期312-312,共1页

本发明涉及一种钴钼基钙钛矿型耐硫变换反应催化剂及其制备方法,属于耐硫变换反应催化剂技术领域。本发明所述的钴钼基钙钛矿型耐硫变换反应催化剂,其结构表达式为MoO_(2)-Co_(2)O_(3)@A_(1-x)B_(x)Mo_(0.55)Co_(0.45)O_(3)其中0≤x≤0.... 本发明涉及一种钴钼基钙钛矿型耐硫变换反应催化剂及其制备方法,属于耐硫变换反应催化剂技术领域。本发明所述的钴钼基钙钛矿型耐硫变换反应催化剂,其结构表达式为MoO_(2)-Co_(2)O_(3)@A_(1-x)B_(x)Mo_(0.55)Co_(0.45)O_(3)其中0≤x≤0.5,A为镧或者铈,B为碱金属或者碱土金属。将本发明制备的催化剂用于催化耐硫水煤气变换反应,效果优于传统耐硫水煤气变换催化剂,且其制备工艺简单,操作方便,成本低,稳定性强,具有明显的工业应用价值。 展开更多

关键词 耐硫变换 水煤气变换反应 水煤气变换催化剂 反应催化剂 钴钼 钙钛矿型 碱土金属 碱金属

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Mo-Co-Mg/Al_2O_3工业耐硫变换催化剂的失活 被引量：1

16

作者 李玉敏 王海南 +2 位作者 王日杰 张继炎 张鎏 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 1999年第1期42-45,共4页

利用活性评价、程序升温技术、硫的测定、Ｘ光衍射和孔结构分析等手段，对工业耐硫变换催化剂（Ｋ）失活原因进行了研究，并与模型催化剂进行了比较．结果表明，催化剂（Ｋ）失活的原因是烧结；部分物相分离及转化生成不活泼ＭｏＳ２、... 利用活性评价、程序升温技术、硫的测定、Ｘ光衍射和孔结构分析等手段，对工业耐硫变换催化剂（Ｋ）失活原因进行了研究，并与模型催化剂进行了比较．结果表明，催化剂（Ｋ）失活的原因是烧结；部分物相分离及转化生成不活泼ＭｏＳ２、ＣｏＳ２、ＣｏＳＯ４和ＭｇＡｌ２Ｏ４及活性硫转化为非活性硫．模型实验表明，反应温度偏高和水蒸汽量过大是加速失活的主要原因． 展开更多

关键词 水煤气变换反应 催化剂 失活 加氢脱硫 钼 钴 镁

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疏水费-托合成催化剂的研究进展

17

作者 金科 王琪 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第11期155-161,共7页

费-托合成技术可将煤和生物质基合成气转化为高值燃料和化学品,对实现碳资源高效利用具有重要意义。然而,反应过程中产生的水会引发水煤气变换(WGS)等副反应,影响催化剂的活性、稳定性及目标产物选择性。通过提升催化剂的疏水性可显著... 费-托合成技术可将煤和生物质基合成气转化为高值燃料和化学品,对实现碳资源高效利用具有重要意义。然而,反应过程中产生的水会引发水煤气变换(WGS)等副反应,影响催化剂的活性、稳定性及目标产物选择性。通过提升催化剂的疏水性可显著加快水的移除速度,降低水的负面影响,提高费-托合成反应性能。聚焦于副产物水对费-托合成反应的具体影响,概述了疏水费-托合成催化剂的类型、制备方法及其作用原理,并对其发展前景进行了展望。 展开更多

关键词 费-托合成 疏水催化剂 水 水煤气变换反应

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CO在某些过渡金属表面吸附活化的DFT研究 被引量：22

18

作者 江凌 王贵昌 +8 位作者 关乃佳 吴杨 蔡遵生 潘荫明 赵学庄 黄伟 李永旺 孙予罕 钟炳 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第5期393-397,共5页

采用DFT方法对CO在M(100)(M=Cu、Ag、Au、Pd、Pt)表面上的吸附行为进行了系统的比较性研究.结果表明,CO分子在这些过渡金属单晶表面上发生的是非解离性吸附,吸附后C-O键长都变长了,均不同程度地削弱了C-O键,继而活化了CO分子;从表面结... 采用DFT方法对CO在M(100)(M=Cu、Ag、Au、Pd、Pt)表面上的吸附行为进行了系统的比较性研究.结果表明,CO分子在这些过渡金属单晶表面上发生的是非解离性吸附,吸附后C-O键长都变长了,均不同程度地削弱了C-O键,继而活化了CO分子;从表面结合能、重叠集居数、轨道电子数变化等方面分析了成键强弱顺序,发现CO的吸附强度随Pd(100)、Pt(100)、Cu(100)、Ag(100)、Au(100)顺序依次减弱,并且将CO与过渡金属间的结合能(BE)、过渡金属的d电子转移数分别与水煤气变换反应活性数据进行了关联,在定性上比较好地解释了金属铜的催化活性优于其它金属的原因. 展开更多

关键词 过渡金属 表面吸附活化 DFT CO 水煤气变换反应 一氧化碳 催化过程 密度泛函 催化剂

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合成气气氛下含水量对锡林浩特煤液化性能的影响 被引量：7

19

作者 冯婉璐 吴诗勇 +3 位作者 尤全 吴幼青 郑化安 闵小建 《华东理工大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2017年第2期156-161,226,共7页

在合成气气氛下考察了含水量对锡林浩特煤液化性能的影响。结果表明:在合成气气氛下,煤中适当含水可促进煤在液化过程中的转化。当含水量为7.5%(质量分数)时,锡林浩特煤的液化转化率最高,为84.59%;当煤中含水量较高时,煤的转化率明显降... 在合成气气氛下考察了含水量对锡林浩特煤液化性能的影响。结果表明:在合成气气氛下,煤中适当含水可促进煤在液化过程中的转化。当含水量为7.5%(质量分数)时,锡林浩特煤的液化转化率最高,为84.59%;当煤中含水量较高时,煤的转化率明显降低。此外,煤中适当含水更有利于水煤气变换反应的进行。当含水量为7.5%时,合成气中的CO转化率最高,为26.00%;但随着煤中含水量的增加,CO转化率降至16.93%。通过沥青烯与前沥青烯的红外光谱发现:沥青质中存在大量羟基,煤中的水促进了煤中官能团侧链断裂;但当煤中含水量大于15.0%时,沥青质发生缩聚反应导致煤的液化产率有所降低。 展开更多

关键词 锡林浩特煤 煤直接液化 合成气气氛 含水量 水煤气变换反应

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铜锌催化剂组分间相互作用的研究 被引量：1

20

作者 杨上闰 胡兵 傅献彩 《化学研究与应用》 CAS CSCD 1990年第4期40-46,共7页

本文用ICP、XRD和TPD-MS(O_2)等技术研究了铜锌催化剂组分间的相互作用,发现氧化态Cu-Zn催化剂中部分ZnO熔于CuO中生成了(Cu,Zn)O固熔体。低温变换反应条件下的Cu-Zn催化剂处于还原态,它与氧化态的主要差别在于失去了(Cu,Zn)O的晶格氧... 本文用ICP、XRD和TPD-MS(O_2)等技术研究了铜锌催化剂组分间的相互作用,发现氧化态Cu-Zn催化剂中部分ZnO熔于CuO中生成了(Cu,Zn)O固熔体。低温变换反应条件下的Cu-Zn催化剂处于还原态,它与氧化态的主要差别在于失去了(Cu,Zn)O的晶格氧。研究了Cu-Zn-Mn催化剂中部分Mn进入ZnO晶格生成(Zn,Mn)O固溶体及其对变换反应活性的影响。本文还用TPD-MS(O_2)技术考察了添加Mn、Al等组分对Cu-Zn催化剂组分间相互作用的影响。 展开更多

关键词 铜锌催化剂 氧化物-氧化物强相互作用 水煤气低温变换反应

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