分析Ti-β分子筛催化1-己烯环氧化反应过程中的失活的原因,研究其失活过程及再生方法;采用^(13)C MAS NMR和GC-MS等手段分析Ti-β分子筛的积炭情况,并采用XPS、UV-Vis和EDX等手段研究其钛物种变化;进一步以二甲基亚砜溶剂处理失活Ti-β...分析Ti-β分子筛催化1-己烯环氧化反应过程中的失活的原因,研究其失活过程及再生方法;采用^(13)C MAS NMR和GC-MS等手段分析Ti-β分子筛的积炭情况,并采用XPS、UV-Vis和EDX等手段研究其钛物种变化;进一步以二甲基亚砜溶剂处理失活Ti-β分子筛,对其进行再生研究。结果表明:Ti-β分子筛循环使用10次以后,1-己烯转化率降低至新鲜剂的30%以下;在此过程中,Ti-β分子筛中的部分骨架钛转化为非骨架钛,同时1,2-己二醇副产物堵塞孔道或者覆盖活性中心,两者共同导致Ti-β分子筛失活。以二甲基亚砜在160℃条件下对失活的Ti-β分子筛处理可以脱除大部分吸附的1,2-己二醇,使其催化1-己烯环氧化反应的活性恢复至新鲜剂的83%。展开更多
文摘分析Ti-β分子筛催化1-己烯环氧化反应过程中的失活的原因,研究其失活过程及再生方法;采用^(13)C MAS NMR和GC-MS等手段分析Ti-β分子筛的积炭情况,并采用XPS、UV-Vis和EDX等手段研究其钛物种变化;进一步以二甲基亚砜溶剂处理失活Ti-β分子筛,对其进行再生研究。结果表明:Ti-β分子筛循环使用10次以后,1-己烯转化率降低至新鲜剂的30%以下;在此过程中,Ti-β分子筛中的部分骨架钛转化为非骨架钛,同时1,2-己二醇副产物堵塞孔道或者覆盖活性中心,两者共同导致Ti-β分子筛失活。以二甲基亚砜在160℃条件下对失活的Ti-β分子筛处理可以脱除大部分吸附的1,2-己二醇,使其催化1-己烯环氧化反应的活性恢复至新鲜剂的83%。
