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氧化镁负载磷钼钒杂多酸催化剂的结构和催化性能 被引量:6
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作者 周广栋 程铁欣 +4 位作者 庄红 刘延 李文兴 毕颖丽 甄开吉 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第6期1043-1047,共5页
采用乙醇溶液中浸渍的方法制备了氧化镁负载的磷钼钒酸铜 (Cu2 PMo1 1 VO40 )催化剂 ,考察了正己醇选择氧化生成正己醛的催化反应性能 .催化剂的 IR,XRD,UV-DRS,NMR,DTA-TG和比表面积等测试结果表明 ,Cu2 PMo1 1 VO40 在氧化镁表面单层... 采用乙醇溶液中浸渍的方法制备了氧化镁负载的磷钼钒酸铜 (Cu2 PMo1 1 VO40 )催化剂 ,考察了正己醇选择氧化生成正己醛的催化反应性能 .催化剂的 IR,XRD,UV-DRS,NMR,DTA-TG和比表面积等测试结果表明 ,Cu2 PMo1 1 VO40 在氧化镁表面单层分散 ,形成缺位型 Keggin结构 .反应后催化剂表面分散状态及结构未发生明显改变 ,Keggin型对称结构有所恢复 ,形成活化状态的缺位型 Keggin结构 . 展开更多
关键词 氧化负载磷钼钒杂多酸催化剂 催化性能 正己醇 选择氧化 正己醛 Keggin型对称结构
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NiO/MgO催化己二腈选择加氢的性能 Ⅰ.NiO与MgO质量比对催化剂结构和性能的影响 被引量:3
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作者 赵磊 张敬 +3 位作者 王文美 康磊 陈吉祥 张继炎 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2010年第11期1258-1264,共7页
采用沉积-沉淀法制备了NiO/MgO催化剂,将其用于己二腈选择加氢制备6-氨基己腈,考察了NiO与MgO质量比对催化剂性能的影响,并采用N_2吸附-脱附、H_2-TPR、XRD及H_2化学吸附等手段对催化剂结构进行了表征。结果表明,以1mol/L氢氧化钠溶液... 采用沉积-沉淀法制备了NiO/MgO催化剂,将其用于己二腈选择加氢制备6-氨基己腈,考察了NiO与MgO质量比对催化剂性能的影响,并采用N_2吸附-脱附、H_2-TPR、XRD及H_2化学吸附等手段对催化剂结构进行了表征。结果表明,以1mol/L氢氧化钠溶液为沉淀剂、溶液pH为10、NiO与MgO质量比为3时制备的NiO/MgO催化剂中含有一定量的NiO-MgO固溶体,该催化剂具有较大的比表面积、孔体积和Ni活性比表面积,提高了催化剂催化己二腈选择加氢制备6-氨基己腈的活性。存该催化剂作用下,在180℃、n(H_2):n(己二腈)=41、H_2空速1700 h^(-1)、己二腈空速0.24 h^(-1)、液体流量5mL/h的条件下,6-氨基己腈选择性达83%,己二胺和6-氨基己腈的总选择性超过86%,且当反应运行108h后己二腈转化率仍保持在53%以上,具有较好的稳定性。 展开更多
关键词 氧化镍/氧化镁催化剂 己二腈 6-氨基己腈 选择加氢
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Fe/MgO催化剂上乙腈和甲醇选择性合成丙烯腈
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作者 刘广宇 赵雷洪 +3 位作者 谢云龙 胡熊龙 李利民 罗孟飞 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2004年第2期256-258,共3页
A series of Fe/MgO catalysts were prepared by impregnation method and characterized by XRD and CO2-TPD.Selective synthesis of acrylonitrile from acetonitrile and methanol was carried out in a conventional flow reactor... A series of Fe/MgO catalysts were prepared by impregnation method and characterized by XRD and CO2-TPD.Selective synthesis of acrylonitrile from acetonitrile and methanol was carried out in a conventional flow reactor system.The effects of Fe loading and reaction temperatures on the catalytic properties of Fe/MgO were studied.Experimental results show the catalytic properties was greatly improved by the addition of Fe to MgO.As Fe loading was 5%,it had the best catalytic property with conversion 22.6% of acetonitrile and with selectivity to acrylonitrile 81.9% at 400℃.Excess addition of Fe results in a decrease in activity and selectivity.CO2-TPD showed that stronger and less base sites on the surface of catalysts were both unfavorable for the reaction. 展开更多
关键词 乙腈 甲醇 选择性合成 丙烯腈 铁/氧化镁催化剂
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超声制备Mg(OH)_2催化剂用于环己酮Baeyer-Villiger反应 被引量:6
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作者 杜金婷 吕效平 +1 位作者 韩萍芳 姜文旭 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第11期1180-1185,共6页
在低温条件下将超声辐射技术应用于水合法制备Mg(OH)_2催化剂,运用X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和扫描电子显微镜等手段对催化剂进行了表征,同时考察了该催化剂对环己酮Baeyer-Villiger氧化反应合成ε-己内酯反应的催化性能。表征结... 在低温条件下将超声辐射技术应用于水合法制备Mg(OH)_2催化剂,运用X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和扫描电子显微镜等手段对催化剂进行了表征,同时考察了该催化剂对环己酮Baeyer-Villiger氧化反应合成ε-己内酯反应的催化性能。表征结果显示,经超声处理制得的Mg(OH)_2微粒小且分布均匀,粒径为100 nm左右,且其表面裸露了更多的羟基基团,能加速与H_2O_2的结合。以H_2O_2溶液(质量分数30%)为氧化剂、乙腈为溶剂、超声处理制得的Mg(OH)_2为催化剂,环己酮氧化合成ε-己内酯的适宜反应条件为:乙腈用量12 mL,环己酮29 mmol,n(H_2O_2):n(环己酮)=4.67,Mg(OH)_2催化剂相对于环己酮的质量分数为8.80%,反应温度70℃,反应时间10 h。在此条件下,环己酮的转化率为57%,ε-己内酯的选择性为100%。 展开更多
关键词 超声波 氧化镁催化剂 环己酮 Baeyer-Villiger氧化反应 双氧水 Ε-己内酯
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由乙醇合成1,3-丁二烯的新型催化剂 被引量:3
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作者 高美香 刘宗章 +1 位作者 姜浩锡 张敏华 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第10期1157-1161,共5页
针对乙醇和乙醛合成1,3-丁二烯的反应特点,设计并制备了MgO/γ-Al2O3和ZrO2/γ-Al2O3催化剂;采用TG-DTG,XRD,SEM,BET,TPD等方法对催化剂的晶相结构、微观结构和酸碱性质进行了表征;在固定床微型反应装置上对MgO/γ-Al2O3和Zr O2/γ-Al2O... 针对乙醇和乙醛合成1,3-丁二烯的反应特点,设计并制备了MgO/γ-Al2O3和ZrO2/γ-Al2O3催化剂;采用TG-DTG,XRD,SEM,BET,TPD等方法对催化剂的晶相结构、微观结构和酸碱性质进行了表征;在固定床微型反应装置上对MgO/γ-Al2O3和Zr O2/γ-Al2O3催化剂上乙醇与乙醛合成1,3-丁二烯的反应活性进行了评价。实验结果表明,MgO/γ-Al2O3催化剂催化合成1,3-丁二烯的效果较好,当MgO的负载量为5%(w)时,MgO在γ-Al2O3载体表面分散均匀、比表面积较高、催化剂表面的酸性位和碱性位数量适中;在该催化剂上,当反应条件为350℃、常压、液态空速1.8 h-1、乙醇与乙醛的体积比2.5∶1时,1,3-丁二烯的选择性为36.64%,乙醇和乙醛的转化率分别为50.42%和56.49%。 展开更多
关键词 乙醇 乙醛 1 3-丁二烯 氧化/γ-氧化催化剂 氧化锆/γ-氧化催化剂
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镁铁复合金属氧化物催化环己酮氧化制备己内酯 被引量:2
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作者 周志伟 秦娟 +3 位作者 林加明 武文良 顾志强 刘晓勤 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第7期828-832,共5页
以Mg(NO3)2和Fe(NO3)3为前体,采用共沉淀法制备了一系列镁铁复合金属氧化物;采用XRD、N2吸附-脱附和CO2-TPD等手段对所制备的镁铁复合金属氧化物的物化性质进行了表征,以分子氧为氧化剂,考察了镁铁复合金属氧化物对环己酮氧化制备己内... 以Mg(NO3)2和Fe(NO3)3为前体,采用共沉淀法制备了一系列镁铁复合金属氧化物;采用XRD、N2吸附-脱附和CO2-TPD等手段对所制备的镁铁复合金属氧化物的物化性质进行了表征,以分子氧为氧化剂,考察了镁铁复合金属氧化物对环己酮氧化制备己内酯反应的催化性能。表征结果显示,镁铁复合金属氧化物中出现了新相铁酸镁,增大了其比表面积和孔体积。当Mg O与Fe2O3的摩尔比为4时,所得镁铁复合金属氧化物试样(Mg-Fe-4)具有适宜的比表面积、孔体积和碱量,催化性能较高。以Mg-Fe-4为催化剂,在m(Mg-Fe-4)∶m(环己酮)=0.26、m(苯甲醛)∶m(环己酮)=2.6、m(乙腈)∶m(环己酮)=25、O2初始压力为1.0 MPa、反应温度80℃、反应时间6 h的条件下,环己酮的转化率达92.8%,己内酯的选择性达91.4%。 展开更多
关键词 铁复合金属氧化催化剂 环己酮 己内酯 分子氧 氧化
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膜反应器中镁铝复合氧化物催化乙醇与环氧乙烷的醚化 被引量:3
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作者 刘秀军 潘兵 《现代化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第1期56-57,共2页
采用连续式膜反应器,在镁铝复合氧化物催化剂的作用下,以乙醇和环氧乙烷为原料,合成了乙二醇乙醚。通过确定合适镁铝摩尔比的催化剂,考察不同的反应温度以及空时的影响,得到了在以Mg/Al摩尔比=3的镁铝复合氧化物作为催化剂,在反应温度11... 采用连续式膜反应器,在镁铝复合氧化物催化剂的作用下,以乙醇和环氧乙烷为原料,合成了乙二醇乙醚。通过确定合适镁铝摩尔比的催化剂,考察不同的反应温度以及空时的影响,得到了在以Mg/Al摩尔比=3的镁铝复合氧化物作为催化剂,在反应温度110℃、空时为2h时,乙二醇乙醚的选择性可达82.96%。 展开更多
关键词 膜反应器 乙氧基化 铝复合氧化催化剂 乙二醇乙醚
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MgO/AC催化剂的表征及其在对异丁基苯乙酮氢转移反应中的性能 被引量:1
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作者 袁剑 张波 +1 位作者 胡文清 戴琪军 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2012年第6期688-693,共6页
通过浸渍法制备了MgO/活性炭(AC)催化剂,采用XRD、N2吸附-脱附、XPS和CO2-TPD等方法对催化剂进行表征,考察了MgO/AC催化剂在以异丙醇为氢源的对异丁基苯乙酮氢转移生成1-(4-异丁基苯基)乙醇反应中的催化性能,并与MgO催化剂进行对比。实... 通过浸渍法制备了MgO/活性炭(AC)催化剂,采用XRD、N2吸附-脱附、XPS和CO2-TPD等方法对催化剂进行表征,考察了MgO/AC催化剂在以异丙醇为氢源的对异丁基苯乙酮氢转移生成1-(4-异丁基苯基)乙醇反应中的催化性能,并与MgO催化剂进行对比。实验结果表明,MgO/AC催化剂因MgO分散度提高使碱中心数目增加,以及π电子的相互作用使催化剂活性中心附近的对异丁基苯乙酮浓度增大,这两方面的原因使MgO/AC催化剂比MgO催化剂具有更高的氢转移活性;对异丁基苯乙酮氢转移反应的适宜反应条件为:10.0%MgO/AC催化剂用量(以对异丁基苯乙酮为基准)为0.15 g/mmol、n(异丙醇):n(对异丁基苯乙酮)=10:1、82℃、4 h,在此条件下对异丁基苯乙酮转化率达到80%以上。 展开更多
关键词 氧化/活性炭催化剂 对异丁基苯乙酮 1-(4-异丁基苯基)乙醇 氢转移反应
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Mg-Al-Fe复合氧化物上选择性催化合成乙二醇单乙醚
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作者 杨利 纪敏 +2 位作者 朱建民 周立明 李雪峰 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第9期1058-1063,共6页
采用共沉淀法合成了一系列Mg-A1-Fe水滑石,并通过高温焙烧制得三元碱性复合金属氧化物(MMOs)催化剂,以乙醇和环氧乙烷(EO)为原料,在固定床反应器中考察了MMOs催化剂对乙氧基化合成乙二醇单乙醚(EGME)反应的催化性能。采用XRD,FTIR,TG,CO... 采用共沉淀法合成了一系列Mg-A1-Fe水滑石,并通过高温焙烧制得三元碱性复合金属氧化物(MMOs)催化剂,以乙醇和环氧乙烷(EO)为原料,在固定床反应器中考察了MMOs催化剂对乙氧基化合成乙二醇单乙醚(EGME)反应的催化性能。采用XRD,FTIR,TG,CO_2-TPD等方法对催化剂的结构和物理化学性质进行了表征,考察了水滑石前体的焙烧温度、水滑石中n(Mg):n(A1)以及Fe掺杂量对MMOs催化剂活性的影响。实验结果表明,催化剂表面碱性对其活性影响很大,n(Mg):n(A1):n(Fe)=10:5:0.76的水滑石前体在773 K下焙烧后制得的MMOs催化剂活性最高,在反应压力0.4 MPa、反应温度393 K、n(乙醇):n(EO)=7:1、液态空速3 h^(-1)的条件下,EO转化率为81.5%,EGME选择性达92.3%。 展开更多
关键词 -铝-铁水滑石 乙氧基化反应 乙二醇单乙醚 -铝-铁复合氧化催化剂
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甲烷氧化偶联MgO/BaCO_3催化剂的表面结构与催化活性 被引量:4
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作者 达建文 杨廷录 +2 位作者 薛锦珍 丁雪加 沈师孔 《分子催化》 EI CAS CSCD 1995年第5期339-346,共8页
用CO2-TPD,CO,CH4脉冲以及EPR,XPS等方法对MgO/BaCO3的表面结构及催化活性进行研究。结果表明,催化剂的碱性,氧扩散速率等对催化剂的活性均有影响。BaCO3和MgO的共同作用可以增强催化剂的碱性... 用CO2-TPD,CO,CH4脉冲以及EPR,XPS等方法对MgO/BaCO3的表面结构及催化活性进行研究。结果表明,催化剂的碱性,氧扩散速率等对催化剂的活性均有影响。BaCO3和MgO的共同作用可以增强催化剂的碱性强度,增加强碱中心的量,调变晶格氧的移动性,提高C2烃的收率和选择性。EPR和XPS测试结果表明,表面吸附态的氧物种O2-作为甲烷氧化偶联活性氧物种的前驱态在反应条件下可转化为活化甲烷的活性氧物种O2(2-),后者是甲烷活化的活性氧物种。BaCO3作为惰性材料均匀分散在表面,可以分离和调变活性氧物种的分布。 展开更多
关键词 甲烷 氧化偶联 表面结构 催化活性 氧化镁催化剂
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K_2CO_3/MgO催化合成碳酸乙丙酯 被引量:3
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作者 柳娜 薛冰 +1 位作者 李永昕 范庆伟 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第9期989-993,共5页
以K_2CO_3/MgO为固体碱催化剂,正丙醇与碳酸二乙酯(DEC)经液相酯交换合成了碳酸乙丙酯(EPC);用X射线衍射和CO_2程序升温脱附的方法对催化剂进行了表征。表征结果显示,随K_2CO_3负载量的增加,MgO载体的特征衍射峰强度减弱,在K_2CO_3负载... 以K_2CO_3/MgO为固体碱催化剂,正丙醇与碳酸二乙酯(DEC)经液相酯交换合成了碳酸乙丙酯(EPC);用X射线衍射和CO_2程序升温脱附的方法对催化剂进行了表征。表征结果显示,随K_2CO_3负载量的增加,MgO载体的特征衍射峰强度减弱,在K_2CO_3负载量较高时有明显的K_2O晶相出现;K_2CO_3/MgO催化剂上的弱碱性位可能是催化该反应的活性中心。同时考察了K_2CO_3负载量、催化剂用量、反应时间和原料配比对酯交换反应的影响。实验结果表明,K_2CO_3负载量为20%(相对于催化剂的质量分数)的K_2CO_3/MgO催化剂对该反应有较好的催化性能;适宜的反应条件为:催化剂用量为反应物质量的1.00%、反应温度403 K、反应时间4 h、n(DEC):n(正丙醇)=1.0:1.5;在此条件下,DEC的转化率为62.32%,EPC的选择性为83.29%,EPC的收率为51.89%。 展开更多
关键词 碳酸乙丙酯 正丙醇 碳酸二乙酯 酯交换 碳酸钾/氧化镁催化剂
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固体碱低温催化碳酸乙烯酯水解合成乙二醇 被引量:2
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作者 朱伟光 丁明 +2 位作者 赵宁钰 刘定华 刘晓勤 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第10期1144-1148,共5页
以γ-Al2O3为载体,通过浸渍法制备了不同负载量的K2CO3/γ-Al2O3和K2CO3/MgO/γ-Al2O3催化剂,采用XRD和CO2-TPD方法研究了催化剂表面的结构和碱性,考察了K2CO3和MgO负载量、反应温度、水与碳酸乙烯酯(EC)的摩尔比(水酯比)对EC水解合成... 以γ-Al2O3为载体,通过浸渍法制备了不同负载量的K2CO3/γ-Al2O3和K2CO3/MgO/γ-Al2O3催化剂,采用XRD和CO2-TPD方法研究了催化剂表面的结构和碱性,考察了K2CO3和MgO负载量、反应温度、水与碳酸乙烯酯(EC)的摩尔比(水酯比)对EC水解合成乙二醇反应的影响。实验结果表明,10%(w)K2CO3/10%(w)MgO/γ-Al2O3催化剂的碱量最大,活性最高,在反应温度120℃、水酯比1.2、反应压力0.6 MPa的条件下反应3 h,EC收率和乙二醇选择性均达到100%。重复实验结果表明,K2CO3/MgO/γ-Al2O3催化剂具有较高的活性和稳定性,优于K2CO3/γ-Al2O3催化剂。 展开更多
关键词 碳酸钾/氧化/γ-氧化催化剂 固体碱 碳酸乙烯酯 乙二醇 水解
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