MgF_2表面结构稳定性及电子特性的密度泛函理论研究 被引量：6

1

作者 张莉莉 韩培德 +3 位作者 张彩丽 董明慧 杨艳青 古向阳 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第7期1609-1614,共6页

用密度泛函理论(DFT)研究了MgF_2(010)、MgF_2(001)、MgF_2(011)及MgF_2(110)四种表面10种构型的稳定性和电子特性.结果表明:四种表面的邻近表面几层原子均出现了明显的驰豫现象,终止于单层F原子的表面相对稳定;进一步对比分析四种表面... 用密度泛函理论(DFT)研究了MgF_2(010)、MgF_2(001)、MgF_2(011)及MgF_2(110)四种表面10种构型的稳定性和电子特性.结果表明:四种表面的邻近表面几层原子均出现了明显的驰豫现象,终止于单层F原子的表面相对稳定;进一步对比分析四种表面(终止于单层F原子的稳定构型)的表面能发现,稳定性依次减弱排列为MgF_2(110)、MgF_2(011)、MgF_2(010)、MgF_2(001);最稳定的MgF_2(110)表面的态密度显示在费米能级以下较多的成键电子处于低能级区,同时由于表面的影响,导致表面F原子电荷聚集显负电性,促使表面活性增加. 展开更多

关键词 氟化镁:密度泛函理论:表面能:稳定性:态密度

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甲硫醇在Cu(111)表面的解离吸附:密度泛函理论研究(英文) 被引量：6

2

作者 范晓丽 刘燕 +2 位作者 杜秀娟 刘崇 张超 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第2期263-270,共8页

采用基于密度泛函理论的第一性原理方法和平板模型研究了CH_3SH分子在Cu(111)表面的吸附反应.系统地计算了S原子在不同位置以不同方式吸附的一系列构型,第一次得到未解离的CH_3SH分子在Cu(111)表面顶位上的稳定吸附构型,该构型吸附属于... 采用基于密度泛函理论的第一性原理方法和平板模型研究了CH_3SH分子在Cu(111)表面的吸附反应.系统地计算了S原子在不同位置以不同方式吸附的一系列构型,第一次得到未解离的CH_3SH分子在Cu(111)表面顶位上的稳定吸附构型,该构型吸附属于弱的化学吸附,吸附能为0.39 eV.计算同时发现在热力学上解离结构比未解离结构更加稳定,解离的CH_3S吸附在桥位和中空位之间,吸附能为0.75-0.77 eV计算分析了未解离吸附到解离吸附的两条反应路径,最小能量路径的能垒为0.57 eV.计算结果还表明S—H键断裂后的H原子并不是以H_2分子的形式从表面解吸附而是以与表面成键的形式存在.通过比较S原子在独立的CH_3SH分子和吸附状态下的局域态密度,发现S—H键断裂后S原子和表面的键合强于未断裂时S原子和表面的键合. 展开更多

关键词 甲硫醇分子 Cu(111)表面 密度泛函理论 吸附构型 解离 局域态密度

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氢原子在Pt及Pt系双金属催化表面吸附的密度泛函理论研究 被引量：5

3

作者 高子丰 陈昊 +2 位作者 齐随涛 伊春海 杨伯伦 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第9期1900-1906,共7页

采用密度泛函理论(DFT)考察了Pt(100)、(110)、(111)三种表面氢原子的吸附行为,计算了覆盖度为0.25 ML时氢原子在Pt三种表面和M-Pt(111)双金属(M=Al,Fe,Co,Ni,Cu,Pd)上的最稳定吸附位、表面能以及吸附前后金属表面原子层间弛豫情况.分... 采用密度泛函理论(DFT)考察了Pt(100)、(110)、(111)三种表面氢原子的吸附行为,计算了覆盖度为0.25 ML时氢原子在Pt三种表面和M-Pt(111)双金属(M=Al,Fe,Co,Ni,Cu,Pd)上的最稳定吸附位、表面能以及吸附前后金属表面原子层间弛豫情况.分析了氢原子在不同双金属表面吸附前后的局域态密度变化以及双金属表面d带中心偏离费米能级的程度并与氢吸附能进行了关联.计算结果表明,在Pt(100),Pt(110)和Pt(111)表面,氢原子的稳定吸附位分别为桥位、短桥位和fcc穴位.三种表面中以Pt(111)的表面能最低,结构最稳定.氢原子在不同M-Pt(111)双金属表面上的最稳定吸附位均为fcc穴位,其中在Ni-Pt双金属表面的吸附能最低,Co-Pt次之.表明氢原子在Ni-Pt和Co-Pt双金属表面的吸附最稳定.通过对氢原子在M-Pt(111)双金属表面吸附前后的局域态密度变化的分析,验证了氢原子吸附能计算结果的准确性.掺杂金属Ni、Co、Fe的3d-Pt(111)双金属表面在吸附氢原子后发生弛豫,第一层和第二层金属原子均不同程度地向外膨胀.此外,3d金属的掺入使得其对应的M-Pt(111)双金属表面d带中心与Pt相比更靠近费米能级,吸附氢原子能力增强,表明3d-Pt系双金属表面有可能比Pt具有更好的脱氢活性. 展开更多

关键词 铂 铂系双金属表面 氢吸附 密度泛函理论 态密度 脱氢活性

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基于第一性原理的Fe(111)/Al_(2)O_(3)(0001)界面稳定性研究 被引量：1

4

作者 王浦璠 邓道繁 +2 位作者 陈果 张慧宁 廖春发 《有色金属科学与工程》 CAS 北大核心 2024年第2期158-166,共9页

稀贵金属催化剂催化甲烷分解效果显著但成本较高,为此,探寻低成本催化剂是实现其工业化推广的重要课题。铁基催化剂具有耐高温、价格低、性能好等优点,目前针对铁基催化剂的表面机理研究较少,催化剂界面组成及结构稳定性仍没有统一的观... 稀贵金属催化剂催化甲烷分解效果显著但成本较高,为此,探寻低成本催化剂是实现其工业化推广的重要课题。铁基催化剂具有耐高温、价格低、性能好等优点,目前针对铁基催化剂的表面机理研究较少,催化剂界面组成及结构稳定性仍没有统一的观点。本研究基于密度泛函理论(DFT),利用第一性原理计算表面能、态密度、差分电荷密度,研究Fe(111)/Al_(2)O_(3)(0001)界面稳定性,并探讨不同端面的催化剂形成机制。结果表明:O端界面的吸附能和电荷浓度大于Al1和Al2端界面,O原子周围电荷聚集明显;Al_(1)和Al_(2)端界面的Fe和Al之间形成微弱金属键,而O端界面的Fe和Al之间形成共价键、金属键和离子键,O端共价键强度高于Al_(1)和Al_(2)端界面。因此,O端Fe/Al_(2)O_(3)催化剂相比于其他端面结合更加紧密,同时表现出更理想的催化效果,上述研究结果为制备Fe/Al_(2)O_(3)催化剂及研究其界面的形成机制提供理论基础。 展开更多

关键词 密度泛函理论 表面能 金属催化剂 态密度 差分电荷密度

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Fe_2C晶体及低指数晶面的结构与稳定性研究(英文) 被引量：2

5

作者 包丽丽 霍春芳 +1 位作者 邓春梅 李永旺 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第1期104-108,共5页

采用自旋极化的密度泛函理论(DFT)对正交与六方的Fe2C晶体体相与表面性质进行了研究,计算了晶胞的聚合能、磁矩以及低指数晶面的表面能。研究结果表明,两种晶型Fe2C的磁性质相似,但正交堆积的Fe2C比六方堆积的Fe2C更稳定。正交晶系Fe2C... 采用自旋极化的密度泛函理论(DFT)对正交与六方的Fe2C晶体体相与表面性质进行了研究,计算了晶胞的聚合能、磁矩以及低指数晶面的表面能。研究结果表明,两种晶型Fe2C的磁性质相似,但正交堆积的Fe2C比六方堆积的Fe2C更稳定。正交晶系Fe2C低指数晶面的稳定性以(011)>(110)>(100)>(101)>(001)顺序降低。对一系列碳化程度不同的碳化铁最稳定表面(Fe2C(011)、Fe3C(001)和Fe4C(100))表面能的比较显示,碳化铁表面的相对稳定性与碳化度非线性相关。另外,与面心立方(BCC)铁最稳定表面(110)相比,Fe2C、Fe3C及Fe4C晶体最稳定表面具有较低的表面能,表明铁表面碳化在热力学上是有利的。 展开更多

关键词 Fe2C 晶体结构 表面结构 表面稳定性 密度泛函理论

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氢原子吸附的Cu(100)表面原子结构和电子态 被引量：5

6

作者 蔡建秋 陶向明 谭明秋 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第3期355-360,共6页

用密度泛函理论的总能计算研究了金属铜(100)面的表面原子结构以及在不同覆盖度时氢原子的吸附状态.研究结果表明,在Cu(100)c(2×2)/H表面体系中,氢原子吸附的位置是在空洞位置,距最外层Cu原子层的距离为0.052nm,相应的Cu—H键长为0... 用密度泛函理论的总能计算研究了金属铜(100)面的表面原子结构以及在不同覆盖度时氢原子的吸附状态.研究结果表明,在Cu(100)c(2×2)/H表面体系中,氢原子吸附的位置是在空洞位置,距最外层Cu原子层的距离为0.052nm,相应的Cu—H键长为0.189nm,并通过计算结构参数优化否定了其它的吸附位置模型.总能计算得出Cu(100)c(2×2)/H表面的功函数为4.47eV,氢原子在这一体系的吸附能为2.37eV(以孤立氢原子为能量参考点).通过与衬底原子的杂化,氢原子形成了具有二维特征的氢能带结构,在费米能级以下约0.8eV处出现的表面局域态是Cu(S)-H-Cu(S-1)型杂化的结果.采用Cu(100)表面p(1×1)、p(2×2)和p(3×3)的三种氢吸附结构分别模拟1,1/4,1/9的原子单层覆盖度,计算结果表明,随着覆盖度的增加,被吸附的氢原子之间的距离变短,使得它们之间的静电排斥和静电能增大,从而导致表面吸附能和吸附H原子与最外层Cu原子间垂直距离(ZH-Cu)逐渐减小.在较低的覆盖度下,氢原子对Cu(100)表面的影响主要表现为单个原子吸附作用的形式.通过总能计算还排除了Cu(100)表面(2^(1/2)×22^(1/2))R45°-2H缺列再构吸附模型的可能性. 展开更多

关键词 Cu(100)/H表面 表面吸附态 密度泛函理论 覆盖度

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SO_2在Ni(111)表面分解吸附的理论研究 被引量：3

7

作者 李俊 申伟 +1 位作者 何荣幸 李明 《西南大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2011年第5期68-73,共6页

采用密度泛函理论(DFT)的广义梯度近似(GGA)方法对SO2及其分解片段的吸附结构和性质进行了理论研究.计算结果表明:在Ni(111)表面上SO2以S,O原子顶位平铺吸附最稳定;SO3以C3v轴倾斜表面吸附;SO自由基存在两种可能的吸附结构,一种是平铺... 采用密度泛函理论(DFT)的广义梯度近似(GGA)方法对SO2及其分解片段的吸附结构和性质进行了理论研究.计算结果表明:在Ni(111)表面上SO2以S,O原子顶位平铺吸附最稳定;SO3以C3v轴倾斜表面吸附;SO自由基存在两种可能的吸附结构,一种是平铺吸附于Ni(111)面,另一种是以S端垂直吸附穴位,S原子在穴位为最优吸附位.对各吸附体系的态密度及电子转移分析表明,SOx吸附中均为衬底镍原子向硫的氧化物转移电子,改变了S—O键之间的电子分布,导致其键长变长,这有利于硫氧化物在镍表面的解离反应.S原子在Ni(111)表面的吸附中,Ni原子的s轨道向S原子转移电子,这与O的吸附机理有所不同. 展开更多

关键词 密度泛函理论 表面吸附 SO2分解 态密度

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CO在Pd掺杂Rh(111)表面吸附的理论研究 被引量：4

8

作者 张福兰 夏琼 +2 位作者 黄辉胜 徐建华 徐伯华 《原子与分子物理学报》 北大核心 2017年第2期371-376,共6页

采用密度泛函理论与周期性平板模型相结合的方法,对CO在Rh(111)表面top、fcc、hcp、bridge四个吸附位和Rh-Pd(111)表面Rh-top、Pd-top、Rh Rh-bridge、Rh Pd-bridge、Pd Pd-bridge、Rh2Pdhcp、Rh Pd2-hcp、Rh2Pd-fcc、Rh Pd2-fcc九个吸... 采用密度泛函理论与周期性平板模型相结合的方法,对CO在Rh(111)表面top、fcc、hcp、bridge四个吸附位和Rh-Pd(111)表面Rh-top、Pd-top、Rh Rh-bridge、Rh Pd-bridge、Pd Pd-bridge、Rh2Pdhcp、Rh Pd2-hcp、Rh2Pd-fcc、Rh Pd2-fcc九个吸附位的13种吸附模型进行了构型优化、能量计算,得到了CO较有利的吸附位;并对最佳吸附位进行总态密度分析.结果表明:CO在Rh(111)和Rh-Pd(111)表面的最稳定吸附位分别为Rh-hcp和Rh-top位,其吸附能的大小顺序为Ph(111)>Rh-Pt(111);CO与金属表面成键,属于化学吸附. 展开更多

关键词 CO Rh(111)表面 金属掺杂 态密度 密度泛函理论

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钠原子在银(001)表面吸附的理论研究 被引量：1

9

作者 刘瑞秋 申伟 +2 位作者 张金生 何荣幸 李明 《西南大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2008年第5期84-89,共6页

用密度泛函理论(DFT)的广义梯度近似(GGA)方法对钠原子在银(001)面吸附的性质进行了理论研究.计算表明,钠原子吸附在银(001)面空位最稳定,桥位次之,而顶位吸附能量最高;优化得到的吸附结构几何参数与实验测定结果吻合.对3种吸附结构的... 用密度泛函理论(DFT)的广义梯度近似(GGA)方法对钠原子在银(001)面吸附的性质进行了理论研究.计算表明,钠原子吸附在银(001)面空位最稳定,桥位次之,而顶位吸附能量最高;优化得到的吸附结构几何参数与实验测定结果吻合.对3种吸附结构的电子结构和局域态密度分析表明,钠原子吸附到银表面后,其电子将部分转移到金属表面,导致银的费米能级上升,化学活性增强.通过比较氢气分子在洁净银表面和吸附了钠的银表面进行的裂解反应活性证实,金属钠吸附在银表面表现出明显的助催化作用. 展开更多

关键词 密度泛函理论 表面吸附 态密度 助催化 钠 银

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SnO_2(110)弛豫表面构型与电子结构的第一性原理研究 被引量：8

10

作者 林伟 章永凡 +2 位作者 李奕 陈勇 李俊篯 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第1期76-81,共6页

采用基于第一性原理的密度泛函方法对SnO2(110)表面的构型和电子结构进行了系统研究.结果表明,与理想表面相比,表面弛豫导致表层五配位Sn原子向体相方向位移,六配位Sn原子以及表面氧原子往真空方向移动,而桥氧原子位置基本保持不变.当... 采用基于第一性原理的密度泛函方法对SnO2(110)表面的构型和电子结构进行了系统研究.结果表明,与理想表面相比,表面弛豫导致表层五配位Sn原子向体相方向位移,六配位Sn原子以及表面氧原子往真空方向移动,而桥氧原子位置基本保持不变.当表面厚度小于3nm时,表面能和表层原子的弛豫大小随着层数的增加出现振荡现象.由能带计算结果得知,以桥氧的2py/2pz轨道为主要成分的能带出现在体相的带隙中.进一步考察了弛豫对表面电子结构的影响. 展开更多

关键词 二氧化锡 表面弛豫 能带结构 密度泛函理论 表面态

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过渡金属碳化物(111)面电子结构的理论研究 被引量：4

11

作者 章永凡 李俊 +2 位作者 丁开宁 陈文凯 周立新 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第1期40-45,共6页

采用第一性原理的密度泛函方法对过渡金属碳化物MC(111)清洁表面构型和电子结构进行系统研究.结果表明,与理想表面相比,表面弛豫导致表层金属原子和次表层碳原子分别朝体相和真空方向位移,从而导致层间距的收缩.由能带计算结果得知,紧... 采用第一性原理的密度泛函方法对过渡金属碳化物MC(111)清洁表面构型和电子结构进行系统研究.结果表明,与理想表面相比,表面弛豫导致表层金属原子和次表层碳原子分别朝体相和真空方向位移,从而导致层间距的收缩.由能带计算结果得知,紧邻或被EF穿越的活性表面态成分均为表面金属原子的dxz/dyz轨道.进一步考察了弛豫对表面态组成的影响,并对表面芯能级位移和功函进行了探讨. 展开更多

关键词 理论研究 过渡金属碳化物 表面弛豫 能带结构 表面态 量子化学 密度泛函

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CO和H在Pt/WC(0001)表面的吸附 被引量：8

12

作者 马淳安 刘婷 陈丽涛 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第1期155-162,共8页

采用密度泛函理论(DFT)和周期平板模型,研究两种WC(0001)表面的几何结构和表面能,并对Pt原子单层(PtML)在两种WC(0001)表面的高对称性吸附位上的吸附能和分离功进行计算.结果发现,终止于W原子的WC(0001)为最稳定的WC(0001)表面,Pt原子... 采用密度泛函理论(DFT)和周期平板模型,研究两种WC(0001)表面的几何结构和表面能,并对Pt原子单层(PtML)在两种WC(0001)表面的高对称性吸附位上的吸附能和分离功进行计算.结果发现,终止于W原子的WC(0001)为最稳定的WC(0001)表面,Pt原子单层以hcp位的方式吸附于W终止的WC(0001)表面是PtML/WC(0001)体系最稳定的几何构型.在此基础上研究了CO分子和H原子分别在PtML/WC(0001)表面和具有相似表面结构的Pt(111)表面的吸附行为.在0.25 ML(monolayer)低覆盖度下,与在Pt(111)表面相比,在PtML/WC(0001)表面上的Pt—C间距明显拉长和CO分子吸附能减少,说明PtML/WC(0001)表面抗CO中毒能力比Pt(111)表面高;态密度分析进一步解释了CO分子与不同表面Pt原子的成键机理.在同一覆盖度下,H原子在PtML/WC(0001)表面的最大吸附能等于甚至略高于在Pt(111)表面的,表明Pt/WC对氢气氧化反应具有良好的催化活性,是一种很有前途的质子交换膜燃料电池(PEMFC)阳极催化剂. 展开更多

关键词 密度泛函理论 Pt/WC(0001)表面 CO中毒 态密度 氢气氧化反应

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CdTe(110)表面原子与电子结构的第一性原理研究 被引量：4

13

作者 王亚彬 黄育红 +1 位作者 查钢强 介万奇 《人工晶体学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第3期604-609,共6页

采用基于密度泛函理论的第一性原理计算了CdTe(110)表面的原子和电子性质。结果表明,CdTe(110)理想表面在禁带中出现两个明显的表面态,弛豫后表层Cd原子和Te原子p态电子发生转移,Cd原子趋向于sp2平面杂化构型,Te原子趋向p3杂化的锥形构... 采用基于密度泛函理论的第一性原理计算了CdTe(110)表面的原子和电子性质。结果表明,CdTe(110)理想表面在禁带中出现两个明显的表面态,弛豫后表层Cd原子和Te原子p态电子发生转移,Cd原子趋向于sp2平面杂化构型,Te原子趋向p3杂化的锥形构型。经过表面弛豫大大降低了表面能,增大了表面功函数,表面占据态和表面空态分别被推进价带顶之下和导带底之上,导致弛豫表面没有明显的表面态。 展开更多

关键词 密度泛函理论 表面原子结构 表面态 表面功函数 CDTE

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吸附在TiO2(110)表面的Aun-1Ag(n=1-5)团簇的第一性原理研究 被引量：2

14

作者 杨广丽 岳瑞英 +1 位作者 赵健 朱小蕾 《南京师大学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2016年第2期38-43,共6页

采用第一性原理对Au_(n-1)Ag(n=1-5)团簇所有异构体吸附在TiO_2(110)表面的负载构型进行了结构优化,并分析了负载团簇的最稳定结构的电子性质.研究结果表明:在较稳定的吸附构型中,团簇都与TiO_2表面的两配位的氧(O_(2c))相连接.将不稳定... 采用第一性原理对Au_(n-1)Ag(n=1-5)团簇所有异构体吸附在TiO_2(110)表面的负载构型进行了结构优化,并分析了负载团簇的最稳定结构的电子性质.研究结果表明:在较稳定的吸附构型中,团簇都与TiO_2表面的两配位的氧(O_(2c))相连接.将不稳定的Au3Ag异构体负载在TiO_2表面后稳定性明显提高.能量分析表明,负载的Au_3Ag为最稳定体系.根据bader电荷和DOS分析,吸附Au_(n-1)Ag(n=1-5)团簇后,有电子从金属团簇转移到吸附基底上.Au_(n-1)Ag(n=4,5)团簇吸附后的TiO_2(110)表面不再具有半导体性质.Au Ag和Au_2Ag团簇与TiO_2表面的作用较弱,它们与TiO_2表面之间的电荷转移较少. 展开更多

关键词 双金属团簇 Ti O2表面 吸附 密度泛函理论 态密度

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CH_x(x=2～4)在Fe(110)表面吸附的DFT研究 被引量：9

15

作者 张福兰 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 2010年第5期986-992,共7页

采用密度泛函理论与周期平板模型相结合的方法,对物种CH_x(x=2～4)在Fe(110)表面的top,hcp,SB和LB位的吸附模型进行了结构优化、能量计算,得到了各物种较有利的吸附位;并对最佳吸附位进行密立根电荷和总态密度分析.结果表明:CH_4在Fe(1... 采用密度泛函理论与周期平板模型相结合的方法,对物种CH_x(x=2～4)在Fe(110)表面的top,hcp,SB和LB位的吸附模型进行了结构优化、能量计算,得到了各物种较有利的吸附位;并对最佳吸附位进行密立根电荷和总态密度分析.结果表明:CH_4在Fe(110)表面的最稳定吸附位是SB位,吸附能是-38.14 kJ·mol^(-1),CH_3在Fe(110)表面的最稳定吸附位是top位,吸附能是-171.78 kJ·mol^(-1),而CH_2在Fe(110)表面的最稳定吸附位hcp的吸附能是-342.43 kJ·mol^(-1);CH_3和CH_2两物种与金属表面成键,属于化学吸附. 展开更多

关键词 CHx Fe(110)表面 吸附能 态密度 密度泛函理论

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C_2H_x(x=4～6)在Ni(111)表面吸附的DFT研究 被引量：7

16

作者 张福兰 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 2010年第6期1175-1182,共8页

采用密度泛函理论与周期平板模型相结合的方法,对物种C_2H_x(x=4～6)在Ni(111)表面的top,fcc,hcp和bridge位的吸附模型进行了结构优化、能量计算,得到了各物种较有利的吸附位;并对最佳吸附位进行密立根电荷和总态密度分析.结果表明:C_2... 采用密度泛函理论与周期平板模型相结合的方法,对物种C_2H_x(x=4～6)在Ni(111)表面的top,fcc,hcp和bridge位的吸附模型进行了结构优化、能量计算,得到了各物种较有利的吸附位;并对最佳吸附位进行密立根电荷和总态密度分析.结果表明:C_2H_6和C_2H_4在Ni(111)表面的最稳定吸附位都是top位,吸附能分别是-36.41和-48.62 kJ·mol^(-1),物种与金属表面吸附较弱;而C_2H_5在Ni(111)表面的最稳定吸附位hcp的吸附能是-100.21 kJ·mol^(-1),物种与金属表面较强;三物种与金属表面之间都有电荷转移,属于化学吸附. 展开更多

关键词 C2Hx Ni(111)表面 吸附能 态密度 密度泛函理论

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AlN(10-10)表面结构的第一性原理计算 被引量：1

17

作者 贾伟 王进 +4 位作者 韩培德 党随虎 迟美 刘旭光 许并社 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第6期149-151,161,共4页

采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,计算了六方AlN及其(10-10)表面的原子及电子结构。其中计算出的六方AlN晶体中的晶格常数和体弹性模量与实验值很符合。用平板超原胞模型模拟计算AlN(10-10)表面的原子及电子结构,结果表明:AlN(10-... 采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,计算了六方AlN及其(10-10)表面的原子及电子结构。其中计算出的六方AlN晶体中的晶格常数和体弹性模量与实验值很符合。用平板超原胞模型模拟计算AlN(10-10)表面的原子及电子结构,结果表明:AlN(10-10)表面弛豫后,表面顶层原子之间的键长收缩并发生扭转。表面原子均向体内移动,原子轨道重新杂化,N原子趋向于p3构型,Al原子趋向于sp2构型。 展开更多

关键词 AlN密度泛函理论表面态能带结构态密度

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甲酸在Pt-Sn(111)/C合金表面吸附的量子化学研究 被引量：6

18

作者 唐法威 郭为民 +2 位作者 唐楠楠 裴俊彦 许旋 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第10期2198-2206,共9页

采用周期平板模型,结合密度泛函理论对HCOOH和CO在Pt-Sn(111)/C表面的top、bridge、hcp和fcc共计8个位点的吸附模型进行构型优化和能量计算,并对吸附前后的频率、电荷、能带和态密度进行了研究.计算结果表明fcc-Pt3是较为有利的吸附位点... 采用周期平板模型,结合密度泛函理论对HCOOH和CO在Pt-Sn(111)/C表面的top、bridge、hcp和fcc共计8个位点的吸附模型进行构型优化和能量计算,并对吸附前后的频率、电荷、能带和态密度进行了研究.计算结果表明fcc-Pt3是较为有利的吸附位点,Sn掺杂之后费米能级右移,导带增宽,价带和导带的位置略微降低,合金表面电子结构变化利于甲酸的吸附解离催化,可使甲酸燃料电池阳极催化性能显著提高.通过催化剂表面的抗中毒分析,发现CO在Pt-Sn(111)/C表面的吸附能以两种趋势下降,阳极催化剂掺杂改性后抗CO中毒能力增强. 展开更多

关键词 直接甲酸燃料电池 Pt-Sn（111） C表面 密度泛函理论 电子结构 态密度

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金属镍表面第一性原理研究

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作者 陈德平 唐海权 +2 位作者 陈营 廖婷婷 周付宇 《中国测试》 北大核心 2021年第8期13-17,共5页

采用基于密度泛函理论的CASTEP软件,首先优化Ni的晶格常数,研究金属Ni(111),Ni(100)和Ni(110)3个低指数表面的表面弛豫、表面能和表面电子态密度,研究结果表明:表面Ni的三个表面表面能最大的Ni(110)面,表面弛豫最大,表面能最小的Ni(111)... 采用基于密度泛函理论的CASTEP软件,首先优化Ni的晶格常数,研究金属Ni(111),Ni(100)和Ni(110)3个低指数表面的表面弛豫、表面能和表面电子态密度,研究结果表明:表面Ni的三个表面表面能最大的Ni(110)面,表面弛豫最大,表面能最小的Ni(111)面,表面弛豫最小;表面弛豫主要发生在前两层原子上,第一层向内收缩,第二层向外拉伸;弛豫后表面原子的态密度明显区别于体内原子,表面态密度变化越大,表面驰豫越大、表面能越大;表面悬键最多、配位最不饱和的Ni(110)晶面表面态密度大,表面能大,表面驰豫量多。发生在催化剂上的反应能量和反应速率相当敏感地依赖于裸露的表面晶面,因此裸露Ni(110)晶面的催化剂,相对于其低指数的基础晶面(111)、(100),具有更好的活性,为催化剂的设计提供一定的理论依据。 展开更多

关键词 密度泛函理论 表面结构 电子态密度

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对巯基吡啶在纳米银上的SERS化学增强机理 被引量：2

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作者 吴元菲 李明雪 +2 位作者 张檬 吴德印 田中群 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第S1期343-344,共2页

以对巯基吡啶分子吸附在纳米银上的SERS光谱为研究对象,通过密度泛函理论计算和拉曼散射理论分析,详细地探讨了该分子的吸附结构、异构化、氢键作用和低能激发电荷转移态的性质,模拟了当该分子以不同结构吸附在银上的SERS光谱,研究了其... 以对巯基吡啶分子吸附在纳米银上的SERS光谱为研究对象,通过密度泛函理论计算和拉曼散射理论分析,详细地探讨了该分子的吸附结构、异构化、氢键作用和低能激发电荷转移态的性质,模拟了当该分子以不同结构吸附在银上的SERS光谱,研究了其吸附结构与SERS光谱之间的对应关系。理论结果也表明,在SERS增强机理研究中,分子与金属纳米结构和环境的作用是影响SERS光谱的主要影响因素。当激发光的能量与低能激发电荷转移态的能量匹配时,显著影响SERS光谱强度。 展开更多

关键词 对巯基吡啶 纳米银 表面增强拉曼光谱 密度泛函理论 电荷转移态

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