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甲烷氧化偶联床层控温与撤热的研究进展
1
作者 丁晟哲 武洁花 +2 位作者 李蔚 白杰 刘东兵 《石油化工》 北大核心 2025年第5期686-693,共8页
甲烷氧化偶联(OCM)反应由于反应温度较高和强放热问题,实现工业化存在极大挑战。综述了OCM反应控制放热的工艺与移除热量的技术,从控制放热的角度,调节氧气稀释浓度可以一定程度上缓解深度氧化导致的催化床层热点;使用其他氧化性气体或... 甲烷氧化偶联(OCM)反应由于反应温度较高和强放热问题,实现工业化存在极大挑战。综述了OCM反应控制放热的工艺与移除热量的技术,从控制放热的角度,调节氧气稀释浓度可以一定程度上缓解深度氧化导致的催化床层热点;使用其他氧化性气体或者催化剂晶格氧代替氧气进行OCM反应,可有效控制放热并提高乙烷乙烯选择性。从撤热的角度,使用高热导率的载体制备整体型催化剂,可以削弱床层热点;将OCM与甲烷重整等吸热反应耦合,既可通过热交换降低温升,还能兼顾OCM尾气处理等功能。 展开更多
关键词 甲烷氧化偶联 乙烯 床层热点 撤热 整体型催化剂
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Li掺杂La_(2)O_(3)催化剂上甲烷氧化偶联反应中氧物种迁移及类型对CH_(4)解离影响的DFT研究
2
作者 刘思 章日光 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第3期12-22,共11页
La_(2)O_(3)催化剂广泛应用于甲烷氧化偶联(OCM)反应,但确定该反应中关键氧物种的类型及其对甲烷解离活性的影响仍具有挑战性。基于密度泛函理论(DFT)计算,探究了Li掺杂La_(2)O_(3)催化剂上氧迁移过程、氧迁移过程中形成的氧物种类型以... La_(2)O_(3)催化剂广泛应用于甲烷氧化偶联(OCM)反应,但确定该反应中关键氧物种的类型及其对甲烷解离活性的影响仍具有挑战性。基于密度泛函理论(DFT)计算,探究了Li掺杂La_(2)O_(3)催化剂上氧迁移过程、氧迁移过程中形成的氧物种类型以及氧物种类型对甲烷解离活性的影响。结果表明,对于Li/Ov-La_(2)O_(3)催化剂,O_(2)在催化剂表面氧空位上形成表面超氧物种O_(2(1st))^(-),随后表面超氧物种O_(2(1st))^(-)中的一个O迁移到次表层形成次表层过氧物种O_(2(2nd))^(2-),即Li/Ov-La_(2)O_(3)-O_(2(2nd))^(2-)催化剂。对于Li/La_(2)O_(3)催化剂,O_(2)解离与催化剂表面晶格氧结合生成两个表面超氧物种O_(2(1st))^(-),随后表面超氧物种O-2中的一个O迁移到次表层形成次表层过氧物种O_(2(2nd))^(2-),即Li/La_(2)O_(3)-O_(2(1st))^(-)+O_(2(2nd))^(2-)催化剂。Li/Ov-La_(2)O_(3)-O_(2(2nd))^(2-)和Li/La_(2)O_(3)-O_(2(1st))^(-)+O_(2(2nd))^(2-)催化剂中的次表层过氧物种O_(2(2nd))^(2-)提高了催化剂的甲烷解离性能,并使甲烷自发解离为吸附态CH_(3)和H。这主要归因于次表层过氧物种O_(2(2nd))^(2-)的存在使得催化剂表面O处于缺电子状态,进而提高了催化剂的甲烷解离性能。 展开更多
关键词 甲烷氧化偶联反应 La_(2)O_(3)催化剂 氧迁移 氧物种 Li掺杂
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浙江大学的氯甲烷氧化偶联制氯乙烯研究获进展
3
作者 无 《石油炼制与化工》 北大核心 2025年第6期94-94,共1页
近日,浙江大学、浙江工业大学和瑞士苏黎世联邦理工学院的研究团队合作开发了氯甲烷氧化偶联制氯乙烯(MCTV)工艺,在650~750℃温度下(低于传统的热解温度850℃),氯甲烷转化率为10%~65%,氯乙烯选择性为60%~75%,催化剂在50 h测试中性能保... 近日,浙江大学、浙江工业大学和瑞士苏黎世联邦理工学院的研究团队合作开发了氯甲烷氧化偶联制氯乙烯(MCTV)工艺,在650~750℃温度下(低于传统的热解温度850℃),氯甲烷转化率为10%~65%,氯乙烯选择性为60%~75%,催化剂在50 h测试中性能保持稳定。相关研究成果发表于《美国化学会志》。 展开更多
关键词 浙江工业大学 氯甲烷 浙江大学 氧化偶联
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固体氧化物燃料电池与电解池中的甲烷氧化偶联研究进展
4
作者 李春松 《石油化工》 北大核心 2025年第1期107-115,共9页
近年来,相比于传统制烯烃工艺的经济性与环保性,甲烷氧化偶联(OCM)制乙烯成为研究的热点,然而产物选择性偏低及甲烷与氧气混合的安全风险限制了它的商业应用。固体氧化物燃料电池及电解池因易于电化学调控且具备氧离子膜结构可以解决这... 近年来,相比于传统制烯烃工艺的经济性与环保性,甲烷氧化偶联(OCM)制乙烯成为研究的热点,然而产物选择性偏低及甲烷与氧气混合的安全风险限制了它的商业应用。固体氧化物燃料电池及电解池因易于电化学调控且具备氧离子膜结构可以解决这两项难题,并可耦合发电或者电解水和二氧化碳带来额外的商业价值。综述了利用固体氧化物燃料电池及电解池进行OCM反应的研究进展,重点分析了不同类型催化剂的优缺点,并讨论了电化学OCM的反应机理。未来需要进一步开发具备甲烷活化能力的离子电子混合导体材料作为催化剂,并辅以高温原位的检测技术与结合模拟计算来探究反应过程。 展开更多
关键词 固体氧化物燃料电池 固体氧化物电解池 甲烷氧化偶联
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化学链甲烷氧化偶联界面反应路径和晶格氧传递的分子动力学模拟 被引量：1
5
作者 李婉莹 陈良勇 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期820-830,共11页
本研究采用分子动力学模拟的方法计算八种金属氧化物催化剂-载氧体CL-OCM反应性能,并对性能最优的Mn_(2)O_(3)开展反应时间和颗粒尺寸的研究。结果表明,适当延长反应时间有利于提高C_(2)H_(4)选择性;C/O=1是Mn_(2)O_(3)的理想尺寸。基... 本研究采用分子动力学模拟的方法计算八种金属氧化物催化剂-载氧体CL-OCM反应性能,并对性能最优的Mn_(2)O_(3)开展反应时间和颗粒尺寸的研究。结果表明,适当延长反应时间有利于提高C_(2)H_(4)选择性;C/O=1是Mn_(2)O_(3)的理想尺寸。基于以上结果分析了Mn_(2)O_(3)CL-OCM界面反应路径和晶格氧传递问题,以揭示反应机理。CH_(3)^(*)气相二聚化生成C_(2)H6的是CL-OCM最主要的碳偶联路径。除此之外,还存在两条碳偶联路径,均由CH2^(*)引发。CH_(3)^(*)与OH^(*)表面结合生成甲醇是CL-OCM副反应的先决步骤,抑制甲醇生成是提高CL-OCM反应C_(2)选择性的关键。晶格氧存在转化,表面晶格氧是甲烷活化的活性氧。晶格氧数量差异及体相晶格氧迁移阻力差异是导致CH_(4)转化率和C_(2)选择性不同的主要原因。该研究为CL-OCM催化剂-载氧体的机理探究提供新的方法。 展开更多
关键词 化学链甲烷氧化偶联 催化剂-载氧体 分子动力学模拟 界面反应 晶格氧
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绿色氧化剂催化苯胺氧化偶联反应的研究进展
6
作者 班志勇 杨曹雨 +2 位作者 冯清 殷国俊 李国栋 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期21-34,共14页
偶氮苯和氧化偶氮苯类化合物在颜料、光学材料、荧光探针和光电器件等领域具有广泛的应用前景.目前,已发展了不同的催化剂和氧化剂用于苯胺氧化偶联制备偶氮苯及氧化偶氮苯类化合物,其中开发绿色环保的氧化体系一直是该研究领域的热点... 偶氮苯和氧化偶氮苯类化合物在颜料、光学材料、荧光探针和光电器件等领域具有广泛的应用前景.目前,已发展了不同的催化剂和氧化剂用于苯胺氧化偶联制备偶氮苯及氧化偶氮苯类化合物,其中开发绿色环保的氧化体系一直是该研究领域的热点和难点问题.本文综合评述了分别以双氧水和氧气作为氧化剂时,催化苯胺选择性氧化制备偶氮苯及氧化偶氮苯类化合物的研究进展,同时探讨了苯胺氧化的机理,主要包括亚硝基苯中间体机理与自由基偶联机理.最后,总结了催化剂合成和催化机制方面存在的潜在问题和挑战,并对未来的研究方向进行了展望,从而为相关领域的发展提供借鉴. 展开更多
关键词 苯胺 选择性氧化偶联 过氧化氢 氧气 偶氮类化合物
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Na-W-Mn/SiO_(2)催化剂上不同含量WO_(4)活性位点在甲烷氧化偶联中的催化行为
7
作者 宋佳欣 范晓强 +1 位作者 刘百军 赵震 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期90-100,共11页
甲烷氧化偶联(OCM)作为生产C_(2)(C_(2)H_(6)和C_(2)H_(4))的直接途径受到了广泛关注.在传统催化剂中,Mn/Na_(2)WO_(4)/SiO_(2)(Na-W-Mn/SiO_(2))类催化剂具有甲烷转化率高、C_(2)选择性高且在高温下也能保持相对高的稳定性等优点.本文... 甲烷氧化偶联(OCM)作为生产C_(2)(C_(2)H_(6)和C_(2)H_(4))的直接途径受到了广泛关注.在传统催化剂中,Mn/Na_(2)WO_(4)/SiO_(2)(Na-W-Mn/SiO_(2))类催化剂具有甲烷转化率高、C_(2)选择性高且在高温下也能保持相对高的稳定性等优点.本文利用硅钨酸作为前驱体,制备了一系列不同W载量的Na-nW-Mn/SiO_(2)催化剂,并进行了X射线粉末衍射、透射电子显微镜、氢气程序升温还原、氧气程序升温脱附和X射线光电子能谱表征以及甲烷氧化偶联活性的评价.研究发现,所有催化剂上的Na_(2)WO_(4)、Mn_(2)O_(3)和α-方英石晶相之间均存在较强的相互作用,并通过协同催化作用来提高催化剂的OCM性能.随着W载量的持续增加,以硅钨酸作为前驱体制备的催化剂表面的W物种一直保持以四面体WO_(4)的形式存在,而构效关系分析揭示了四面体WO_(4)是此系列催化剂上OCM反应的活性中心.具有高含量四面体WO_(4)的Na-10.0%W-Mn/SiO_(2)催化剂有较低的W^(6+)→W^(4+)还原温度和较高的表面晶格氧占比,这可能是其获得最佳甲烷转化率和C_(2)产率的主要原因.当温度为775℃时,Na-10.0%WMn/SiO_(2)催化剂上CH_(4)的转化率为44.2%,C_(2)的产率为24.1%,其中乙烯的产率为18.7%. 展开更多
关键词 Na-W-Mn/SiO_(2)催化剂 甲烷氧化偶联 不同W含量 乙烯收率 C_(2)
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不同支撑材料对Na-Mn_(2)O_(3)载氧体化学链甲烷氧化偶联性能的影响
8
作者 毛瑞 陈良勇 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期305-313,共9页
采用浸渍法制备了3种具有稳定多孔结构的支撑材料(SiO_(2),Mg O,TiO_(2))负载的Na-Mn_(2)O_(3)载氧体,采用XRD、N2吸附-脱附、SEM、H_(2)-TPR等方法对载氧体的微观结构进行表征,研究了不同还原温度下各种支撑材料对Na-Mn_(2)O_(3)载氧... 采用浸渍法制备了3种具有稳定多孔结构的支撑材料(SiO_(2),Mg O,TiO_(2))负载的Na-Mn_(2)O_(3)载氧体,采用XRD、N2吸附-脱附、SEM、H_(2)-TPR等方法对载氧体的微观结构进行表征,研究了不同还原温度下各种支撑材料对Na-Mn_(2)O_(3)载氧体化学链甲烷氧化偶联性能的影响。实验结果表明,支撑材料主要影响载氧体的催化活性和储氧能力,SiO_(2)比MgO和TiO_(2)具有更发达的孔结构和更高的比表面积,Na-Mn_(2)O_(3)/Si O_(2)的催化性能最佳,在800℃下C2选择性达74.25%、C2产率为14.12%;Na-Mn_(2)O_(3)/SiO_(2)和Na-Mn_(2)O_(3)/MgO具有较好的结构稳定性,活性组分具有较好的晶格氧稳定性;MgO与Mn_(2)O_(3)的前体在载氧体制备过程中化学反应最显著,形成了Mg_(6)MnO_(8)并产生较高的储氧能力。 展开更多
关键词 化学链 甲烷氧化偶联 载氧体 支撑材料 催化反应
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CoO_(x)/h-S-1催化剂制备及其催化硫醇氧化偶联合成二硫化物性能
9
作者 陈铮 杨婷 +4 位作者 厉晨豪 夏长久 彭欣欣 邢恩会 罗一斌 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1213-1222,共10页
以正硅酸乙酯为硅源、四丙基氢氧化铵为模板剂,引入具有撑层扩孔作用的N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷,采用水热合成法制备多级孔分子筛h-S-1。通过浸渍法制备负载金属氧化物纳米簇的CoO_(x)/h-S-1复合催化剂,并将其用于催化硫醇氧化偶... 以正硅酸乙酯为硅源、四丙基氢氧化铵为模板剂,引入具有撑层扩孔作用的N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷,采用水热合成法制备多级孔分子筛h-S-1。通过浸渍法制备负载金属氧化物纳米簇的CoO_(x)/h-S-1复合催化剂,并将其用于催化硫醇氧化偶联反应。XRD、BET、XPS、SEM、TEM等表征结果表明,催化剂具有良好的MFI型拓扑结构,Co物种主要以Co_(3)O_(4)聚集体形式存在,在分子筛载体上分散良好,且CoO_(x)通过Co—O—Si键与分子筛存在较强相互作用。CoO_(x)/h-S-1对硫醇氧化偶联反应具有良好的催化活性,在优化条件:Co负载量3%、催化剂用量50 mg、溶剂2 mL甲醇、在60℃下反应6 h,以辛硫醇为探针分子,转化率达91%,二硫化物选择性100%。该催化剂硫醇底物适用范围广,且对于不同硫醇之间的交叉偶联反应制备不对称二硫化物也有较好的催化效果。报道了一条绿色高效的硫醇氧化偶联路径,对工业上硫资源的高价值利用和含硫精细化学品的绿色制备具有重要意义。 展开更多
关键词 硫醇 二硫化物 CoO_(x)/h-S-1 浸渍法 氧化偶联
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W-Mn/SiO _2甲烷氧化偶联催化剂流化床的放大研究 被引量：15
10
作者 王晓来 张嘉宁 +3 位作者 杨得信 张传卫 林景治 李树本 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1997年第6期361-367,共7页
在催化剂装量为２００ｍＬ的不锈钢流化床反应器上，Ｗ－Ｍｎ／ＳｉＯ２催化剂甲烷氧化偶联反应性能及稳定性试验结果表明，在甲烷空速为７０００ｈ－１，反应温度为８００℃，原料中氧含量为１１．８％时，Ｃ２烃选择性和收率分别可达... 在催化剂装量为２００ｍＬ的不锈钢流化床反应器上，Ｗ－Ｍｎ／ＳｉＯ２催化剂甲烷氧化偶联反应性能及稳定性试验结果表明，在甲烷空速为７０００ｈ－１，反应温度为８００℃，原料中氧含量为１１．８％时，Ｃ２烃选择性和收率分别可达８２．６％和１７．８６％；反应温度为８７５℃，Ｏ２含量为１５．１％时，Ｃ２烃收率和选择性分别为１９．４％和７５．７％。在４５０ｈ稳定性试验中，Ｃ２烃的收率和选择性一直在１７％和７０％以上。另外，用ＸＲＤ、ＩＣＰ－ＡＥＳ和ＢＥＴ等手段分别对新鲜催化剂和经稳定性试验后的催化剂进行了表征。 展开更多
关键词 甲烷氧化偶联 钨酸钠 氧化锰 流化床 催化剂
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甲烷氧化偶联W－Mn／SiO_2催化剂的稳定性考察 被引量：13
11
作者 林景治 顾靖芳 +4 位作者 杨得信 张传卫 杨英兰 褚衍来 李树本 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 1995年第5期293-298,共6页
报道了Ｗ－Ｍｎ／ＳｉＯ＿２混浆催化剂分别在０．２和３０ｍｌ固定床进行１０００和５００ｈ的稳定性试验结果，并用ＸＲＤ、ＦＴ－ＩＲ和ＢＥＴ方法对催化剂进行了表征。结果表明，该催化剂具有良好的ＣＨ＿４氧化偶联制Ｃ＿２烃的催... 报道了Ｗ－Ｍｎ／ＳｉＯ＿２混浆催化剂分别在０．２和３０ｍｌ固定床进行１０００和５００ｈ的稳定性试验结果，并用ＸＲＤ、ＦＴ－ＩＲ和ＢＥＴ方法对催化剂进行了表征。结果表明，该催化剂具有良好的ＣＨ＿４氧化偶联制Ｃ＿２烃的催化活性和稳定性。结构测试表明，在５００ｈ反应后，该催化剂中结晶形式的Ｎａ）２ＷＯ＿４和Ｍｎ＿２Ｏ＿３均已消失，α－方石英已完全转变为α－鳞石英和α－ＳｉＯ＿２石英。但催化剂的这种结构变化尚未对生成Ｃ＿２烃的收率和选择性产生明显影响。 展开更多
关键词 甲烷 氧化偶联 催化剂 稳定性 乙烯
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甲烷氧化偶联制乙烯催化剂的研究进展 被引量：16
12
作者 张明森 冯英杰 +2 位作者 柯丽 武洁花 赵清锐 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第4期401-408,共8页
将甲烷氧化偶联制乙烯的催化剂按催化剂的组成特征分为Na WMn O/Si O2类、ABO3(A和B为金属离子)型钙钛矿类、Li/MgO类和RexOy(Re为稀土元素)类4种,分别从催化剂组成、制备方法及催化性能方面总结了近十年来这4类催化剂的研究进展。同时... 将甲烷氧化偶联制乙烯的催化剂按催化剂的组成特征分为Na WMn O/Si O2类、ABO3(A和B为金属离子)型钙钛矿类、Li/MgO类和RexOy(Re为稀土元素)类4种,分别从催化剂组成、制备方法及催化性能方面总结了近十年来这4类催化剂的研究进展。同时对于其他一些新提出或研究较少的催化剂体系也做了概述。统计了200篇参考文献中880组甲烷氧化偶联制乙烯反应的结果,经分析认为,近十年来甲烷氧化偶联制乙烯催化剂的研究虽取得了一些新的成果,研究范围也更加广泛和深入,但从催化性能,尤其是从C2单程收率看,仍未有大的突破。在以氧气或空气为氧化剂时,在填充固定床反应器中测试的催化性能,最高的C2单程收率仍在25%左右。 展开更多
关键词 甲烷氧化偶联 乙烯 催化剂
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甲烷氧化偶联反应制乙烯的研究进展 被引量：9
13
作者 张志翔 王凤荣 +3 位作者 苑慧敏 王斯晗 张宝军 孟素凤 《现代化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第3期20-25,共6页
介绍了近年来甲烷氧化偶联制乙烯(OCM)过程的催化剂、反应机理、动力学及工程放大涉及的反应工艺、反应器等方面的研究进展,对甲烷氧化偶联法和传统裂解法的经济性进行了对比,指出目前甲烷氧化偶联制乙烯工艺的选择性和转化率还较低,因... 介绍了近年来甲烷氧化偶联制乙烯(OCM)过程的催化剂、反应机理、动力学及工程放大涉及的反应工艺、反应器等方面的研究进展,对甲烷氧化偶联法和传统裂解法的经济性进行了对比,指出目前甲烷氧化偶联制乙烯工艺的选择性和转化率还较低,因此成本上比裂解制乙烯要高。最后,对催化剂、工程放大、生产流程和分离方案等方面的研究中存在的问题进行了分析。 展开更多
关键词 甲烷 氧化偶联 乙烯 催化剂 工艺
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氮杂环化合物氧化偶联反应的研究进展 被引量：8
14
作者 肖啸 葛忠学 +4 位作者 刘庆 许诚 汪伟 苏海鹏 毕福强 《含能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第2期173-179,共7页
氮杂环化合物是典型的多氮型化合物,在新型含能材料研究领域备受关注。通过偶氮键将氮杂环连接起来,是实现氮杂环化合物高能量、高密度化的可行性途径。综述了经联亚氨基-偶氮基和氨基-偶氮基的氧化偶联反应向氮杂环间引入偶氮键的方法... 氮杂环化合物是典型的多氮型化合物,在新型含能材料研究领域备受关注。通过偶氮键将氮杂环连接起来,是实现氮杂环化合物高能量、高密度化的可行性途径。综述了经联亚氨基-偶氮基和氨基-偶氮基的氧化偶联反应向氮杂环间引入偶氮键的方法。讨论了氧化剂类型对偶联反应的影响。认为,对多氮类杂环上N—NH2的氧化偶联反应,增强氧化剂的反应活性和选择性是主要发展方向。 展开更多
关键词 有机化学 氮杂环合物 氧化偶联 偶氮键 高能量密度
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激光促进磷酸盐表面甲醇氧化偶联反应 被引量：15
15
作者 钟顺和 高峰 +1 位作者 叶文强 肖秀芬 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2000年第3期238-242,共5页
用沉淀法制备了 L i3PO4 、Fe PO4 和 5% L i3PO4 ·Fe PO4 3种固体表面材料 ,并用 XRD、IR、TPD和激光促进材料表面反应 ( L SSR)等技术研究了在这些化合物固体表面上甲醇氧化偶联生成乙二醇的反应规律 .结果表明 :甲醇在催化剂表... 用沉淀法制备了 L i3PO4 、Fe PO4 和 5% L i3PO4 ·Fe PO4 3种固体表面材料 ,并用 XRD、IR、TPD和激光促进材料表面反应 ( L SSR)等技术研究了在这些化合物固体表面上甲醇氧化偶联生成乙二醇的反应规律 .结果表明 :甲醇在催化剂表面的 P O 键上产生 C— H端的分子态吸附 ,在表面的 L ewis酸位上产生解离态吸附 .L i3PO4 和 Fe PO4 的相互作用可影响甲醇在固体表面的吸附态 .激光表面反应的机理为 :用频率为 10 77cm-1的激光光子激发固体表面的 P O 键 ,可使表面晶格氧活化 ,活化的氧与吸附态的甲醇分子作用使其脱氢 ,形成表面 CH2 OH基 ,进而在固体表面的 L ewis酸位上 CH2 OH基相互偶联生成乙二醇 .反应温度的提高有助于补充激光能量的不足 ,同时促进产物的脱附 。 展开更多
关键词 激光促进表面反应 磷酸盐 氧化偶联 甲醇 乙二醇
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原料气组成对Na_2WO_4-Mn/SiO_2催化剂上甲烷氧化偶联的影响 被引量：6
16
作者 柳海涛 杨得信 +2 位作者 高润雄 李顺清 王晓来 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第2期118-121,共4页
研究了原料中C2H6,CO,CO2含量对Na2WO4-Mn/SiO2催化剂的甲烷氧化偶联反应活性的影响,并在此基础上对甲烷氧化偶联反应的两段反应器工艺进行了研究。实验结果表明,提高原料中C2H6的含量,会抑制甲烷的转化,同时使CO的生成量增加;随原料中C... 研究了原料中C2H6,CO,CO2含量对Na2WO4-Mn/SiO2催化剂的甲烷氧化偶联反应活性的影响,并在此基础上对甲烷氧化偶联反应的两段反应器工艺进行了研究。实验结果表明,提高原料中C2H6的含量,会抑制甲烷的转化,同时使CO的生成量增加;随原料中CO含量的增加,CO2的生成量有所增加,但反应过程中CO的生成量明显减少;提高原料中CO2的含量对Na2WO4-Mn/SiO2催化剂的活性影响不明显。两段反应器工艺可有效提高乙烯收率,使甲烷转化率达60.5%,C2选择性达62.8%,乙烯收率达33.1%。 展开更多
关键词 甲烷 氧化偶联 乙烷 一氧化碳 二氧化碳 乙烯 两段反应器 催化剂
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甲烷氧化偶联Na_2WO_4-Mn/SiO_2催化剂用于乙烷脱氢 被引量：5
17
作者 柳海涛 高润雄 +2 位作者 杨得信 王建刚 王晓来 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第11期1044-1047,共4页
研究了高效甲烷氧化偶联制乙烯Na2WO4-Mn/SiO2催化剂对C2H6热裂解脱氢及C2H6与CO2、O2氧化脱氢反应的催化性能。实验结果表明,Na2WO4-Mn/SiO2催化剂在800℃以上可有效促进C2H6的高温热裂解脱氢反应,同时在CO2存在时C2H6与CO2发生明显的... 研究了高效甲烷氧化偶联制乙烯Na2WO4-Mn/SiO2催化剂对C2H6热裂解脱氢及C2H6与CO2、O2氧化脱氢反应的催化性能。实验结果表明,Na2WO4-Mn/SiO2催化剂在800℃以上可有效促进C2H6的高温热裂解脱氢反应,同时在CO2存在时C2H6与CO2发生明显的氧化脱氢反应;O2存在时,C2H6与O2发生氧化脱氢反应,在660℃时,C2H6转化率可达63.3%,乙烯选择性可达68.2%。考察了反应条件对C2H6与O2氧化脱氢反应的影响,实验结果表明,C2H6与O2的体积比大时,可有效提高目的产物乙烯的选择性,提高空速可抑制CO2的生成,稀释气(水蒸气)的引入仅能部分抑制CO2的生成,对CO选择性和C2H6转化率的影响不大。 展开更多
关键词 甲烷氧化偶联 催化剂 乙烷 热裂解脱氢 氧化脱氢 乙烯
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加压下甲烷氧化偶联反应工艺条件的研究 被引量：8
18
作者 丑凌军 蔡迎春 +2 位作者 张兵 牛建中 李树本 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2002年第5期1-3,7,共4页
报道了Na W Mn催化剂加压条件下的甲烷氧化偶联反应性能 ,详细考察了反应条件对Na W Mn催化剂反应性能的影响。结果表明 ,Na W Mn催化剂在较高压力条件下依然具有良好的甲烷氧化偶联反应性能 ,在烷氧比 8、温度 75 0℃、空速 1 5× ... 报道了Na W Mn催化剂加压条件下的甲烷氧化偶联反应性能 ,详细考察了反应条件对Na W Mn催化剂反应性能的影响。结果表明 ,Na W Mn催化剂在较高压力条件下依然具有良好的甲烷氧化偶联反应性能 ,在烷氧比 8、温度 75 0℃、空速 1 5× 10 5h 1、压力 0 6MPa无稀释气的最佳实验条件下 ,可以得到 16 %的甲烷转化率和 82 %的C2 + 烃选择性。 展开更多
关键词 氧化偶联反应 工艺条件 Na-W-Mn催化剂 加压条件 C2烃 钠钨锰催化剂
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甲烷氧化偶联催化剂和部分氧化反应机理的原位及非原位谱学表征 被引量：5
19
作者 翁维正 龙瑞强 +1 位作者 陈明树 万惠霖 《厦门大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2001年第2期349-359,共11页
采用原位红外和原位显微 Raman光谱技术及 XPS、吡啶 (Py)吸附的漫反射 UV谱、Py-TPD、CO2 - TPD等方法对含氟稀土基催化剂上甲烷氧化偶联 (OCM)反应活性氧物种、催化剂表面酸碱性进行了考察 .在 O2 预处理和 /或工作条件下的 Sr F2 / L... 采用原位红外和原位显微 Raman光谱技术及 XPS、吡啶 (Py)吸附的漫反射 UV谱、Py-TPD、CO2 - TPD等方法对含氟稀土基催化剂上甲烷氧化偶联 (OCM)反应活性氧物种、催化剂表面酸碱性进行了考察 .在 O2 预处理和 /或工作条件下的 Sr F2 / L a2 O3 ,Sr F2 / Nd2 O3 ,L a OF,Ba F2 / L a OF和 Ba F2 / Ce O2 等催化剂上原位观测到超氧物种 (O-2 ) ,并在其中前 4种催化剂上检测到 O-2 物种与CH4 反应生成的气相 C2 H4 ,CO2 和表面碳酸盐等 OCM反应主、副产物 .这些结果为 O-2 是相应催化剂上 OCM反应的活性氧物种首次提供了直接的光谱证据 .研究结果还表明 ,催化剂的 OCM反应性能与其表面酸碱性的强弱并无简单的对应关系 .采用原位时间分辨红外光谱和原位显微 Raman光谱技术对 Si O2 和γ- Al2 O3 负载的 Rh、Ru催化剂上甲烷部分氧化 (POM)制合成气反应的研究表明 ,由 CH4 直接氧化生成 CO和 H2 是 Rh/ Si O2 上 POM反应的主要途径 ,而燃烧 -重整机理是 Ru/ γ-Al2 O3 和 Ru/ Si O2 上 CO和 H2 生成的主要途径 ,反应条件下催化剂表面氧 (O2 -)物种浓度的差异很可能是导致这两种催化剂体系上 POM反应机理不同的主要原因 ,其本质可能源于 Rh和 Ru对氧的亲合力的不同 . 展开更多
关键词 甲烷 氧化偶联 部分氧化 氧物种 反应机理 原位红外光谱 原位显微Raman光谱 含氟稀土 基催化剂
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稀土氧化物上甲烷氧化偶联反应性能 被引量：5
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作者 徐竹生 张涛 +2 位作者 吴金荣 臧连发 林励吾 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1995年第1期1-5,共5页
对Ｌａ系元素氧化物催化剂在甲烷氧化偶联反应中的作用进行了研究。结果表明，Ｌａ２Ｏ３和Ｓｍ２Ｏ３的活性最佳。
关键词 稀土 氧化物 甲烷 氧化偶联
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