负载型ZnCl_(2)/AC催化剂用于乙二醇氢氯化反应的研究

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作者 赵萌达 郭豹 +2 位作者 李文松 刘继东 吕建华 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期186-191,共6页

采用湿浸渍法制备了ZnCl_(2)/AC(活性炭)催化剂并用于乙二醇氢氯化反应合成2-氯乙醇,通过XRD、FT-IR、Py-IR和N_(2)等温吸附-脱附等手段对催化剂进行表征,考察了ZnCl_(2)负载量对AC的物化性质和催化活性的影响。结果表明,负载ZnCl_(2)后... 采用湿浸渍法制备了ZnCl_(2)/AC(活性炭)催化剂并用于乙二醇氢氯化反应合成2-氯乙醇,通过XRD、FT-IR、Py-IR和N_(2)等温吸附-脱附等手段对催化剂进行表征,考察了ZnCl_(2)负载量对AC的物化性质和催化活性的影响。结果表明,负载ZnCl_(2)后,AC上的Lewis酸位点数量显著增加,催化活性得到显著增强。在温度为220℃、LHSV为1 h^(-1)、n(HCl)/n(EG)为2∶1时,10%ZnCl_(2)/AC催化剂表现出最佳催化性能,乙二醇转化率和2-氯乙醇选择性分别为88.26%和93.57%。 展开更多

关键词 2-氯乙醇 乙二醇 氢氯化反应 锌基催化剂 固定床反应器

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炭载体对乙炔氢氯化反应金催化剂催化性能的影响 被引量：17

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作者 王芳超 高官俊 +2 位作者 胡瑞生 杨绪壮 苏海全 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第12期2304-2308,共5页

以氯金酸为前体,不同孔结构的活性炭为载体,采用等体积浸渍法制备负载型金催化剂,用于乙炔氢氯化反应,发现载体孔结构对反应活性及选择性影响显著。具有适当微孔孔径的活性炭负载的金催化剂,其活性及选择性较好;微孔孔径太小不利于气体... 以氯金酸为前体,不同孔结构的活性炭为载体,采用等体积浸渍法制备负载型金催化剂,用于乙炔氢氯化反应,发现载体孔结构对反应活性及选择性影响显著。具有适当微孔孔径的活性炭负载的金催化剂,其活性及选择性较好;微孔孔径太小不利于气体扩散,乙炔转化率低;中孔丰富微孔少的载体,虽然转化率较高但氯乙烯选择性下降,产物中出现二氯乙烷。3种催化剂最佳反应温度都低于160℃,但稳定性较差,400min内转化率都低于10%。程序升温还原(TPR)结果表明,Au3+与活性关系密切。用电感耦合等离子原子发射光谱(ICP-AES)测定了样品中的金含量,用氮吸附方法测定了载体和催化剂的比表面积(BET)和孔结构,用透射电子显微镜(TEM)研究了催化剂样品的形貌。 展开更多

关键词 乙炔 氢氯化反应 金催化剂 活性炭 氯乙烯

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乙炔氢氯化反应无汞催化剂的研究进展 被引量：12

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作者 王录 王富民 +1 位作者 郭超 王利锋 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第6期1244-1249,共6页

概括评述了前人对乙炔氢氯化反应无汞催化剂结构性能与催化活性关系的研究,并根据金属离子络合能力的差别,分析总结出了碱金属和碱土金属以及其它金属离子可能的催化反应机理。同时从非均相反应体系和均相反应体系两方面综述了国内外无... 概括评述了前人对乙炔氢氯化反应无汞催化剂结构性能与催化活性关系的研究,并根据金属离子络合能力的差别,分析总结出了碱金属和碱土金属以及其它金属离子可能的催化反应机理。同时从非均相反应体系和均相反应体系两方面综述了国内外无汞催化剂催化乙炔氢氯化反应的研究情况,特别是对金基催化剂的研究,从催化剂的组分、催化机理、失活和再生等方面做了详细概述,对有机溶剂和离子液体做溶剂的均相体系进行了简要评述,并从组分、溶剂、载体等方面对各种无汞催化反应体系将来的开发方向进行了展望。 展开更多

关键词 乙炔氢氯化反应 无汞催化剂 氯乙烯

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氯化亚铜催化的月桂烯氢氯化反应的研究（Ⅰ）──产物分布和反应机理 被引量：4

4

作者 李谦和 《林产化学与工业》 EI CAS CSCD 北大核心 1994年第4期32-38,共7页

研究氯化亚铜催化的月桂烯氢氯化反应的产物分布和反应机理，考察了催化剂和稀释剂对产物分布的影响。结果表明：（１）月桂烯的氢氯化反应生成月桂烯基氯、芳樟基氯、橙花基氯、香叶基氯和。α－松油基氯５种单氯化物，产物中３种烯丙... 研究氯化亚铜催化的月桂烯氢氯化反应的产物分布和反应机理，考察了催化剂和稀释剂对产物分布的影响。结果表明：（１）月桂烯的氢氯化反应生成月桂烯基氯、芳樟基氯、橙花基氯、香叶基氯和。α－松油基氯５种单氯化物，产物中３种烯丙基型氯化物的含量约达到９０％；（２）月桂烯的氢氯化反应是通过共轭双键吸附在催化剂表面上，并与吸附的氯化氢形成表面活化络合物进行的，该表面活化络合物经两个共振结构的碳正离子中间体分别生成芳樟基氯、橙花基氯和香叶基氯。并对提出的反应机理进行了讨论。 展开更多

关键词 月桂烯 氢氯化反应 氯化亚铜 催化剂

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炭载体对乙炔氢氯化反应金催化剂催化性能的影响

5

作者 王芳超 高官俊 +1 位作者 杨绪壮 苏海全 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第S1期709-709,共1页

以氯金酸为前体,不同孔结构的活性炭为载体,采用等体积浸渍法制备负载型金催化剂,用于乙炔氢氯化反应,发现载体孔结构对反应活性及选择性影响显著。具有适当微孔孔径的活性炭负载的金催化剂,其活性及选择性较好;微孔孔径太小不利于气体... 以氯金酸为前体,不同孔结构的活性炭为载体,采用等体积浸渍法制备负载型金催化剂,用于乙炔氢氯化反应,发现载体孔结构对反应活性及选择性影响显著。具有适当微孔孔径的活性炭负载的金催化剂,其活性及选择性较好;微孔孔径太小不利于气体扩散,乙炔转化率低;中孔丰富微孔少的载体,虽然转化率较高但氯乙烯选择性下降,产物中出现二氯乙烷。三种催化剂最佳反应温度都低于160℃,但稳定性较差,400min内转化率都低于10%。程序升温还原(TPR)结果表明,Au3+与活性关系密切。用电感耦合等离子原子发射光谱(ICP-AES)测定了样品中的金含量,用氮吸附方法测定了载体和催化剂的比表面(BET)和孔结构。 展开更多

关键词 乙炔 氢氯化反应 金催化剂 活性炭 氯乙烯

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氯化亚铜催化的月桂烯氢氯化反应的研究（Ⅱ）──主要产物的异构化及分布

6

作者 李谦和 尹笃林 《林产化学与工业》 EI CAS CSCD 北大核心 1996年第2期17-21,共5页

研究氯化亚铜催化的月桂烯氢氯化反应及其产物分布规律，主要考察了反应温度和反应时间及氢氯化粗产物存放条件对主要产物分布的影响．结果表明：（１）在氯化亚铜催化剂和氯化氢存在下，里哪基氯可异构成橙花基氯和香叶基氯，升高温度... 研究氯化亚铜催化的月桂烯氢氯化反应及其产物分布规律，主要考察了反应温度和反应时间及氢氯化粗产物存放条件对主要产物分布的影响．结果表明：（１）在氯化亚铜催化剂和氯化氢存在下，里哪基氯可异构成橙花基氯和香叶基氯，升高温度或延长反应时间有利于异构化反应的进行；（２）氯化亚铜催化月桂烯共轭双键的氢氯化反应产物中，１，２－加成产物与１，４－加成产物的相对含量与反应温度和反应时间密切相关．低温和短时间时，氢氯化产物中主要是里哪基氯；升高温度或延长反应时间有利于香叶基氯和橙花基氯的生成；（３）３种烯丙基型氯化物在一定条件下均可异构化为α－松油基氯，氢氯化粗产物中微量氯化氢的存在，可加速该异构化反应，使α－松油基氯成为主要产物． 展开更多

关键词 月桂烯 氢氯化反应 异构化反应 氯化亚铜 香料

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一种测定反应体系压力变化的反应动力学装置—HgCl_2催化剂乙炔均相氢氯化反应动力学研究

7

作者 郝金库 陈荣悌 邓国才 《天津师大学报（自然科学版）》 1990年第2期29-32,共4页

本文报导一种测量反应体系压力变化的装置,实验结果表明,该装置具有操作方便,数据记录准确等优点。

关键词 乙炔 氢氯化反应 动力学 测量装置

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Bi-Cu/C催化剂在乙炔氢氯化反应中的催化性能 被引量：6

8

作者 吕忠领 丁其维 +1 位作者 秦玉才 宋丽娟 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第10期32-37,共6页

为了研发一种替代汞催化乙炔氢氯化的催化剂,采用等体积浸渍法制备了用于乙炔氢氯化反应的Bi-Cu/C催化剂,并用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和BET等方法进行了表征。在反应温度170℃、乙炔体积空速30h^(-1)、原料配比V(HCl)/V(C_... 为了研发一种替代汞催化乙炔氢氯化的催化剂,采用等体积浸渍法制备了用于乙炔氢氯化反应的Bi-Cu/C催化剂,并用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和BET等方法进行了表征。在反应温度170℃、乙炔体积空速30h^(-1)、原料配比V(HCl)/V(C_2H_2)=1.05的条件下,采用常压固定床反应器考察了催化剂的催化性能。结果表明:Bi-Cu/C催化剂活性组分在载体表面高度分散;反应20h时,最佳配比下BiCl_3-CuCl_2/C催化剂的活性仍可达70%以上,选择性高于99%;在此催化剂中加入PO_4^(3-)改性后,催化活性和稳定性有了明显提高,乙炔转化率最高时接近98%,达到氯化汞催化乙炔氢氯化的活性,虽然稳定性低于氯化汞催化剂,但为研发乙炔氢氯化非汞催化剂提供了实验基础。 展开更多

关键词 Bi-Cu /C催化剂 乙炔 氢氯化反应 氯乙烯

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氢氯化反应器的失效分析及改进 被引量：1

9

作者 罗俊勇 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第5期65-67,69,共4页

由于生产负荷增加，导致四川鸿鹤精细化工有限责任公司氢氯化反应器酸腐蚀失效，介绍了该设备失效形态，分析认为该设备失效原因主要有：原料气特性的改变，气体分布器能力不足，设备本身设计制作质量的欠缺，提出了相应的改进措施。经... 由于生产负荷增加，导致四川鸿鹤精细化工有限责任公司氢氯化反应器酸腐蚀失效，介绍了该设备失效形态，分析认为该设备失效原因主要有：原料气特性的改变，气体分布器能力不足，设备本身设计制作质量的欠缺，提出了相应的改进措施。经改进后，设备运行稳定，且能满足生产负荷需求。 展开更多

关键词 氢氯化反应器 失效分析 改进 酸腐蚀 管-板连接

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活性碳上羧酸根锚定AuCl3催化乙炔氢氯化反应的理论研究

10

作者 张冠如 宁利超 +1 位作者 谭凯 吕鑫 《厦门大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2019年第4期464-470,共7页

采用密度泛函的B3LYP方法,运用分子模型对活性碳(AC)上羧酸根负载AuClx催化剂的活性结构、稳定性以及催化乙炔氢氯化的反应机制进行了理论探讨:结果表明:AuCl3催化剂可以被表面羧酸根单原子级分散锚定,形成AC-COOH-AuCl3表面活性中心,... 采用密度泛函的B3LYP方法,运用分子模型对活性碳(AC)上羧酸根负载AuClx催化剂的活性结构、稳定性以及催化乙炔氢氯化的反应机制进行了理论探讨:结果表明:AuCl3催化剂可以被表面羧酸根单原子级分散锚定,形成AC-COOH-AuCl3表面活性中心,进而在氢氯化过程中与乙炔发生协同加成反应生成氯乙烯;同时形成具有螯合结构的表面活性中心AC-CO2>AuCl2,进而催化遵循分步反应异步加成机制的氢氯化反应,即乙炔活化吸附到Au(Ⅲ)中心,HCl异裂亲核加成到乙炔伴随羧酸根质子化,分子内质子迁移形成Au(Ⅲ)-氯乙烯d-π配键络合物,脱除氯乙烯恢复AC-CO2>AuCl2螯合结构.计算还表明,AC-COOH-AuCl3表面活性中心比Au2Cl6催化组分更不易与乙炔发生Au(Ⅲ)→Au(Ⅰ)的还原反应. 展开更多

关键词 乙炔氢氯化反应 活性碳 羧酸基团 AuCl3

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用于乙炔氢氯化反应的无汞催化剂及其制备方法与应用

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《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第12期1291-1291,共1页

该专利涉及一种用于乙炔氢氯化反应的无汞催化剂及其制备方法与应用。该催化剂含有铋元素、磷元素、助催化金属元素和载体。铋元素以铋的氧化物、铋的无机盐或铋的有机盐形式存在；磷元素以含有磷的无机酸、无机盐和含有磷的氧化物中的... 该专利涉及一种用于乙炔氢氯化反应的无汞催化剂及其制备方法与应用。该催化剂含有铋元素、磷元素、助催化金属元素和载体。铋元素以铋的氧化物、铋的无机盐或铋的有机盐形式存在；磷元素以含有磷的无机酸、无机盐和含有磷的氧化物中的一种或几种的混合物形式存在。该催化剂的制备方法包括浸渍母液的制备、加入催化剂载体进行等体积浸渍以及烘干和焙烧等步骤。 展开更多

关键词 氢氯化反应 制备方法 汞催化剂 应用 乙炔 催化剂载体 磷元素 金属元素

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乙炔氢氯化反应铜系催化剂的反应机理(英文) 被引量：10

12

作者 赵璞君 王富民 +2 位作者 蔡旺锋 张金利 张旭斌 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第3期259-267,共9页

以电石乙炔法制备氯乙烯的非汞催化反应体系为研究对象,用量子化学密度泛函理论(DFT)研究了以Cu基催化剂为代表的非汞催化剂的反应机理.模拟了以石墨烯为载体的乙炔氢氯化反应在Cu基催化剂作用下的两条反应路径及其过渡态.将该反应机理... 以电石乙炔法制备氯乙烯的非汞催化反应体系为研究对象,用量子化学密度泛函理论(DFT)研究了以Cu基催化剂为代表的非汞催化剂的反应机理.模拟了以石墨烯为载体的乙炔氢氯化反应在Cu基催化剂作用下的两条反应路径及其过渡态.将该反应机理应用到不同金属氯化物催化剂中,通过计算相应的活化自由能和反应速率常数讨论了不同金属氯化物的活性顺序,与实验结果相比较印证了反应机理的合理性.讨论了Cu基催化剂的失活原因以及在载体中掺杂氮原子或磷原子对反应活性的影响.为非贵金属无汞催化剂的研究提供了一定的理论指导. 展开更多

关键词 乙炔氢氯化反应 Cu基催化剂 密度泛函理论 反应机理 N/P掺杂

原文传递

超低氯化汞/掺氮活性炭复合材料的制备及其催化性能研究 被引量：2

13

作者 唐晓宁 李名新 《塑料工业》 CAS CSCD 北大核心 2021年第2期19-23,67,共6页

以乙二胺为氮源,通过热处理制备氮掺杂的活性炭(NAC)。以NAC为载体、HgCl_2为活性组分采用超声辅助等体积浸渍法制备超低氯化汞/氮掺杂活性炭(HgCl_2/NAC)催化剂。通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)、粒度分析、X射线光电子能谱(XPS)和N_2... 以乙二胺为氮源,通过热处理制备氮掺杂的活性炭(NAC)。以NAC为载体、HgCl_2为活性组分采用超声辅助等体积浸渍法制备超低氯化汞/氮掺杂活性炭(HgCl_2/NAC)催化剂。通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)、粒度分析、X射线光电子能谱(XPS)和N_2吸附脱附对材料的官能团、粒径、组成元素和孔结构等进行表征,并考察复合材料对乙炔氢氯化反应的催化性能。结果表明,超声处理10 min后的HgCl_2溶液粒径最佳(平均粒径为95.5 nm);HgCl_2/NAC催化剂的催化性能良好,在反应1000 h后,催化活性仍保持在78%以上,反应的总体温度稳定在136℃左右。 展开更多

关键词 超声 掺氮活性炭 超低汞催化剂 乙炔氢氯化反应

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掺氮石墨烯-铜基催化剂的制备及催化性能 被引量：7

14

作者 唐晓宁 邵姣婧 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第10期1767-1772,共6页

采用水热法合成掺氮石墨烯(N/GN),通过超声辅助等体积浸渍法制备掺氮石墨烯-铜基催化剂(Cu-N/GN)。通过XRD、SEM、TEM、N2吸附脱附、XPS和XAES对催化剂的微观结构、形貌及元素组成进行表征,并考察Cu-N/GN对乙炔氢氯化反应的催化性能。... 采用水热法合成掺氮石墨烯(N/GN),通过超声辅助等体积浸渍法制备掺氮石墨烯-铜基催化剂(Cu-N/GN)。通过XRD、SEM、TEM、N2吸附脱附、XPS和XAES对催化剂的微观结构、形貌及元素组成进行表征,并考察Cu-N/GN对乙炔氢氯化反应的催化性能。结果表明:在催化剂中铜颗粒尺寸较小、均匀分布于N/GN片层上,且铜含量较低(3.6%);Cu-N/GN对乙炔氢氯化反应的催化效果良好,乙炔转化率为68%,氯乙烯选择性为99%。 展开更多

关键词 乙炔氢氯化反应 掺氮石墨烯 铜基催化剂 超声辅助

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AuCl_3-BiCl_3/C催化剂的制备及使用性能研究 被引量：2

15

作者 李武斌 张彬 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2018年第3期21-24,共4页

以AuCl_3为主催化活性组分,BiCl_3为助剂,活性炭为载体,采用浸渍法制备AuCl_3-BiCl_3/C催化剂,使用固定床反应器对催化剂在乙炔氢氯化反应中的催化活性(用乙炔转化率和氯乙烯选择性作为评价指标)进行评价,并采用BET,XRD,TEM方法进行了... 以AuCl_3为主催化活性组分,BiCl_3为助剂,活性炭为载体,采用浸渍法制备AuCl_3-BiCl_3/C催化剂,使用固定床反应器对催化剂在乙炔氢氯化反应中的催化活性(用乙炔转化率和氯乙烯选择性作为评价指标)进行评价,并采用BET,XRD,TEM方法进行了表征。结果表明:BiCl_3的加入能提高乙炔转化率,0.3%AuCl_3-0.9%BiCl_3/C为最佳配比,活性组分分散度高,抗积炭能力好,在乙炔空速为20h-1、V(C2H2)/V(HCl)=1∶1.1、反应时间为24h的条件下,乙炔转化率可达到98.9%,氯乙烯选择性高于99.7%,催化剂使用性能较好。 展开更多

关键词 AuCl3-BiCl3/C 乙炔 氢氯化反应

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清华大学等研究碳纳米管开辟PVC无汞催化新思路

16

《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第9期1030-1030,共1页

清华大学和中国科学院金属研究所研究发现，作为非金属碳材料，掺氮碳纳米管比金属催化剂（触媒）更绿色、更环保，且对乙炔氢氯化反应具有显著的催化活性。 研究发现，在碳纳米管催化剂中掺杂氮原子是催化剂优异催化活性的关键。通过... 清华大学和中国科学院金属研究所研究发现，作为非金属碳材料，掺氮碳纳米管比金属催化剂（触媒）更绿色、更环保，且对乙炔氢氯化反应具有显著的催化活性。 研究发现，在碳纳米管催化剂中掺杂氮原子是催化剂优异催化活性的关键。通过氮掺杂，碳纳米管催化剂表现出了和传统金属催化剂（如铜）相近的催化能力，掺氮碳纳米管的反应转换频率高达2.3×10^3s^-1。 展开更多

关键词 金属催化剂 碳纳米管 清华大学 中国科学院金属研究所 PVC 氢氯化反应 无汞 催化活性

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纳米碳材料的研发为无汞催化剂开辟了新思路

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《工程塑料应用》 CAS CSCD 北大核心 2014年第6期106-106,共1页

不久前，清华大学魏飞教授和中国科学院金属研究所苏党生教授研究团队发现，作为非金属碳材料，掺氮碳纳米管比金属催化剂（触媒）更绿色、更环保，且对乙炔氢氯化反应具有显著的催化活性。

关键词 纳米碳材料 汞催化剂 中国科学院金属研究所 研发 金属催化剂 氢氯化反应 清华大学 碳纳米管

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