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氨基羟基脲与Pu(Ⅳ)的还原动力学研究 被引量:13
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作者 肖松涛 叶国安 +3 位作者 刘协春 罗方祥 兰天 李峰峰 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第3期277-281,共5页
研究了氨基羟基脲(HSC)与Pu(Ⅳ)的还原反应动力学,其动力学方程式为:-dc(Pu(Ⅳ))/dt=kc(Pu(Ⅳ))c1.06(HSC)c-0.43(H+)c-0.58(NO3-),在22.1℃时反应速率常数k=(11.8±1.1)(mol/L)-0.046.s-1,活化能为(71.0±1.0)kJ/mol。研究了... 研究了氨基羟基脲(HSC)与Pu(Ⅳ)的还原反应动力学,其动力学方程式为:-dc(Pu(Ⅳ))/dt=kc(Pu(Ⅳ))c1.06(HSC)c-0.43(H+)c-0.58(NO3-),在22.1℃时反应速率常数k=(11.8±1.1)(mol/L)-0.046.s-1,活化能为(71.0±1.0)kJ/mol。研究了氨基羟基脲浓度、H+浓度、硝酸根浓度、Fe3+浓度、UO22+浓度对氨基羟基脲与Pu(Ⅳ)还原反应速率的影响,增加氨基羟基脲浓度,降低H+浓度、硝酸根浓度,Pu(Ⅳ)还原速度增加;UO22+浓度和Fe3+浓度对Pu(Ⅳ)还原速度基本无影响。 展开更多
关键词 Pu(Ⅳ) 氨基羟基脲 还原反应 反应速率
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氨基羟基脲在Purex流程铀钚分离中的应用 被引量:9
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作者 肖松涛 叶国安 +3 位作者 潘永军 罗方祥 杨贺 兰天 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第1期27-33,共7页
研究了氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液对30%TBP/煤油中Pu(Ⅳ)的还原反萃取行为,考察了HSC浓度、两相接触时间、两相相比、反萃液硝酸浓度、NO3-浓度、有机相U浓度和温度对Pu(Ⅳ)还原反萃的影响。结果表明:延长两相接触时间能显著提高Pu(Ⅳ... 研究了氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液对30%TBP/煤油中Pu(Ⅳ)的还原反萃取行为,考察了HSC浓度、两相接触时间、两相相比、反萃液硝酸浓度、NO3-浓度、有机相U浓度和温度对Pu(Ⅳ)还原反萃的影响。结果表明:延长两相接触时间能显著提高Pu(Ⅳ)的反萃率,增加氨基羟基脲的浓度、降低反萃液酸度、降低NO3-浓度、增加有机相U浓度和升高温度也对Pu(Ⅳ)的反萃率有一定的提高。采用16级逆流反萃取实验(还原反萃段10级,补充萃取段6级),模拟Purex流程1B槽U/Pu分离工艺,在相比(1BF∶1BX∶1BS)为4∶1∶1的条件下,U的收率大于99.99%,Pu的收率大于99.99%;铀中去钚的分离因数SFPu/U=2.8×104;钚中去铀的分离因数SFU/Pu=5.9×104。HSC作为还原反萃取剂,可有效实现铀钚分离。 展开更多
关键词 Pu(Ⅳ) 氨基羟基脲 还原反萃 铀钚分离
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氨基羟基脲与HNO_2氧化还原反应研究 被引量:8
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作者 肖松涛 叶国安 +3 位作者 刘协春 罗方祥 李会荣 李峰峰 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第4期402-406,共5页
研究了高氯酸介质中氨基羟基脲与HNO2的还原反应动力学,其动力学方程式为-dc(HNO2)/dt=kc(HNO2)c0.25(HSC)c0.42(H+),在1.0℃时反应速率常数k=(1.05±0.05)(mol/L)-0.67·s-1,活化能为(73.1±3.0)kJ/mol。研究了氨基羟基脲... 研究了高氯酸介质中氨基羟基脲与HNO2的还原反应动力学,其动力学方程式为-dc(HNO2)/dt=kc(HNO2)c0.25(HSC)c0.42(H+),在1.0℃时反应速率常数k=(1.05±0.05)(mol/L)-0.67·s-1,活化能为(73.1±3.0)kJ/mol。研究了氨基羟基脲浓度、H+浓度、硝酸根浓度对氨基羟基脲与HNO2还原反应速率的影响。结果表明:增加氨基羟基脲浓度和H+浓度,HNO2还原速度增加;高氯酸根浓度对氨基羟基脲还原HNO2速率基本无影响。 展开更多
关键词 氨基羟基脲 亚硝酸 还原反应 反应速率
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氨基羟基脲反萃TBP中的Np(Ⅳ) 被引量:6
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作者 周贤明 叶国安 +2 位作者 肖松涛 张虎 罗方祥 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2013年第5期275-278,共4页
为有效提高铀中除镎的分离效果,对氨基羟基脲反萃30%TBP-煤油中Np(Ⅳ)的性能进行了研究,探讨了反萃剂浓度、酸度、温度、反萃时间、相比、有机相铀浓度对Np(Ⅳ)反萃率的影响。单级研究结果表明,氨基羟基脲能有效反萃TBP中Np(Ⅳ)。使用... 为有效提高铀中除镎的分离效果,对氨基羟基脲反萃30%TBP-煤油中Np(Ⅳ)的性能进行了研究,探讨了反萃剂浓度、酸度、温度、反萃时间、相比、有机相铀浓度对Np(Ⅳ)反萃率的影响。单级研究结果表明,氨基羟基脲能有效反萃TBP中Np(Ⅳ)。使用氨基羟基脲为反萃剂的台架实验结果表明,6级反萃对1BU中Np的净化系数为20。 展开更多
关键词 Np(Ⅳ) 氨基羟基脲 反萃
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氨基羟基脲应用于钚净化浓缩循环 被引量:1
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作者 杨贺 肖松涛 +4 位作者 刘协春 丛海峰 兰天 欧阳应根 王玲钰 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第5期325-329,I0002,共6页
进行了氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液对30%(体积分数,下同)磷酸三丁酯(TBP)/煤油中高浓度四价钚(Pu(Ⅳ))的还原反萃行为研究,并采用试管串级实验对HSC在钚净化浓缩循环中反萃段工艺进行了验证。结果表明:HSC能有效地实现有机相中高浓Pu(... 进行了氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液对30%(体积分数,下同)磷酸三丁酯(TBP)/煤油中高浓度四价钚(Pu(Ⅳ))的还原反萃行为研究,并采用试管串级实验对HSC在钚净化浓缩循环中反萃段工艺进行了验证。结果表明:HSC能有效地实现有机相中高浓Pu(Ⅳ)的反萃;采用13级逆流反萃试管串级实验(还原反萃段10级,补充萃取段3级),对PUREX流程钚净化浓缩反萃段工艺进行了验证,在相比(2BF∶2BX∶2BS)为1∶0.25∶0.15的条件下,Pu的收率为99.99%;钚中去铀的分离因子SF(U/Pu)=3.7×10^5。HSC作为还原反萃剂,可以实现30%TBP/煤油中高浓度Pu(Ⅳ)的有效反萃,在钚净化浓缩循环工艺中有良好的应用前景。 展开更多
关键词 氨基羟基脲 还原反萃 钚净化浓缩循环 Pu(Ⅳ)
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单一还原剂氨基羟基脲净化PUREX流程铀纯化循环中的钌
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作者 肖松涛 叶国安 +4 位作者 丛海峰 欧阳应根 刘协春 兰天 王玲钰 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第2期72-77,共6页
钌是重要的裂变产物之一,在核燃料后处理的铀纯化循环中通过预处理工艺改变钌的化学形态可改进钌的净化效果。采用氨基羟基脲(HSC)作为预处理工艺中的还原剂,研究还原剂浓度、预处理酸度、预处理温度等因素对钌的预处理效果的影响,并进... 钌是重要的裂变产物之一,在核燃料后处理的铀纯化循环中通过预处理工艺改变钌的化学形态可改进钌的净化效果。采用氨基羟基脲(HSC)作为预处理工艺中的还原剂,研究还原剂浓度、预处理酸度、预处理温度等因素对钌的预处理效果的影响,并进行铀纯化循环萃取净化工艺的台架试验验证。结果表明:氨基羟基脲作为预处理试剂对提高铀纯化循环中钌的净化系数具有明显作用;在铀纯化循环台架温试验中钌的净化系数为1455,在PUREX流程中具有良好的应用前景。 展开更多
关键词 氨基羟基脲 铀纯化循环 净化系数
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后处理料液中氨基羟基脲的分析方法研究
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作者 钱红娟 王玲 +2 位作者 张丽华 刘焕良 范德军 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期789-796,共8页
氨基羟基脲(HSC)是一种新型无盐试剂,可有效控制后处理料液中钚的价态,实现铀钚分离和钚的纯化,其含量是后处理工艺中的一项重要参数,需准确测定。本文根据HSC和对二甲氨基苯甲醛在酸性介质中发生显色反应,其产物在456 nm处有明显特征... 氨基羟基脲(HSC)是一种新型无盐试剂,可有效控制后处理料液中钚的价态,实现铀钚分离和钚的纯化,其含量是后处理工艺中的一项重要参数,需准确测定。本文根据HSC和对二甲氨基苯甲醛在酸性介质中发生显色反应,其产物在456 nm处有明显特征吸收的原理,建立了后处理料液中HSC的分析方法,并优化了分析条件。结果表明,HSC的最佳测量条件为测量波长456 nm、显色温度80~90℃(水浴)、显色时间45 min,NO^-_2、Fe^(3+)、N_2H_4及其他共存组分对HSC的测定无明显影响。HSC含量在2.5~60.0μmol/L范围内符合比耳定律,R^2为0.999 9,测量精密度优于5.0%。在45 d内工作曲线重复性好,具有良好的长期稳定性。真实样品的测量结果显示,其重加回收率在99%~105%之间。 展开更多
关键词 氨基羟基脲 对二甲氨基苯甲醛 后处理料液 光度法
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氨基羟基脲脉冲辐解研究
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作者 郭建华 肖松涛 +2 位作者 叶国安 欧阳应根 赵晶 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第4期226-234,I0003,共10页
研究了脉冲辐解过程中氨基羟基脲与水辐解活性粒子(e-aq、·OH和·H)及单电子氧化剂·CO-3的反应动力学过程。反应近似为准一级反应,反应速率常数分别为k(e-aq)=1.41×10^8 L/(mol·s)、k(·OH)=1.05×10^1... 研究了脉冲辐解过程中氨基羟基脲与水辐解活性粒子(e-aq、·OH和·H)及单电子氧化剂·CO-3的反应动力学过程。反应近似为准一级反应,反应速率常数分别为k(e-aq)=1.41×10^8 L/(mol·s)、k(·OH)=1.05×10^10 L/(mol·s)、k(·H)=2.68×10^5 L/(mol·s)、k(·CO-3)=4.25×10^8 L/(mol·s)。其中氨基羟基脲与·OH的反应速率常数最大,故在辐解过程中其为主要反应。 展开更多
关键词 氨基羟基脲 脉冲辐解 反应动力学 反应速率常数
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氨基羟基脲与Np(Ⅵ)的还原动力学 被引量:2
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作者 王妍 肖松涛 +3 位作者 兰天 刘协春 欧阳应根 李辉波 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2018年第6期359-365,共7页
研究了氨基羟基脲(HSC)浓度、H^+浓度、NO_3^-浓度、Fe3+浓度、UO2+2浓度、反应温度对氨基羟基脲与Np(Ⅵ)还原反应速率的影响,获得了其动力学方程。实验结果表明:增加氨基羟基脲浓度和提高反应温度,降低H^+浓度和NO_3^-浓度,可以提高氨... 研究了氨基羟基脲(HSC)浓度、H^+浓度、NO_3^-浓度、Fe3+浓度、UO2+2浓度、反应温度对氨基羟基脲与Np(Ⅵ)还原反应速率的影响,获得了其动力学方程。实验结果表明:增加氨基羟基脲浓度和提高反应温度,降低H^+浓度和NO_3^-浓度,可以提高氨基羟基脲与Np(Ⅵ)还原速率;在UO2+2存在或Fe3+浓度小于1×10-3 mol/L时,对氨基羟基脲与Np(Ⅵ)的还原没有明显影响。氨基羟基脲还原Np(Ⅵ)的动力学方程式为:-dc(Np(Ⅵ))/dt=kc(Np(Ⅵ))c2.52(HSC)c-0.53(H+)c-0.61(NO_3^-),在4.00℃时k=(1 037±60)(mol/L)-1.40·s-1,活化能Ea=(64.03±6.4)kJ/mol。 展开更多
关键词 Np(Ⅵ) 氨基羟基脲 还原反应 反应速率
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氨基羟基脲还原反萃高浓度Pu(Ⅳ) 被引量:1
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作者 沈振芳 王玲钰 +3 位作者 肖松涛 兰天 丛海峰 欧阳应根 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第1期30-36,I0004,共8页
采用氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液研究了从30%(体积分数,下同)TBP/煤油中还原反萃高浓度四价钚(Pu(Ⅳ))的性能,并与羟胺-肼(HAN-HN)、N,N-二甲基羟胺-单甲基肼(DMHAN-MMH)在钚净化浓缩循环中反萃行为进行了对比。结果表明:在一定HSC浓度... 采用氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液研究了从30%(体积分数,下同)TBP/煤油中还原反萃高浓度四价钚(Pu(Ⅳ))的性能,并与羟胺-肼(HAN-HN)、N,N-二甲基羟胺-单甲基肼(DMHAN-MMH)在钚净化浓缩循环中反萃行为进行了对比。结果表明:在一定HSC浓度下,适当延长相接触时间、减小相比(o/a)、降低酸度和提高温度,均有利于Pu(Ⅳ)的还原反萃。HSC作为还原反萃剂,可以有效实现30%TBP/煤油中高浓钚的反萃,反萃效果较其它几种还原剂更好,有望在先进二循环流程的钚净化浓缩工艺中得到应用。 展开更多
关键词 氨基羟基脲 还原反萃 Pu(Ⅳ)
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