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铁/氮共掺杂碳催化剂的制备及其电催化氧还原性能研究 被引量:1
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作者 陈康 柳璐 +3 位作者 张蓉 姜孟秀 王文洋 崔子祥 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2020年第5期181-186,191,共7页
以硫酸铁铵和硫酸铵为金属源和氮源、以活性炭为碳载体,采用高温热处理法合成了铁/氮共掺杂碳(Fe-N/C)催化剂。采用X射线衍射仪和X射线光电子能谱仪表征催化剂的结构和组成,探究催化剂催化氧还原反应的活性位点。结果表明,Fe-吡啶氮-C... 以硫酸铁铵和硫酸铵为金属源和氮源、以活性炭为碳载体,采用高温热处理法合成了铁/氮共掺杂碳(Fe-N/C)催化剂。采用X射线衍射仪和X射线光电子能谱仪表征催化剂的结构和组成,探究催化剂催化氧还原反应的活性位点。结果表明,Fe-吡啶氮-C结构是催化剂中最重要的催化活性位点。采用循环伏安法(CV)和线性扫描伏安法(LSV)研究了催化剂中氮含量对氧还原反应电催化活性的影响。结果表明催化剂Fe-N24.75/C-800催化活性最佳且峰电位达到0.91V(vs.RHE),接近Pt/C催化剂的活性,同时具有更好的甲醇耐受性,其催化氧还原反应的电子转移数为3.94。催化剂Fe-N24.75/C-800氧还原反应以4e转移、生成水的途径为主。 展开更多
关键词 氧还原反应 /掺杂催化剂 非贵金属 活性位
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Pd/N-C催化剂的制备及其催化脱氢偶联反应
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作者 曾蓉 钟燚超 +3 位作者 张慧颖 那兵 王和荣 丁顺民 《精细化工》 北大核心 2025年第9期2022-2028,共7页
以葡萄糖为碳源、硫脲为氮源,合成了氮掺杂碳载体(N-C),利用掺杂的氮原子作为作用位点与贵金属钯纳米粒子(Pd NPs)相互作用,得到了负载Pd纳米粒子的N-C(Pd/N-C)催化剂,将其用于硅烷与醇的脱氢偶联反应,并推测了其催化硅烷和醇脱氢偶联... 以葡萄糖为碳源、硫脲为氮源,合成了氮掺杂碳载体(N-C),利用掺杂的氮原子作为作用位点与贵金属钯纳米粒子(Pd NPs)相互作用,得到了负载Pd纳米粒子的N-C(Pd/N-C)催化剂,将其用于硅烷与醇的脱氢偶联反应,并推测了其催化硅烷和醇脱氢偶联反应的可能机理。采用XRD、XPS、SEM、TEM、ICP-OES和GC-MS对催化剂进行了结构和性能表征。结果表明,负载在载体上的Pd NPs分散均匀,粒径大小为(4.87±1.10)nm;Pd/N-C中的N与Pd NPs相互作用能有效分散并稳定Pd NPs。与Pd/C催化剂相比,Pd/N-C催化剂具有良好的催化效果,N-C载体对Pd催化剂的催化性能具有显著的促进作用,在Pd/N-C催化二苯基硅烷与甲醇的脱氢偶联反应1 h的条件下,二苯基硅烷转化率和二苯基二甲氧基硅烷的选择性均可达到99%以上,催化剂循环使用6次后二苯基硅烷转化率仍达92%以上,二苯基二甲氧基硅烷选择性达到99%以上;此外,Pd/N-C催化剂还具有优异的底物普适性。 展开更多
关键词 掺杂 负载催化剂 脱氢偶联反应 硅烷 催化技术
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铁氮共掺杂介孔碳材料的简易制备及其氧还原反应催化性能 被引量:2
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作者 杨代辉 孙甜 +2 位作者 田合鑫 史晓斐 马东伟 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第11期1309-1315,I0006,共8页
氧还原反应(ORR)是燃料电池阴极重要的电化学反应过程,其自发反应进程缓慢,对氧还原反应起高效催化作用的催化剂面临价格昂贵、合成流程复杂、污染环境等问题,因此探索合成简单、环境友好的氧还原催化剂制备方法具有重要意义。铁氮共掺... 氧还原反应(ORR)是燃料电池阴极重要的电化学反应过程,其自发反应进程缓慢,对氧还原反应起高效催化作用的催化剂面临价格昂贵、合成流程复杂、污染环境等问题,因此探索合成简单、环境友好的氧还原催化剂制备方法具有重要意义。铁氮共掺杂介孔碳材料(Fe-N/MC)是一种有巨大应用价值的非贵金属氧还原反应催化剂。本工作通过在马弗炉中的半封闭体系内高温碳化小分子前驱体得到介孔碳材料(MC_(M)),再把获得的MC_(M)与铁盐混合在管式炉中高温处理制备得到铁氮共掺杂介孔碳材料(Fe-N/MC_(MT))。该方法热解条件简单,无需模板剂和NH_(3)、HF等有毒物质。由于MC_(M)含有较高的氮和氧元素,有利于提升介孔碳材料表面的亲水性和配位能力,通过MCM和铁盐制备出的Fe-N/MCMT含有丰富的、催化ORR的Fe-N_(x)活性位点,其起始电位和半波电位分别为0.941和0.831 V(vs RHE),比商业化Pt/C催化剂的起始电位和半波电位分别正34和16 mV。氧还原反应按照反应过程分为二电子过程和四电子过程,Fe-N/MC_(MT)和Pt/C的转移电子数分别为3.77和3.91,表明具有四电子反应过程。 展开更多
关键词 掺杂介孔 氧还原反应 半封闭体系 催化剂
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负载型金属催化剂的制备技术及其在废水处理中的应用研究进展 被引量:1
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作者 林欣 李学艳 陈永泽 《合成树脂及塑料》 CAS 北大核心 2023年第4期57-64,共8页
综述了现阶段去除水中特征污染物的催化剂的主要制备方法和应用情况,现有负载型金属催化剂制备工艺存在表面金属离子状态不稳定、不耐负荷等不足。为了进一步提高催化剂性能,研究了氮掺杂碳材料包覆过渡金属催化剂,发现氮掺杂碳材料能... 综述了现阶段去除水中特征污染物的催化剂的主要制备方法和应用情况,现有负载型金属催化剂制备工艺存在表面金属离子状态不稳定、不耐负荷等不足。为了进一步提高催化剂性能,研究了氮掺杂碳材料包覆过渡金属催化剂,发现氮掺杂碳材料能形成新的活性位点,表现出类金属的性质,而且能提高催化剂的亲水性。采用后包覆法制备的氮掺杂碳材料因包裹金属离子能改善负载型金属催化剂的耐化学药品腐蚀性和稳定性,在催化领域中具有更加广阔的应用前景。 展开更多
关键词 有机污染物 负载型金属催化剂 掺杂材料 催化 废水处理
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NC-PC锚定微量Fe活化PMS降解水中2,4-二氯苯氧乙酸 被引量:4
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作者 郭枭杰 方志勇 +2 位作者 周鑫 罗豪鹏 周娟 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第7期3238-3246,共9页
采用分步热分解法制备了NC-PC(三维多孔碳材料)锚定的微量Fe基催化剂,用于活化过一硫酸盐(PMS)氧化降解水中2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D).采用透射电子显微镜(TEM)、高精度比表面积仪(BET)、X射线光电子能谱分析(XPS)和电感耦合等离子体发... 采用分步热分解法制备了NC-PC(三维多孔碳材料)锚定的微量Fe基催化剂,用于活化过一硫酸盐(PMS)氧化降解水中2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D).采用透射电子显微镜(TEM)、高精度比表面积仪(BET)、X射线光电子能谱分析(XPS)和电感耦合等离子体发射光谱分析(ICP)对催化剂进行表征.考察了不同金属、制备方法、催化剂投加量、PMS投加量、初始pH值以及水中不同阴离子Cl^(-)、NO_(3)^(-)、HCO_(3)-)对2,4-D降解的影响.结果表明,通过热分解法合成的Fe-NC-PC对2,4-D具有更好的降解效果,当2,4-D初始浓度为0.1mmol/L,初始pH=3.4,催化剂投加量0.15g/L,PMS浓度0.7mmol/L时,反应20min内2,4-D的去除率可达91%.随着催化剂投加量、PMS投加量的提高,2,4-D的降解效果提高;随着初始pH值的提高,2,4-D的降解效率逐渐降低;水中不同阴离子Cl^(-)、NO_(3)^(-)、HCO_(3)^(-)和腐殖酸(HA)对2,4-D的降解有轻微的抑制作用.通过自由基淬灭实验、EPR测试以及XPS分析了反应的主要活性物种和反应机理,发现材料制备过程中形成的Fe-Nx是主要的反应活性位,能够有效的活化PMS降解水中2,4-D,1O2在2,4-D的降解过程中起到主要作用. 展开更多
关键词 氮掺杂碳负载微量铁催化剂 过一硫酸盐 2 4-二氯苯氧乙酸 单线态氧
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原子级分散Fe-N-C温和条件下选择性氧化催化特性 被引量:3
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作者 熊俊宇 王姗姗 +1 位作者 许颜清 胡长文 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期1262-1268,共7页
采用非溶液法制备了原子级分散的Fe-N-C催化剂,并用于硫醚和二级醇的选择性氧化.研究结果表明,这种原子级分散的Fe-N-C催化剂可在温和条件下选择性地将硫醚转化为亚砜,而不会产生过度氧化的砜.该工艺具有反应条件温和、反应速度快、收... 采用非溶液法制备了原子级分散的Fe-N-C催化剂,并用于硫醚和二级醇的选择性氧化.研究结果表明,这种原子级分散的Fe-N-C催化剂可在温和条件下选择性地将硫醚转化为亚砜,而不会产生过度氧化的砜.该工艺具有反应条件温和、反应速度快、收率高等优点;该催化剂对二级醇氧化制酮反应具有较高的催化活性,产率较高.作为一种非均相催化剂,Fe-N-C催化剂循环使用5次后活性未见显著下降;在实验结果和参考文献的基础上还提出了一种可能的自由基反应机理. 展开更多
关键词 单原子催化剂 选择性氧化 掺杂材料 非均相催化剂
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