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吡咯氮掺杂还原氧化石墨烯泡沫活化过二硫酸钠去除双酚A 被引量:1
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作者 左怡丹 龙俊宏 +6 位作者 宋洁 和丽金 金华蕾 夏丽红 石苗 罗利军 戴建辉 《陕西师范大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期16-28,共13页
以吡咯为氮源,通过水热-冷冻干燥法制备易回收的氮掺杂还原氧化石墨烯泡沫(nitrogen doped reduced graphene oxide foam,N-RGF),并用于活化过二硫酸盐(peroxodisulfate,PDS)去除双酚A(bisphenol A,BPA)。利用扫描电子显微镜、X射线衍... 以吡咯为氮源,通过水热-冷冻干燥法制备易回收的氮掺杂还原氧化石墨烯泡沫(nitrogen doped reduced graphene oxide foam,N-RGF),并用于活化过二硫酸盐(peroxodisulfate,PDS)去除双酚A(bisphenol A,BPA)。利用扫描电子显微镜、X射线衍射、光电子能谱、傅里叶变换红外光谱、BET比表面积和热重分析等技术对材料的结构进行表征和分析,探究溶解性有机质和无机离子对材料性能的影响。结果表明,以吡咯为氮源制备的N-RGF材料具有孔道较小且分布均匀(2~3.5μm)、比表面积大(90.029 m^(2)/g)、孔体积大(0.5417 cm^(3)/g)、石墨相氮含量高(4.3%)和弹性好等优点。N-RGF活化PDS降解BPA的动力学速率常数(0.00835 min^(-1))是RGF(0.00142 min^(-1))的5.88倍,且水中溶解性有机质和无机离子对N-RGF活化PDS降解BPA基本没有影响。活性物种捕获实验和电子顺磁共振检测结果显示单线态氧(^(1)O_(2))是N-RGF活化PDS降解BPA的主要活性物种。SPE-UHPLC-MS(solid phase extraction combined with ultra-high-performance liquid chromatography-mass spectrometry)中间体检测结果显示有10个中间体,提出了可能的降解途径,且通过MCF-7细胞活力测试发现降解过程产物的雌激素活性基本消除。 展开更多
关键词 双酚A 吡咯 石墨 还原氧化石墨泡沫 过二硫酸盐活化
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氮掺杂还原氧化石墨烯泡沫吸附/活化过硫酸盐协同去除双酚A的研究 被引量:6
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作者 和丽金 龙俊宏 +6 位作者 金华蕾 左怡丹 宋洁 夏丽红 石苗 罗利军 戴建辉 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第3期1107-1121,共15页
利用氧化石墨烯和氨水为原料,采用水热法-冷冻干燥技术制备了易回收氮掺杂还原氧化石墨烯泡沫(N-RGF)催化剂,通过SEM,XRD,XPS,FT-IR,BET和TG等手段对催化剂结构和表面物理化学性质进行表征和分析.利用N-RGF通过吸附/活化过二硫酸盐(PDS... 利用氧化石墨烯和氨水为原料,采用水热法-冷冻干燥技术制备了易回收氮掺杂还原氧化石墨烯泡沫(N-RGF)催化剂,通过SEM,XRD,XPS,FT-IR,BET和TG等手段对催化剂结构和表面物理化学性质进行表征和分析.利用N-RGF通过吸附/活化过二硫酸盐(PDS)降解协同去除双酚A(BPA),优化了其制备条件,并探讨去除机理.结果表明,N-RGF为网状三维结构,孔径约为1~5μm,最优条件为180℃水热反应20h,氮掺杂量为6%.制备的N-RGF降解BPA速率是RGF的4.88倍.活性物种捕获实验和电子顺磁共振(EPR)研究结果显示单线态氧(^(1)O_(2))是N-RGF活化PDS降解BPA的主要活性物种.HPLC-MS检测了降解过程的中间体,并提出了可能的降解途径.MCF-7雌激素活性测试结果显示N-RGF通过吸附/活化PDS可有效消除母体的雌激素活性而不产生雌激素活性更强的中间体. 展开更多
关键词 双酚A 氮掺杂还原氧化石墨烯泡沫 过二硫酸盐 活化 吸附
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氮掺杂石墨烯载金铜催化剂的制备及电催化硼氢化钠氧化
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作者 罗明洪 夏克坚 《化学研究与应用》 北大核心 2025年第6期1595-1602,共8页
以二氰二胺为氮源通过水热法制备了氮掺杂石墨烯(N-rGO),然后通过浸渍还原法制备了氮掺杂石墨烯载金铜催化剂(Au_(x)Cu_(y)/N-rGO)。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱分析(XPS)等测试手段对其形貌和结构进行表... 以二氰二胺为氮源通过水热法制备了氮掺杂石墨烯(N-rGO),然后通过浸渍还原法制备了氮掺杂石墨烯载金铜催化剂(Au_(x)Cu_(y)/N-rGO)。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱分析(XPS)等测试手段对其形貌和结构进行表征,结果表明金属纳米粒子均匀地分布在载体上,平均大小大为4.3nm。利用循环伏安法(CV)、计时电流法(CA)和交流阻抗法(EIS)对催化剂的电化学性能进行了测试,结果表明,合成的催化剂中Au_(2)Cu/N-rGO表现出最优的催化性能,分别是Au_(2)Cu/rGO和Au/N-rGO的1.34和1.07倍,且具有最优的稳定性,在直接硼氢化钠燃料电池领域具有广阔的应用前景。 展开更多
关键词 掺杂石墨 金铜合金 硼氢化钠 电催化氧化
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沉积电压对羟基磷灰石-还原氧化石墨烯-壳聚糖(HA-NrGO-CS)复合涂层的影响研究
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作者 张立勋 祝敬佩 +3 位作者 王伟 张登基 黄家鑫 陈梓豪 《功能材料》 北大核心 2025年第4期4001-4009,4015,共10页
利用电泳沉积和热还原相结合的方法,在ZK60镁合金表面制备不同沉积电压下的HA-NrGO-CS(羟基磷灰石-还原氧化石墨烯-壳聚糖)三元复合涂层,XRD(X射线衍射)结果表明,Mg^(2+)会掺杂到HA(羟基磷灰石)中影响HA(002)晶面的生长,使其沿(300)晶... 利用电泳沉积和热还原相结合的方法,在ZK60镁合金表面制备不同沉积电压下的HA-NrGO-CS(羟基磷灰石-还原氧化石墨烯-壳聚糖)三元复合涂层,XRD(X射线衍射)结果表明,Mg^(2+)会掺杂到HA(羟基磷灰石)中影响HA(002)晶面的生长,使其沿(300)晶面生长形成片或板状的HA再结晶晶体,Mg^(2+)掺杂从而减小复合涂层的晶粒尺寸形成更加均匀致密的复合涂层。红外和拉曼光谱证实了氮原子的掺杂和GO(氧化石墨烯)的有效还原。电化学结果显示,不同沉积电压下制备的HA-NrGO-CS复合涂层对基体都有一定的保护,140 V条件下制备的复合涂层具有最大的E_(corr)(腐蚀电位):-0.28 V值和最小的I_(corr)(腐蚀电流密度):5.04μA/cm^(2)值,CR(腐蚀率)值:0.11 mm/year表明涂层能有效延缓基体合金的腐蚀速率,此时复合涂层具有最优的耐腐蚀性能。有效地解决了Mg基体作为潜在骨科植入材料在人体内腐蚀速率过快的问题。 展开更多
关键词 生物可降解合金 复合涂层 羟基磷灰石 壳聚糖 N掺杂还原氧化石墨 电化学分析 耐腐蚀性能
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氮掺杂空心碳纳米球嵌入氮掺杂石墨烯负载钯纳米粒子作为甲酸氧化的高效电催化剂 被引量:2
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作者 房越 杨富开 +2 位作者 曲微丽 邓超 王振波 《新型炭材料(中英文)》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期321-333,共13页
低成本、高活性、耐久性好的高效电催化剂对直接甲酸燃料电池的应用起着至关重要的作用。本文采用简单经济的方法,研究了以三维层状多孔结构嵌入氮掺杂石墨烯(NG)的氮掺杂空心碳纳米球(NHCN)负载Pd纳米粒子作为直接甲酸燃料电池催化剂... 低成本、高活性、耐久性好的高效电催化剂对直接甲酸燃料电池的应用起着至关重要的作用。本文采用简单经济的方法,研究了以三维层状多孔结构嵌入氮掺杂石墨烯(NG)的氮掺杂空心碳纳米球(NHCN)负载Pd纳米粒子作为直接甲酸燃料电池催化剂。由于具有独特的氮原子掺杂三维互联层状多孔结构,Pd纳米颗粒尺寸较小的Pd/NHCN@NG催化剂具有较大的催化活性表面积、优越的电催化活性、较高的稳态电流密度和较强的抗CO中毒能力,明显超过传统的Pd/C、Pd/NG和Pd/NHCN催化剂对甲酸电氧化的催化性能。通过优化HCN/GO比,当HCN/GO质量比为1∶1时,Pd/NHCN@NG催化剂对甲酸的催化氧化性能最佳,其活性是Pd/C的4.21倍。本工作开发了一种优越的碳基电催化剂载体材料,为燃料电池的发展带来了广阔的应用前景。 展开更多
关键词 甲酸电氧化 掺杂中空碳纳米球 掺杂石墨 载体材料 三维互连层状多孔结构
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木质基N,P共掺杂氧化石墨烯改性泡沫炭制备及电容去离子性能研究 被引量:2
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作者 孔祥鑫 张坤 +2 位作者 吴振威 李伟 刘守新 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期6026-6034,共9页
以落叶松木屑为原料,磷酸二氢铵(NH_(4)H_(2)PO_(4))为掺杂剂,氧化石墨烯(GOs)为改性剂,经过液化、树脂化、发泡、炭化以及CO_(2)活化制备出木质基N、P共掺杂氧化石墨烯改性泡沫炭(N,P-GCF)。采用SEM、XRD、Raman、XPS、接触角测量仪分... 以落叶松木屑为原料,磷酸二氢铵(NH_(4)H_(2)PO_(4))为掺杂剂,氧化石墨烯(GOs)为改性剂,经过液化、树脂化、发泡、炭化以及CO_(2)活化制备出木质基N、P共掺杂氧化石墨烯改性泡沫炭(N,P-GCF)。采用SEM、XRD、Raman、XPS、接触角测量仪分别对N,P-GCF的表面形态、晶体结构、化学性质、亲水性能进行分析,通过改变NH_(4)H_(2)PO_(4)的添加量探究其对泡沫炭孔结构、电化学性能及电容去离子性能(CDI)的影响。结果表明:经GOs改性与NH_(4)H_(2)PO_(4)掺杂后,孔泡尺寸下降,无序性提高。N,P-GCF具有分级孔结构。当NH_(4)H_(2)PO_(4)掺杂量为2 g时,具有最高的比表面积(2684.11 m^(2)·g^(-1))、总孔容(1.42 cm^(3)·g^(-1))和介孔率(49.45%),N、P质量分数分别为2.48%和3.46%。N元素主要以N-5、N-6、N-X形式存在,P元素主要为P-C、P-N。相比于CF,N,P-GCF2.0具有优异的润湿性及力学性能。在1 mol·L^(-1)NaCl电解液的三电极体系中,1 A·g^(-1)的电流密度时N,P-GCF2.0的比电容为256.48 F·g^(-1),当电流密度增加至15 A·g^(-1)时,比电容保持率达72.51%。在500 mg·L^(-1)的初始NaCl溶液、1.2 V的工作电压下,N,P-GCF2.0具有最佳脱盐能力(29.97 mg·g^(-1))及盐吸附速率(1.84 mg·g^(-1)·min^(-1)),10次循环后脱盐能力保留率为90.12%,具有较好的循环稳定性。 展开更多
关键词 木质基 N P共掺杂 氧化石墨 泡沫 电容去离子
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三维氮磷共掺杂石墨烯的制备及电催化氧还原性能研究 被引量:1
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作者 靳伟诺 秦勇 刘扬 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期118-123,128,共7页
氧还原反应(ORR)是燃料电池和金属-空气电池的阴极反应,其缓慢的动力学是目前掣肘燃料电池和金属空气电池发展的主要因素。为了使反应顺利进行,常常需要使用金属(包括贵金属和过渡金属)基催化剂,但这些催化剂存在价格高、稳定性差等缺... 氧还原反应(ORR)是燃料电池和金属-空气电池的阴极反应,其缓慢的动力学是目前掣肘燃料电池和金属空气电池发展的主要因素。为了使反应顺利进行,常常需要使用金属(包括贵金属和过渡金属)基催化剂,但这些催化剂存在价格高、稳定性差等缺陷。非金属原子掺杂的碳基催化剂近年来被认为是一种具有前景的ORR电催化剂。在此,使用单一前驱体磷酸三聚氰胺和氧化石墨烯经水热然后退火制备了三维氮磷共掺杂石墨烯材料(3DNPG)。通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对3DNPG的结构与组成进行了表征。结果表明:3DNPG具有独特的三维网状结构、较大的比表面积(514.38m 2/g),特别是还具有非常高的N(15.53%)和P(6.61%)掺杂量。用作碱性溶液里ORR的催化剂时,其起始电位为0.994V,半波电位为0.817V,极限电流为5.34mA/cm^(2),在48h后电流密度保持率仍维持在99%,因此是一种兼具优异活性和循环稳定性的ORR催化剂,在燃料电池、金属-空气电池等领域具有非常重要的应用价值。 展开更多
关键词 三维石墨 磷共掺杂石墨 还原反应 电催化剂
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基于还原氧化石墨烯-MXene三维气凝胶修饰碳纤维超微电极的一氧化氮检测 被引量:1
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作者 韦相宇 尚翎君 +3 位作者 李振新 于帅群 解琳艳 任琼琼 《分析科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期286-292,共7页
一氧化氮(NO)作为人体内重要的二级信使,在多种生理过程中起到关键作用,对其高灵敏度、高选择性的在体检测至关重要。基于电化学方法快速、准确、灵敏度高等优点,本研究提出了基于还原氧化石墨烯-MXene三维复合材料修饰碳纤维超微电极... 一氧化氮(NO)作为人体内重要的二级信使,在多种生理过程中起到关键作用,对其高灵敏度、高选择性的在体检测至关重要。基于电化学方法快速、准确、灵敏度高等优点,本研究提出了基于还原氧化石墨烯-MXene三维复合材料修饰碳纤维超微电极的NO检测方法。利用碳纤维超微电极极小的体积、良好的生物相容性和较高的灵敏度等优点,最大限度的减小电极本身对生物体的刺激和损伤。利用还原氧化石墨烯-MXene复合材料大的比表面积、高电导率、丰富的多孔结构及金纳米材料对NO的高催化性能,聚苯胺和聚邻苯二氨的高导电性和分子过滤性能,提高了电极的灵敏度和选择性。测得NO的线性检测范围为0.11~235.67μmol/L(R^(2)=0.998),检出限(S/N=3)为16.8 nmol/L,灵敏度为0.23 nA/(μmol/L)。该电极对抗坏血酸、多巴胺等体内常见干扰物没有响应,具有较强的抗干扰能力。 展开更多
关键词 氧化 MXene 三维还原氧化石墨 碳纤维超微电极
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氮掺杂氧化石墨烯的制备及其对棉织物的负载改性
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作者 闫佳瞳 郭琦 《现代纺织技术》 北大核心 2024年第8期7-14,共8页
为开发具有阻燃、导电复合功能织物,制备了氮掺杂氧化石墨烯,并利用其对棉织物进行负载改性。测试改性前后棉织物的质量增重率、阻燃、表面比电阻及断裂强力、抗弯刚度等服用性能,分析氮掺杂氧化石墨烯负载改性棉织物的可行性。结果表明... 为开发具有阻燃、导电复合功能织物,制备了氮掺杂氧化石墨烯,并利用其对棉织物进行负载改性。测试改性前后棉织物的质量增重率、阻燃、表面比电阻及断裂强力、抗弯刚度等服用性能,分析氮掺杂氧化石墨烯负载改性棉织物的可行性。结果表明:分散液(氮掺杂氧化石墨烯/氧化石墨烯)对棉织物负载改性的最佳质量浓度为6 g/L。在此质量浓度下,改性棉织物的质量增重率、极限氧指数、断裂强力及抗弯刚度均随分散液(氮掺杂氧化石墨烯/氧化石墨烯)负载改性次数的增加而上升,表面比电阻与透气率则随氮掺杂氧化石墨烯负载改性次数的增加而降低。负载改性到达一定次数时,各项性能指标趋于稳定。同时,氮掺杂氧化石墨烯负载改性棉织物的交联稳定性优于氧化石墨烯负载改性棉织物,使得氮掺杂氧化石墨烯负载改性棉织物的质量增重率、极限氧指数、断裂强力与抗弯刚度高于氧化石墨烯负载改性棉织物,表面比电阻与透气率低于氧化石墨烯负载改性棉织物。水洗负载改性7次的改性棉织物,发现水洗4次时的性能指标与未经水洗负载改性1次的性能指标相当。文章发现利用氮掺氧化杂氧化石墨烯负载改性来制备复合功能棉织物具有可行性,为氧化石墨烯材料在功能织物中的应用提供了一定的参考价值。 展开更多
关键词 掺杂氧化石墨 质量增重率 阻燃 表面比电阻 服用性能
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石墨烯负载磷-氮复合阻燃剂的合成及其在聚乳酸改性中的应用
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作者 马文静 王瀚文 +4 位作者 徐菲 安世杰 朱志国 王文庆 王锐 《高分子材料科学与工程》 北大核心 2025年第1期43-52,共10页
聚乳酸(PLA)是一种典型的生物降解绿色高分子材料,但其极限氧指数(LOI)仅为20%,高的可燃性限制了其应用安全性。文中以2-羧乙基苯基次磷酸、碳酰胺和还原氧化石墨烯(rGO)为原料合成了一种石墨烯负载磷-氮复合高效阻燃剂(CN-rGO),采用熔... 聚乳酸(PLA)是一种典型的生物降解绿色高分子材料,但其极限氧指数(LOI)仅为20%,高的可燃性限制了其应用安全性。文中以2-羧乙基苯基次磷酸、碳酰胺和还原氧化石墨烯(rGO)为原料合成了一种石墨烯负载磷-氮复合高效阻燃剂(CN-rGO),采用熔融共混法制备了PLA/CN-rGO复合物,对其阻燃性能及其作用机理进行了研究分析。极限氧指数、垂直燃烧等级和锥形量热等测试结果表明,CN-rGO是一种高效阻燃剂,其质量分数为1%时,PLA/CN-rGO的LOI明显提升至37%,达到难燃级别;垂直燃烧等级为V-0级,能够离火自熄;最大热释放速率(PHRR)和总热释放量(THR)分别降低了40.2%和23.1%。机理研究表明,CN-rGO在凝聚相和气相均产生阻燃作用,综合提高了阻燃性能。另外,PLA/CN-rGO的表面电阻达到抗静电性级别,说明CN-rGO具有多功能性。 展开更多
关键词 聚乳酸 还原氧化石墨 磷-复合阻燃剂 阻燃性能 抗静电性能
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氮掺杂还原氧化石墨烯负载铂催化剂的制备及甲醇电氧化性能 被引量:7
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作者 王丽 马俊红 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第7期1267-1273,共7页
采用高温热解聚苯胺修饰的氧化石墨烯(PANI-GO),得到了氮掺杂的还原氧化石墨烯碳材料(N-RGO),以其负载Pt制备了Pt/N-RGO纳米结构电催化剂.采用透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)谱及拉曼光谱等技术对N-RGO和Pt/N-RG... 采用高温热解聚苯胺修饰的氧化石墨烯(PANI-GO),得到了氮掺杂的还原氧化石墨烯碳材料(N-RGO),以其负载Pt制备了Pt/N-RGO纳米结构电催化剂.采用透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)谱及拉曼光谱等技术对N-RGO和Pt/N-RGO的形貌及结构进行了表征,用循环伏安、计时电流等电化学技术研究了Pt/N-RGO电极催化剂对CO溶出反应和甲醇电氧化反应的催化性能.结果表明:高温热解PANIGO可同时实现GO的还原及其氮掺杂的过程,氮掺杂引起还原氧化石墨烯碳材料表面缺陷结构和导电性的增加;与相应的未掺杂氮样品Pt/RGO相比较,Pt/N-RGO样品上Pt颗粒的分散更均匀,显示出更强的抗CO毒化能力和更高的甲醇电氧化催化活性及稳定性. 展开更多
关键词 聚苯胺 还原氧化石墨 掺杂 铂电催化剂 甲醇氧化
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氮掺杂石墨烯的制备及其电催化氧气还原性能 被引量:18
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作者 马贵香 赵江红 +1 位作者 郑剑锋 朱珍平 《新型炭材料》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2012年第4期258-265,共8页
通过改良Hummers法制备氧化石墨(Graphite oxide,GO),采用爆炸辅助还原法将GO还原剥离并原位掺杂得到氮掺杂石墨烯(Nitrogen-doped graphene,N-RGO)。采用TEM、SEM、FI-IR、XPS、XRD及Raman等分析手段对N-RGO的形貌、组成以及结构进行... 通过改良Hummers法制备氧化石墨(Graphite oxide,GO),采用爆炸辅助还原法将GO还原剥离并原位掺杂得到氮掺杂石墨烯(Nitrogen-doped graphene,N-RGO)。采用TEM、SEM、FI-IR、XPS、XRD及Raman等分析手段对N-RGO的形貌、组成以及结构进行了表征,利用旋转环盘电极技术测试了其电催化氧气还原活性。TEM和SEM结果表明,爆炸条件下GO被很好地剥离开来,得到只有几层厚度的石墨烯;FI-IR及XPS结果表明,GO中大部分含氧官能团被脱除,C/O原子比达到26.2,是目前所得GO还原程度非常高的方法之一,且氮元素成功掺杂进石墨烯晶格中,掺杂氮的原子质量分数约为2.11%;电化学测试结果显示,氧气还原的极限扩散电流由非氮掺杂石墨烯(Reduced graphene oxide,RGO)的0.24mA提高到N-RGO的0.49 mA,尽管爆炸辅助还原得到的RGO对氧气还原也显示出较好的催化活性,但掺杂之后的N-RGO具有更高的催化活性。 展开更多
关键词 爆炸 氧化石墨 掺杂石墨 氧气还原
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不同氮掺杂石墨烯氧还原反应活性的密度泛函理论研究 被引量:15
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作者 王俊 李莉 魏子栋 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第1期321-328,共8页
N掺杂石墨烯作为一种具有较高活性和稳定性的氧还原反应(ORR)催化剂,受到人们的广泛关注。然而不同的N掺杂类型对氧还原活性的影响一直存在争议。本文通过密度泛函理论分别对石墨型和吡啶型两种N掺杂石墨烯的ORR活性进行比较研究。能带... N掺杂石墨烯作为一种具有较高活性和稳定性的氧还原反应(ORR)催化剂,受到人们的广泛关注。然而不同的N掺杂类型对氧还原活性的影响一直存在争议。本文通过密度泛函理论分别对石墨型和吡啶型两种N掺杂石墨烯的ORR活性进行比较研究。能带结构分析表明,石墨氮掺杂石墨烯(GNG)的导电性随掺N量的增加而降低;吡啶氮掺杂石墨烯(PNG)的导电性则随掺N量的增加先提高后降低。当N掺杂浓度达到4.2%(原子分数)时,PNG具有最优导电性。且当N掺杂浓度大于1.4%时,PNG的导电率总是高于GNG。氧还原自由能阶梯曲线发现O_2的质子化是整个氧还原过程的潜在控制步骤。在同等氮掺杂浓度下,O_2的质子化自由能能变在GNG上低于在PNG上,意味着若在同等电子传输能力的情况下,GNG具有比PNG更优异的催化活性。进一步分析发现:当N掺杂浓度在低于2.8%时,GNG和PNG导电性差异小,其催化ORR活性由O_2质子化反应难易程度决定,GNG的催化活性优于PNG;当N掺杂浓度高于2.8%时,氮掺杂石墨烯的电子传输性能(导电性)成为决定催化剂ORR活性的主要因素,因此PNG表现出较GNG更高的活性。 展开更多
关键词 还原反应 掺杂石墨 吡啶 石墨 密度泛函理论
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氮掺杂石墨烯的制备及其对氧还原反应的电催化性能 被引量:15
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作者 彭三 郭慧林 亢晓峰 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第9期1778-1786,共9页
以氧化石墨烯(GO)为原料、丙酮肟(DMKO)为还原剂和氮掺杂剂,采用化学还原法制备了不同氮掺杂含量的石墨烯(NG).利用场发射透射电子显微镜(FETEM)、紫外-可见(UV-Vis)光谱、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、X射线光电子能谱(XPS)、zeta电位和... 以氧化石墨烯(GO)为原料、丙酮肟(DMKO)为还原剂和氮掺杂剂,采用化学还原法制备了不同氮掺杂含量的石墨烯(NG).利用场发射透射电子显微镜(FETEM)、紫外-可见(UV-Vis)光谱、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、X射线光电子能谱(XPS)、zeta电位和纳米粒度分析、循环伏安(CV)和旋转圆盘电极(RDE)等手段对材料的形貌、结构、成分和电化学性质进行表征.结果显示:DMKO能有效地还原GO,且通过调节GO与DMKO的质量比,可以得到不同还原效果的NG,其氮含量范围为4.40%-5.89%(原子分数);GO与DMKO的质量比为1:0.7时制备的氮掺杂石墨烯(NG-1)在O2饱和0.1 mol·L-1KOH溶液中对氧还原反应(ORR)的电催化性能最佳,其ORR峰电流为0.93 mA·cm-2,电子转移数为3.6,这归因于其较高含量的吡啶-N增加了材料的ORR活性位点.此外,石墨化-N由于其较高的电子导电性倾向于产生较高的氧还原峰电流,而吡啶-N较低的超电势倾向于产生较正的氧还原峰电位.与商用Pt/C相比,该材料展现出了优异的抗CH3OH"跨界效应"的特性. 展开更多
关键词 石墨 掺杂 还原反应 电催化
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掺杂Ba^(2+)改善锌铁氧体/还原氧化石墨烯的吸附性能和磁性能(英文) 被引量:2
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作者 费鹏 乔俊 +3 位作者 霍金仙 刘建红 钟明 苏碧桃 《新型炭材料》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第5期402-410,共9页
以Ba^(2+)、Fe^(3+)、Zn^(2+)和氧化石墨烯(GO)为原料,采用一步溶剂热法制备了Ba^(2+)掺杂的锌铁氧体/还原氧化石墨烯(Ba^(2+)-ZF/rGO)磁性吸附剂材料。在反应过程中,实现了Ba^(2+)掺杂锌铁氧体(Ba^(2+)-ZF)的合成、GO的还原以及两相的... 以Ba^(2+)、Fe^(3+)、Zn^(2+)和氧化石墨烯(GO)为原料,采用一步溶剂热法制备了Ba^(2+)掺杂的锌铁氧体/还原氧化石墨烯(Ba^(2+)-ZF/rGO)磁性吸附剂材料。在反应过程中,实现了Ba^(2+)掺杂锌铁氧体(Ba^(2+)-ZF)的合成、GO的还原以及两相的复合等过程的同步进行,一步合成了Ba^(2+)-ZF/rGO复合材料。实验结果表明,无机粒子均匀地分散在还原氧化石墨烯(r GO)基底上,且无团聚现象。Ba^(2+)-ZF/rGO复合材料对染料分子具有优异的吸附性能,且吸附过程符合准二级动力学模型。特别地,Ba^(2+)、Fe^(2+)(来源于Fe^(3+)的还原)的引入极大地改善了复合材料的磁性能,显示出了良好的磁分离性。因此,本实验合成的Ba^(2+)-ZF/rGO复合材料是一种高效且具有良好磁分离性的吸附剂材料。 展开更多
关键词 Ba2+掺杂锌铁氧体还原氧化石墨 一步溶剂热法 磁性能 吸附性能
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硼掺杂还原态氧化石墨烯催化剂的制备及其蒽催化加氢性能的研究 被引量:2
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作者 李枫 刘仁厚 +1 位作者 赵宁 肖福魁 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第8期1004-1014,I0008,共12页
制备了一系列硼掺杂的还原氧化态石墨烯催化剂并应用于蒽加氢反应。结果表明,随着催化剂处理温度的升高,催化剂中有序碳结构会发生变化,硼会取代材料骨架中的碳,进而影响蒽和氢气的吸附活化。经硼改性后,催化剂对蒽加氢反应表现出了很... 制备了一系列硼掺杂的还原氧化态石墨烯催化剂并应用于蒽加氢反应。结果表明,随着催化剂处理温度的升高,催化剂中有序碳结构会发生变化,硼会取代材料骨架中的碳,进而影响蒽和氢气的吸附活化。经硼改性后,催化剂对蒽加氢反应表现出了很高的加氢活性,蒽的最高转化率可达97%,深度加氢产物八氢蒽的最高选择性可达19%。 展开更多
关键词 还原氧化石墨 掺杂 蒽加氢
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氮、硫共掺杂多孔类石墨烯碳催化剂的制备及其氧还原性能 被引量:1
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作者 刘希龙 蒋晓薇 +7 位作者 韩雷云 林强 王向辉 华英杰 李毅 王崇太 游诚航 杨建新 《中山大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2017年第4期84-90,共7页
开发廉价、高性能的碳基非贵金属氧还原(ORR)催化剂是很多先进能源系统(如:质子交换膜燃料电池、直接甲醇燃料电池等)商业化应用的关键。采用聚丙烯腈前驱体,以升华硫为硫源,以氧化锌为模板,通过聚合、热处理等过程得到了氮、硫共掺杂... 开发廉价、高性能的碳基非贵金属氧还原(ORR)催化剂是很多先进能源系统(如:质子交换膜燃料电池、直接甲醇燃料电池等)商业化应用的关键。采用聚丙烯腈前驱体,以升华硫为硫源,以氧化锌为模板,通过聚合、热处理等过程得到了氮、硫共掺杂的多孔类石墨烯ORR催化剂。该催化剂在碱性介质中表现出优异的ORR性能,其中部电位比商业Pt/C催化剂高出32 m V。除了优异的ORR催化性能,该催化剂还具有优异的稳定性、甲醇耐受性及接近100%的四电子催化过程选择性。通过研究催化剂的理化性质与ORR性能之间的关联,发现,引入硫后,催化剂的组成、结构、形貌都发生了明显的变化,而这些变化是催化剂具有优异ORR性能的重要原因。 展开更多
关键词 硫共掺杂 聚丙 多孔类石墨 还原
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氮掺杂石墨烯用于碱性燃料电池产过氧化氢 被引量:1
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作者 严祥辉 蒙紫薇 +1 位作者 李维勇 刘佳 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第5期62-66,共5页
以天然石墨(G)为原料,苯胺为含氮前驱体,采用Hummers法、原位引发苯胺聚合以及在氮气中高温热处理制备了氮掺杂石墨烯(N-G)。借助X射线衍射(XRD)、傅里叶转换红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、低温氮气吸脱附(BET)、热分析方法(TG... 以天然石墨(G)为原料,苯胺为含氮前驱体,采用Hummers法、原位引发苯胺聚合以及在氮气中高温热处理制备了氮掺杂石墨烯(N-G)。借助X射线衍射(XRD)、傅里叶转换红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、低温氮气吸脱附(BET)、热分析方法(TG-DSC)和电化学测试等手段对N-G的组成、结构、形貌和电化学性能等进行表征分析和评价。结果表明,在氮气中高温热处理聚苯胺修饰的氧化石墨烯(GO)能够有效地对其进行还原和氮掺杂,获得的N-G具有微孔结构,比表面积达到167.6 m^2/g,显示出高的热稳定性;在三电极体系中,N-G在0.1 mol/L KOH中催化氧气还原反应(ORR)的起始电势为0.89 V,主要以2电子反应途径进行,生成H_2O_2的选择性达到75%~95%,并且产生的电流密度较大。 展开更多
关键词 掺杂石墨 聚苯胺 还原反应 碱性燃料电池 氧化
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氮掺杂石墨烯修饰电极的制备及对鸟嘌呤的电催化氧化 被引量:4
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作者 郑波 《分析科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2012年第6期780-784,共5页
采用高温热退火方法制备了氮掺杂的石墨烯,并制备了氮掺杂石墨烯修饰玻碳电极(NG/GCE),研究其对鸟嘌呤的电催化氧化作用。实验考察了溶液pH值、扫速、鸟嘌呤浓度的影响。结果表明,鸟嘌呤在NG/GCE上的氧化是不可逆过程,修饰电极可以增强... 采用高温热退火方法制备了氮掺杂的石墨烯,并制备了氮掺杂石墨烯修饰玻碳电极(NG/GCE),研究其对鸟嘌呤的电催化氧化作用。实验考察了溶液pH值、扫速、鸟嘌呤浓度的影响。结果表明,鸟嘌呤在NG/GCE上的氧化是不可逆过程,修饰电极可以增强鸟嘌呤在电极表面的吸附,对鸟嘌呤具有很好的电催化氧化性能,降低了鸟嘌呤氧化电位。在pH=7.0的磷酸盐缓冲溶液中检测鸟嘌呤,其氧化峰电流在5.0×10-6~1.0×10-4 mol/L浓度范围内呈良好的线性关系,检出限(3σ)为1.0×10-6 mol/L。 展开更多
关键词 石墨 掺杂 鸟嘌呤 电催化氧化
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氮掺杂石墨毡对水系醌基氧化还原液流电池性能的影响
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作者 张衡 夏力行 +2 位作者 姜珊 王福芝 谭占鳌 《电化学(中英文)》 CAS 北大核心 2023年第12期1-11,共11页
电极的性能是实现水系醌基氧化还原液流电池(AQRFBs)高能量效率的关键。本文采用尿素水热反应对石墨毡(GF)进行改性,同时研究了水热反应时间对氮掺杂石墨毡表面官能团和结构的影响。利用扫描电子显微镜(SEM)、比表面积及孔隙度分析仪(B... 电极的性能是实现水系醌基氧化还原液流电池(AQRFBs)高能量效率的关键。本文采用尿素水热反应对石墨毡(GF)进行改性,同时研究了水热反应时间对氮掺杂石墨毡表面官能团和结构的影响。利用扫描电子显微镜(SEM)、比表面积及孔隙度分析仪(BET)、拉曼光谱(Raman)和X射线光电子能谱(XPS)对改性电极的表面形貌、比表面积、碳缺陷、元素含量和表面官能团进行了表征。然后,通过循环伏安法、电化学阻抗谱和单电池循环对改性电极的电化学性能进行了研究。结果表明,氮掺杂提高了石墨毡的比表面积、亲水性和电导率。氮掺杂石墨毡(NGFs)具有优异的电化学催化活性和较低的电荷转移电阻。与GF相比,在100 mA·cm^(-2)时,电池负极使用NGF-6电极后,醌基氧化还原液流电池的能量效率提高了8.0%。 展开更多
关键词 掺杂石墨 能量效率 水系醌基氧化还原液流电池 电荷转移电阻 亲水性
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