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Ce、Mn助剂对V_(2)O_(5)/TiO_(2)催化剂催化氨选择性氧化的影响
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作者 岳鹏 石丽瑶 +2 位作者 崔静磊 张慧荣 郭彦霞 《无机化学学报》 北大核心 2025年第2期293-307,共15页
以V_(2)O_(5)/TiO_(2)催化剂为基体,制备了一系列Ce、Mn改性催化剂,并结合氮气吸附-脱附、X射线衍射、X射线光电子能谱、扫描电子显微镜分析了催化剂的结构及活性组成,探究了其反应活性。结果表明,制备的改性V_(2)O_(5)/TiO_(2)催化剂... 以V_(2)O_(5)/TiO_(2)催化剂为基体,制备了一系列Ce、Mn改性催化剂,并结合氮气吸附-脱附、X射线衍射、X射线光电子能谱、扫描电子显微镜分析了催化剂的结构及活性组成,探究了其反应活性。结果表明,制备的改性V_(2)O_(5)/TiO_(2)催化剂分散性好,Ce-Mn双金属改性提高了催化剂的NH3转化率和N_(2)选择性。Ce、Mn负载量(Ce或Mn与TiO_(2)的质量比)分别为8%、6%时,310℃下改性材料的NH3转化率为100%,N_(2)选择性为78%。原位漫反射傅里叶变换红外光谱表征显示催化剂表面羟基吸附的NH3会优先参与反应,温度升高后催化剂表面的Br?nsted和Lewis酸位点上吸附的NH3开始参与反应,较高温度下Lewis酸位点是主要的NH3转化位点。 展开更多
关键词 氨选择性氧化 V_(2)O_(5)/TiO_(2) 催化剂 氧化 载体 金属助剂 反应机理
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不同RuO_2含量对RuO_2-Fe_2O_3催化剂氨选择性催化氧化性能的影响 被引量:6
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作者 王慧敏 宁平 +4 位作者 张秋林 刘昕 张腾祥 胡嘉 王兰英 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第2期215-223,共9页
采用溶胶-凝胶法(sol-gel)制备了一系列具有不同RuO_2含量的RuO_2-Fe_2O_3催化剂,并将其应用于氨选择性催化氧化(NH3-SCO)研究中。结果表明,所有RuO_2-Fe_2O_3催化剂都表现出较好的低温活性,且RuO_2含量对催化剂的NH3催化氧化活性影响... 采用溶胶-凝胶法(sol-gel)制备了一系列具有不同RuO_2含量的RuO_2-Fe_2O_3催化剂,并将其应用于氨选择性催化氧化(NH3-SCO)研究中。结果表明,所有RuO_2-Fe_2O_3催化剂都表现出较好的低温活性,且RuO_2含量对催化剂的NH3催化氧化活性影响显著。此外,利用BET、XRD、H2-TPR和DRIFTS等表征手段研究了催化剂的物理化学性质和催化活性之间的关系。结果表明,RuO_2的加入增大了催化剂的比表面积。RuO_2与Fe_2O_3之间存在的协同效应提高了催化剂的氧化还原能力,从而提高了催化剂的氨氧化活性。同时,RuO_2含量对催化剂表面酸性影响很大,且催化剂表面主要存在Lewis酸性位点。 展开更多
关键词 溶胶-凝胶法 选择性催化氧化 协同效应 酸性位点
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Pt状态对Pt/SA和Pt/SSZ-13催化剂上NH_(3)-SCO的N_(2)选择性的影响
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作者 姚潘 刘静莹 +1 位作者 徐海迪 陈耀强 《化学研究与应用》 CAS 北大核心 2023年第7期1716-1725,共10页
氨气选择性催化氧化(NH_(3)-SCO)催化剂是满足国六标准的柴油车尾气后处理系统的不可或缺的组成部分。N_(2)选择性是评价NH_(3)-SCO催化剂性能的重要指标之一,但高于300℃时通常会在NH_(3)-SCO催化剂上发生NH_(3)非选择性氧化反应,导致N... 氨气选择性催化氧化(NH_(3)-SCO)催化剂是满足国六标准的柴油车尾气后处理系统的不可或缺的组成部分。N_(2)选择性是评价NH_(3)-SCO催化剂性能的重要指标之一,但高于300℃时通常会在NH_(3)-SCO催化剂上发生NH_(3)非选择性氧化反应,导致N_(2)选择性急剧下降。本工作制备了与商用Pt/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)(Pt/SA)元素组成相似的Pt/SSZ-13催化剂,其在300℃以上的N_(2)选择性比Pt/SA的高52%。NH_(3)-SCR活性结果显示,在200-500℃的温度范围内,Pt/SSZ-13的NO_(x)转化率显著高于Pt/SA。Pt/SSZ-13在200℃时获得最高NO_(x)转化率(95%),在300℃以上的NO_(x)转化率不低于82%;而Pt/SA在200℃时的NO_(x)转化率仅为68%,并且其NO_(x)转化率随着温度的升高而逐渐降低。XRD和CO-DRIFT光谱结果表明,Pt/SSZ-13上共同存在的Pt^(σ+)和Pt^(0)物种有利于NH_(3)-SCO反应遵循i-SCR反应路径;而Pt在Pt/SA上主要以Pt^(0)形式存在,故其NH_(3)-SCO反应主要遵循NH机制。Pt/SSZ-13的NH_(3)-SCO活性与Pt/SA相似,但其N_(2)选择性明显高于后者。因此,本工作为后续设计并制备同时具有优异NH_(3)-SCO活性和高N_(2)选择性的NH_(3)-SCO催化剂提供了一个新的研究策略。 展开更多
关键词 选择性催化氧化 氮气选择性 SSZ-13 硅铝氧化
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Ru/α-MnO_(2)催化剂形貌对NH_(3)-SCO反应性能的影响 被引量:3
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作者 李盼 马俊洋 +2 位作者 陈志豪 王丽 郭耘 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2023年第7期2908-2918,共11页
以具有不同形貌的线状(w)、管状(t)和棒状(r)的α-MnO_(2)为载体制备了Ru/α-MnO_(2)催化剂,考察了载体形貌对于氨选择性催化氧化(NH3-SCO)反应性能的影响,并利用多种手段表征了催化剂的物化性质、氧化还原性能和酸性。α-MnO_(2)形貌... 以具有不同形貌的线状(w)、管状(t)和棒状(r)的α-MnO_(2)为载体制备了Ru/α-MnO_(2)催化剂,考察了载体形貌对于氨选择性催化氧化(NH3-SCO)反应性能的影响,并利用多种手段表征了催化剂的物化性质、氧化还原性能和酸性。α-MnO_(2)形貌影响所暴露的晶面;线状、纳米棒和管状α-MnO_(2)分别暴露(110)、(310)和(200)晶面。Ru的引入提高了催化剂的耐水性能,其中管状Ru/α-MnO_(2)在水汽条件下NH3转化率为86%,N2的选择性为98%。Ru的引入对反应性能的影响与其对α-MnO_(2)表面酸性、氧化还原性能的影响密切相关。Ru降低了α-MnO_(2)-w表面酸量导致其活性下降;Ru对于α-MnO_(2)-r氧化性能的提高弥补了其导致的表面酸量的降低;而Ru对α-MnO_(2)-t氧化性和酸量的同时促进是Ru/α-MnO_(2)-t反应性能提升的主要原因。 展开更多
关键词 催化剂 载体 氧化 选择性催化氧化 α-MnO_(2)形貌 酸性 氧化还原性
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