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基于钢渣元素的铁钙基双功能材料吸附增强水气变换制氢
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作者 钟涵琪 岑望来 肖鑫 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期155-162,共8页
为应对水气变换制氢过程中CO_(2)大量排放的问题,可利用铁钙基吸附/催化双功能材料原位吸附CO_(2),提高水气变换反应的制氢脱碳效率。以钢渣所含元素作为材料组成元素,采用共沉淀法制备了Fe_(x)/CaO-MAM样品(x=n(Ca)/n(Fe))。通过XRD、N... 为应对水气变换制氢过程中CO_(2)大量排放的问题,可利用铁钙基吸附/催化双功能材料原位吸附CO_(2),提高水气变换反应的制氢脱碳效率。以钢渣所含元素作为材料组成元素,采用共沉淀法制备了Fe_(x)/CaO-MAM样品(x=n(Ca)/n(Fe))。通过XRD、N_(2)物理吸/脱附、CO_(2)-TPD和TG等对样品的物相组成、织构性质、碱度、碱性位点数量和CO_(2)吸附性能进行了表征,并利用固定床反应器研究了样品在水气变换中的吸附/催化性能。结果表明,Fe_(5)/CaO-MAM的碱性位点最多,CO_(2)吸附容量最大(0.105 g/g),且10次循环后CO_(2)吸附容量仅下降23%。在温度600℃、常压、n(H_(2)O)/n(CO)=6、混合气流量100 mL/min(φ(CO)=4%,φ(N_(2))=46%,φ(Ar)=50%)条件下反应2 h,Fe_5/CaO-MAM表现出最优的吸附/催化性能,其CO平均转化率和H_(2)平均产率均达到84.24%,H_(2)选择性为100%,产物气中CO_(2)平均占比(体积分数)为18.05%,预穿透阶段持续时长达2 h。 展开更多
关键词 水气变换 铁钙基双功能材料 n(Ca)/n(Fe) 吸附容量 碱性位点
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吸附强化水气变换制氢复合催化剂研究进展 被引量:1
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作者 张金鹏 屈婷 +1 位作者 荆洁颖 李文英 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期2629-2644,共16页
吸附强化水气变换反应(SEWGS)是实现高纯氢制备及二氧化碳(CO_(2))减排的关键反应之一。SEWGS借助复合催化剂将水气变换反应(制氢)和原位移除CO_(2)反应(脱碳)耦合,打破热力学限制使反应平衡向制氢侧移动。SEWGS具有一步制取高纯氢气的... 吸附强化水气变换反应(SEWGS)是实现高纯氢制备及二氧化碳(CO_(2))减排的关键反应之一。SEWGS借助复合催化剂将水气变换反应(制氢)和原位移除CO_(2)反应(脱碳)耦合,打破热力学限制使反应平衡向制氢侧移动。SEWGS具有一步制取高纯氢气的特点,但复合催化剂在连续操作过程中由于烧结和CO_(2)扩散受阻存在循环稳定性下降的问题,进而影响制氢效率。本文阐述了高温Ni/CaO基复合催化剂吸附强化制氢的研究现状,简述了Fe/CaO基复合催化剂SEWGS制氢面临的主要问题,回顾了中温Cu/MgO基和Cu/类水滑石基复合催化剂的SEWGS制氢现状及现阶段的核心问题。从复合催化剂的催化组分和吸附组分角度,分析了SEWGS制氢过程中复合催化剂循环稳定性降低的原因,简述了现阶段最有效的改性手段。进一步从增强CO_(2)扩散和改善烧结角度入手,围绕复合催化剂设计、操作条件和床层装填方式等方面探讨提高复合催化剂循环稳定性的策略。指出设计开发组成简单、易制备、兼具高活性和高稳定性的复合催化剂实现制氢和脱碳耦合是今后SEWGS制氢的研究方向。 展开更多
关键词 制氢 复合催化剂 水气变换反应 吸附强化 CO_(2)扩散 烧结 稳定性
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CO_(2)原位捕集强化水气变换制氢研究进展 被引量:9
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作者 荆洁颖 屈婷 +1 位作者 陶威 李文英 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第2期986-995,共10页
氢能为实现零碳排放的能源利用提供了重要解决方案。然而,受制氢技术限制,现阶段我国主要以化石燃料为原料通过气化或重整得到CO,再通过水气变换制氢。虽然使用化石燃料制氢拥有80%的能量转换效率,但其制氢生命周期的平均CO_(2)排放量近... 氢能为实现零碳排放的能源利用提供了重要解决方案。然而,受制氢技术限制,现阶段我国主要以化石燃料为原料通过气化或重整得到CO,再通过水气变换制氢。虽然使用化石燃料制氢拥有80%的能量转换效率,但其制氢生命周期的平均CO_(2)排放量近14 kg/kg(CO_(2)/H_(2)),不利于实现“双碳目标”。因此,在化石燃料经水气变换制氢过程中,如何分离去除CO_(2)是影响H_(2)纯度和减少能耗的关键步骤。相比于常用的醇胺溶液法高能耗,CO_(2)原位捕集强化水气变换制氢利用固体吸附剂原位捕集产气中CO_(2),可实现一步制取高纯度H_(2)且富集回收纯CO_(2)。因CO_(2)的移除量和移除速率直接决定水气变换反应的强化程度,关系到H_(2)的产率和纯度,其运行稳定性与生产成本相关。因此,该工艺的高效运行依赖于高活性水气变换催化剂和CO_(2)吸附剂。为此,针对CO_(2)原位捕集强化水气变换制氢的原理及优势进行详述,总结了水气变换催化剂、MgO基CO_(2)吸附剂和双功能复合催化剂在使用过程中存在的问题和相应的改进措施,阐述了CO_(2)原位捕集强化水气变换制氢要实现工业化需重点攻关的问题,并提出未来研究应综合考虑反应器选择与复合催化剂设计,通过工艺优化,实现系统物质转化、能量利用和经济性能的最优耦合,揭示CO_(2)原位捕集对制氢能耗降低的内在本质。 展开更多
关键词 CO_(2)捕集 水气变换反应 制氢 复合催化剂 MgO吸附剂
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柠檬酸量对水热合成CuO/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_(2)催化水气变换制氢性能的影响 被引量:6
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作者 王丽宝 王宏浩 +5 位作者 张磊 庆绍军 刘冬梅 高志贤 张海娟 官国清 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第3期337-345,共9页
采用水热法合成了Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_(2)固溶体,再经浸渍法负载活性组分制备了CuO/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_(2)催化剂,考察了柠檬酸量对CuO/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_(2)催化剂结构、性质及其催化水气变换反应制氢性能的影响。结果表明,不同柠檬酸... 采用水热法合成了Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_(2)固溶体,再经浸渍法负载活性组分制备了CuO/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_(2)催化剂,考察了柠檬酸量对CuO/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_(2)催化剂结构、性质及其催化水气变换反应制氢性能的影响。结果表明,不同柠檬酸量制备的CuO/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_(2)催化剂的催化活性主要与Cu比表面积、还原性能及Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_(2)固溶体与CuO之间的相互作用有关。其中,柠檬酸浓度为0.04 mol/L所制备的催化剂具有较大的Cu比表面积,较低的CuO还原温度和较强的Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_(2)固溶体与CuO之间的相互作用,在水气变换制氢过程中具有较高的CO转化率,表现出了较好的催化活性。在反应温度为320℃,水气物质的量比n(H_(2)O)/n(CO)=2,总气体体积空速GHSV=6600 h^(−1)时,CO转化率接近热力学平衡值,为96.9%。 展开更多
关键词 水热法 柠檬酸 水气变换 固溶体
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水热合成时间对Cu/Ce-Zr催化水气变换反应性能的影响 被引量:4
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作者 康玉姝 王丽宝 +5 位作者 李永志 白金 张财顺 刘道胜 张磊 高志贤 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期776-782,共7页
以硝酸盐为铈、锆原料,以柠檬酸代替碱类沉淀剂,固定n(Zr∶Ce)为2∶8,采用水热法合成Ce-Zr氧化物载体,再通过浸渍法制备Cu/Ce-Zr催化剂。通过XRD、BET、H2-TPR、XPS等手段对载体和催化剂进行表征,研究水热时间对催化剂结构、性质和水气... 以硝酸盐为铈、锆原料,以柠檬酸代替碱类沉淀剂,固定n(Zr∶Ce)为2∶8,采用水热法合成Ce-Zr氧化物载体,再通过浸渍法制备Cu/Ce-Zr催化剂。通过XRD、BET、H2-TPR、XPS等手段对载体和催化剂进行表征,研究水热时间对催化剂结构、性质和水气变换反应性能的影响。结果表明,催化活性主要与Cu比表面积、CuO的还原温度以及催化剂表面氧空位含量有关。其中,Cu/Ce-Zr-12催化剂的Cu比表面积较大、CuO的还原温度较低,催化剂表面的氧空位数量较多,表现出较好的催化活性。在320℃、水气比(W∶M)为2,体积空速GHSV=6600 h−1的反应条件下,CO转化率为96.9%,与热力学平衡值97.1%接近。 展开更多
关键词 水热法 水热时间 水气变换 CeO_(2)-ZrO_(2)固溶体
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CeO_2-Al_2O_3负载金催化剂用于水煤气变换反应的催化活性 被引量:13
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作者 于强强 董园园 +3 位作者 廖卫平 金明善 何涛 索掌怀 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第2期223-229,共7页
采用浸渍法和沉积-沉淀法制备了CeO2-Al2O3复合氧化物,比较了复合氧化物负载纳米金催化剂对水煤气变换反应的催化活性。通过N2物理吸附、XRD、TEM、H2-TPR等表征手段对复合氧化物及其负载金催化剂的物相和结构进行分析,发现复合氧化物... 采用浸渍法和沉积-沉淀法制备了CeO2-Al2O3复合氧化物,比较了复合氧化物负载纳米金催化剂对水煤气变换反应的催化活性。通过N2物理吸附、XRD、TEM、H2-TPR等表征手段对复合氧化物及其负载金催化剂的物相和结构进行分析,发现复合氧化物的制备方法及其焙烧温度对其比表面积、孔结构及水煤气变换反应活性有明显的影响。与沉积-沉淀法相比,浸渍法制备的CeO2-Al2O3复合氧化物具有较大的CeO2晶粒尺寸,经500℃焙烧后再负载金,所得催化剂具有更高的活性,250℃时CO转化率可达78.1%。 展开更多
关键词 氧化铝 氧化铈 复合氧化物 金催化剂 水气变换反应
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铁基无铬高温变换催化剂的制备及其催化性能 被引量:5
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作者 张前程 张学同 +2 位作者 杨少霞 牟占军 金恒芳 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第9期535-537,共3页
用过渡金属氧化物Co2O3·xH2O取代铁铬催化剂中的Cr2O3,以硝酸法制备了用于大型合成氨工艺使用的不含硫的铁基无铬CO高温变换催化剂。控制铁盐溶液中Fe2+和Fe3+的比例能保证催化剂的主相是γ Fe2O3。Co2O3·xH2O的存在减缓了催... 用过渡金属氧化物Co2O3·xH2O取代铁铬催化剂中的Cr2O3,以硝酸法制备了用于大型合成氨工艺使用的不含硫的铁基无铬CO高温变换催化剂。控制铁盐溶液中Fe2+和Fe3+的比例能保证催化剂的主相是γ Fe2O3。Co2O3·xH2O的存在减缓了催化剂因受热引起烧结而导致的比表面积下降,提高了热稳定性。活性评价结果表明,所制备的催化剂有很好耐热性和活性。Co2O3·xH2O的加入量w(Co2O3·xH2O)从1%增加到5%,耐热15h后的低温活性从29 6%提高到了61 3%,证明Co2O3·xH2O是Cr2O3理想的替代物。 展开更多
关键词 水气变换反应 无铬变换催化剂 活性
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金属与碳化物载体间强相互作用(SMSI)研究 被引量:2
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作者 马丁 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第8期794-795,共2页
金属–载体强相互作用(Strong Metal–Support Interaction,SMSI)是多相催化中的一个重要概念1。以往的研究结果表明SMSI效应通常涉及的载体为可还原金属氧化物(TiO2、CeO2等),活性金属为第八族贵金属(Pt、Pd、Rh等)和过渡金属(Co、Ni等)。
关键词 强相互作用 水气变换反应 碳化物
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钾修饰镁铝复合金属氧化物脱除二氧化碳实验研究 被引量:2
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作者 许凯 史翊翔 +3 位作者 湛志钢 徐齐胜 朱炫灿 李爽 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2016年第23期6454-6459,6611,共6页
镁铝复合金属氧化物作为中温(250~450℃)条件下吸收增强水气变换反应的吸收剂具有较好潜力。文中通过碳酸钾浸渍增加吸收剂表面碱性以提高镁铝复合金属氧化物CO_2吸收能力。热重分析研究了煅烧温度、碳酸钾修饰量、反应温度等对其CO_... 镁铝复合金属氧化物作为中温(250~450℃)条件下吸收增强水气变换反应的吸收剂具有较好潜力。文中通过碳酸钾浸渍增加吸收剂表面碱性以提高镁铝复合金属氧化物CO_2吸收能力。热重分析研究了煅烧温度、碳酸钾修饰量、反应温度等对其CO_2吸收能力的影响规律,结合吸收剂表征结果,得出中温下吸收剂最佳煅烧温度为400℃左右,最佳碳酸钾修饰含量为25%。利用钾修饰镁铝复合金属氧化物恒温多循环吸收解吸实验及傅里叶变换红外光谱实验结果,推测镁铝复合金属氧化物吸收剂CO_2吸收机理。研究发现钾修饰镁铝复合金属氧化物对CO_2的吸收是部分可逆的,仅通过改变CO_2分压即可完成吸收剂的部分再生。 展开更多
关键词 钾修饰镁铝复合金属氧化物 二氧化碳 水气变换反应 煅烧
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Clustering-driven watershed adaptive segmentation of bubble image 被引量:7
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作者 周开军 阳春华 +1 位作者 桂卫华 许灿辉 《Journal of Central South University》 SCIE EI CAS 2010年第5期1049-1057,共9页
In order to extract froth morphological feature,a bubble image adaptive segmentation method was proposed.Considering the image's low contrast and weak froth edges,froth image was coarsely segmented by using fuzzy ... In order to extract froth morphological feature,a bubble image adaptive segmentation method was proposed.Considering the image's low contrast and weak froth edges,froth image was coarsely segmented by using fuzzy c means(FCM) algorithm. Through the attributes of size and shape pattern spectrum,the optimal morphological structuring element was determined.According to the optimal parameters,some image noises were removed with an improved area opening and closing by reconstruction operation,which consist of image regional markers,and the bubbles were finely separated from each other by watershed transform.The experimental results show that the structural element can be determined adaptively by shape and size pattern spectrum,and the froth image is segmented accurately.Compared with other froth image segmentation method,the proposed method achieves much high accuracy,based on which,the bubble size and shape features are extracted effectively. 展开更多
关键词 FLOTATION froth image adaptive segmentation pattern spectrum morphological feature
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