采用长链聚合物聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)对多壁碳纳米管(MWCNTs)进行修饰,并将采用胶体法还原出的铂(Pt)纳米粒子通过静电作用担载于PDDA修饰的多壁碳纳米管上,从而制备出Pt/PDDA/MWCNTs复合电催化剂.透射电镜(TEM)与X射线衍射(XRD...采用长链聚合物聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)对多壁碳纳米管(MWCNTs)进行修饰,并将采用胶体法还原出的铂(Pt)纳米粒子通过静电作用担载于PDDA修饰的多壁碳纳米管上,从而制备出Pt/PDDA/MWCNTs复合电催化剂.透射电镜(TEM)与X射线衍射(XRD)测试结果表明,Pt纳米粒子均匀地分布在MWCNTs的表面,其平均粒径约为3.6 nm.热失重分析显示催化剂的实际负载量为36%(w).旋转圆盘电极测试结果表明,Pt/PDDA/MWCNTs催化剂对碱性条件下的氧气还原反应(ORR)具有优异的催化活性.与负载量为40%(w)的商业Pt/C催化剂相比,Pt/PDDA/MWCNTs催化剂的氧气还原反应的起始电位和半波电位均正移约30 m V,其质量比活性更大.动力学研究结果进一步证实Pt/PDDA/MWCNTs催化剂比负载量为40%(w)的商业Pt/C催化剂在碱性条件下对氧气还原反应具有更优异的催化活性.展开更多
本文发展了一种氮掺杂稻壳基多孔炭(N-RHPC)的制备方法,即将RHPC在氨气氛围下进行高温处理,操作简单,有利于大规模制备。结果表明,N-RHPC的介孔体积、石墨化程度明显提高,XPS N 1s谱证实了N原子在RHPC结构上的有效掺杂。N-RHPC作为ORR...本文发展了一种氮掺杂稻壳基多孔炭(N-RHPC)的制备方法,即将RHPC在氨气氛围下进行高温处理,操作简单,有利于大规模制备。结果表明,N-RHPC的介孔体积、石墨化程度明显提高,XPS N 1s谱证实了N原子在RHPC结构上的有效掺杂。N-RHPC作为ORR电催化剂具有与商用Pt/C接近的电催化活性,并具有较好的稳定性以及耐甲醇毒性,这主要是由于氨气氛围下对RHPC的高温处理使N原子进入RHPC中而引入了大量的催化位点所致。N-RHPC制备方法简单,性价比高,作为电催化剂具有很好的应用前景。展开更多
本论文基于传统聚合物基炭材料合成原理,通过选择合适结构的前驱体分子,在聚合过程中分子水平锚定Co原子,同时引入TiO_(2)纳米颗粒,再经高温焙烧后制得一种双金属氮氧化物(Co_(m)Ti_(n)O_(x)N_(y))-Co单原子(Co-NC)复合催化剂。该催化...本论文基于传统聚合物基炭材料合成原理,通过选择合适结构的前驱体分子,在聚合过程中分子水平锚定Co原子,同时引入TiO_(2)纳米颗粒,再经高温焙烧后制得一种双金属氮氧化物(Co_(m)Ti_(n)O_(x)N_(y))-Co单原子(Co-NC)复合催化剂。该催化剂在酸性(E_(onset)=0.755 V vs.RHE,0.5 mol/LH_(2)SO_(4);0.760 V vs.RHE,0.1mol/LHClO_(4))、中性(E_(onset)=0.787 V vs.RHE,0.1 mol/L PBS)、碱性(E_(onset)=0.880 V vs.RHE,0.1 mol/L KOH)电解液中的氧气还原(ORR)性能(pH=0-13)均优于纯氮杂碳纳米管、氮杂碳纳米管负载的金属氮氧化物和Co单原子催化剂,表明,Co_(m)Ti_(n)O_(x)N_(y)与Co单原子的协同效应使得复合催化剂具有更好的ORR活性,同时复合催化剂的稳定性和选择性显著优于商品Pt/C催化剂。这为开发高性能低成本氧气还原电催化剂提供了新的思路。展开更多
文摘采用长链聚合物聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)对多壁碳纳米管(MWCNTs)进行修饰,并将采用胶体法还原出的铂(Pt)纳米粒子通过静电作用担载于PDDA修饰的多壁碳纳米管上,从而制备出Pt/PDDA/MWCNTs复合电催化剂.透射电镜(TEM)与X射线衍射(XRD)测试结果表明,Pt纳米粒子均匀地分布在MWCNTs的表面,其平均粒径约为3.6 nm.热失重分析显示催化剂的实际负载量为36%(w).旋转圆盘电极测试结果表明,Pt/PDDA/MWCNTs催化剂对碱性条件下的氧气还原反应(ORR)具有优异的催化活性.与负载量为40%(w)的商业Pt/C催化剂相比,Pt/PDDA/MWCNTs催化剂的氧气还原反应的起始电位和半波电位均正移约30 m V,其质量比活性更大.动力学研究结果进一步证实Pt/PDDA/MWCNTs催化剂比负载量为40%(w)的商业Pt/C催化剂在碱性条件下对氧气还原反应具有更优异的催化活性.
文摘本文发展了一种氮掺杂稻壳基多孔炭(N-RHPC)的制备方法,即将RHPC在氨气氛围下进行高温处理,操作简单,有利于大规模制备。结果表明,N-RHPC的介孔体积、石墨化程度明显提高,XPS N 1s谱证实了N原子在RHPC结构上的有效掺杂。N-RHPC作为ORR电催化剂具有与商用Pt/C接近的电催化活性,并具有较好的稳定性以及耐甲醇毒性,这主要是由于氨气氛围下对RHPC的高温处理使N原子进入RHPC中而引入了大量的催化位点所致。N-RHPC制备方法简单,性价比高,作为电催化剂具有很好的应用前景。
基金National Natural Science Fundation of China(21006073)Shanghai Rising-Star Program(11QA1407200)+1 种基金open-project program of the State Key Laboratory of Chemical Engineering(SKL-ChE-08C07)Shanghai Leading Academic Discipline Project(B303)~~
文摘利用催化气相化学沉积(Catalytic chemical vapor deposition,CCVD)法在炭纸上原位生长得到CNF/CP复合体,并对这种复合体的物理化学性能和氧气电催化还原反应(Oxygen reduction reaction,ORR)性能进行了研究。结果表明:纳米炭纤维较为均匀地分散在炭纸上,其中纳米炭纤维具有窄的直径分布。所制CNF/CP复合体具有较大的比表面积和独特的中孔结构;相对于炭纸,CNF/CP复合体的端面碳原子和基面碳原子比例较高。另外,CNF/CP还具有较高的ORR反应活性,其ORR为2电子反应过程,原因可以归结于纳米炭纤维独特的微结构。同时,CNF/CP也具有较高的交换电流密度和较正的平衡电压。
基金supported by Research Grant Council(C6011-20G,16308420,and N_HKUST610/17)of the Hong Kong Special Administrative Regionthe support from the Research Grants Council Postdoctoral Fellowship Scheme(PDFS2021-6S08)。
文摘本论文基于传统聚合物基炭材料合成原理,通过选择合适结构的前驱体分子,在聚合过程中分子水平锚定Co原子,同时引入TiO_(2)纳米颗粒,再经高温焙烧后制得一种双金属氮氧化物(Co_(m)Ti_(n)O_(x)N_(y))-Co单原子(Co-NC)复合催化剂。该催化剂在酸性(E_(onset)=0.755 V vs.RHE,0.5 mol/LH_(2)SO_(4);0.760 V vs.RHE,0.1mol/LHClO_(4))、中性(E_(onset)=0.787 V vs.RHE,0.1 mol/L PBS)、碱性(E_(onset)=0.880 V vs.RHE,0.1 mol/L KOH)电解液中的氧气还原(ORR)性能(pH=0-13)均优于纯氮杂碳纳米管、氮杂碳纳米管负载的金属氮氧化物和Co单原子催化剂,表明,Co_(m)Ti_(n)O_(x)N_(y)与Co单原子的协同效应使得复合催化剂具有更好的ORR活性,同时复合催化剂的稳定性和选择性显著优于商品Pt/C催化剂。这为开发高性能低成本氧气还原电催化剂提供了新的思路。
基金National Key R&D Program of China(2018YFB1502400)the National Natural Science Foundation of China(21633008,U1601211,21733004)+2 种基金the Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences(XDA21090400)the Department of Science and Technology of Shandong province(2019JZZY010905)the Jilin Province Science and Technology Development Program(20190201300JC,20170520150JH,20200201001JC)for financial supports。
