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气-固相法制备Ti-ZSM-5及其苯乙烯氧化性能 被引量:1
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作者 高健 刘民 +1 位作者 郭新闻 王祥生 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第5期520-525,共6页
采用变温晶化的方法,水热合成了具有较小颗粒尺寸的B-ZSM-5沸石。以B-ZSM-5沸石为母体,经酸洗脱硼后,与TiCl4进行气-固相取代反应制得Ti-ZSM-5样品。采用SEM、XRD、FT-IR、UV-Vis等手段对其进行了表征,并考察了其在苯乙烯氧化反应中的... 采用变温晶化的方法,水热合成了具有较小颗粒尺寸的B-ZSM-5沸石。以B-ZSM-5沸石为母体,经酸洗脱硼后,与TiCl4进行气-固相取代反应制得Ti-ZSM-5样品。采用SEM、XRD、FT-IR、UV-Vis等手段对其进行了表征,并考察了其在苯乙烯氧化反应中的催化性能。结果表明,采用变温晶化水热合成法得到的Ti-ZSM-5颗粒较小,且具有完整的MFI拓扑结构和较高的结晶度。在苯乙烯氧化反应中,Ti-ZSM-5的骨架钛易于将苯乙烯氧化并转化为苯乙醛,孔道的限制作用将导致生成苯甲醛。适宜的反应条件:丙酮作为溶剂,反应温度333K,催化剂用量占苯乙烯质量的20%,苯乙烯与过氧化氢的摩尔比为3,反应时间4h。在此条件下,苯乙烯最高转化率为26.0%,苯乙醛的选择性达到94%。 展开更多
关键词 Ti—ZSM-5 变温 气-固相同晶取代 苯乙烯氧化
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气固相法制备的Ti-ZSM-5的表征及其催化氧化性能——母体性质的影响 被引量:1
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作者 刘民 郭新闻 王祥生 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第6期32-39,共8页
分别以B ZSM 5和Al ZSM 5沸石分子筛为母体,预处理后,在高温下与TiCl4进行气 固相反应合成钛硅沸石Ti ZSM 5。以XRD、FT IR、UV Vis、XRF、ICP AES、SEM等手段对催化剂进行了表征,并考察了母体性质对钛进入骨架及其存在形式的影响以及... 分别以B ZSM 5和Al ZSM 5沸石分子筛为母体,预处理后,在高温下与TiCl4进行气 固相反应合成钛硅沸石Ti ZSM 5。以XRD、FT IR、UV Vis、XRF、ICP AES、SEM等手段对催化剂进行了表征,并考察了母体性质对钛进入骨架及其存在形式的影响以及各样品的丙烯环氧化和苯酚羟基化性能。结果表明,母体本身的物化性能直接决定了所合成的Ti ZSM 5分子筛中钛的含量及其存在形式。以脱硼ZSM 5分子筛为母体,所合成的Ti ZSM 5中骨架钛含量高,非骨架钛含量低,催化性能最好。丙烯环氧化反应中,少量锐钛矿型非骨架钛的存在不会对过氧化氢的有效利用率产生太大影响,但当非骨架钛占据多数且为金红石型TiO2时,会使得过氧化氢的有效利用率急剧降低,同时由于反应活性中心少且被覆盖,催化活性降低;苯酚羟基化反应中,骨架钛含量的差异与催化剂晶粒的大小同时起着重要的作用,强酸中心的存在降低了样品的苯酚羟基化活性。 展开更多
关键词 钛硅沸石 TI-ZSM-5 气-固相同晶取代 丙烯环氧化 苯酚羟基化
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用B-ZSM-5沸石母体合成Ti-ZSM-5沸石用于丙烯环氧化 被引量:5
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作者 刘民 郭新闻 +2 位作者 王祥生 梁长海 李灿 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第4期20-25,共6页
以B-ZSM-5沸石为母体,经过脱硼处理后,在高温下与TiCl4进行气-固相取代合成钛硅沸石Ti-ZSM-5,考察了母体n(SiO2)/n(B2O3)对钛进入骨架的影响。以XRD、FT-IR、UV-Vis、XRF、Raman、ICP-AES和NH3程序升温脱附(TPD)等手段表征了催化剂,并... 以B-ZSM-5沸石为母体,经过脱硼处理后,在高温下与TiCl4进行气-固相取代合成钛硅沸石Ti-ZSM-5,考察了母体n(SiO2)/n(B2O3)对钛进入骨架的影响。以XRD、FT-IR、UV-Vis、XRF、Raman、ICP-AES和NH3程序升温脱附(TPD)等手段表征了催化剂,并考察了其丙烯环氧化性能。结果表明,随着母体n(SiO2)/n(B2O3)的增加,所制得的Ti-ZSM-5的n(SiO2)/n(TiO2)增大,即总钛含量降低;随着母体n(SiO2)/n(B2O3)的增加,所制备的Ti-ZSM-5的丙烯环氧化活性降低,而环氧丙烷的选择性增大。当以n(SiO2)/n(B2O3)=100的样品为母体时,制得Ti-ZSM-5中含有较多的锐钛矿型TiO2。 展开更多
关键词 TS-1 TI-ZSM-5 气-固相同晶取代 B-ZSM-5
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基于水热处理的介孔钛硅分子筛的合成及表征 被引量:2
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作者 刘肖飞 赵瑞玉 刘晨光 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第6期80-85,共6页
采用高温水蒸气处理商品HZSM-5分子筛,调变其孔结构,得到含有部分介孔的HZSM-5分子筛,脱铝生成羟基窝的同时引入更多的结构缺陷。采用TiCl4气-固相同晶取代法将高温水热处理后的HZSM-5分子筛进行涂钛反应,制备了介孔钛硅分子筛。采用XRD... 采用高温水蒸气处理商品HZSM-5分子筛,调变其孔结构,得到含有部分介孔的HZSM-5分子筛,脱铝生成羟基窝的同时引入更多的结构缺陷。采用TiCl4气-固相同晶取代法将高温水热处理后的HZSM-5分子筛进行涂钛反应,制备了介孔钛硅分子筛。采用XRD、IR和UV-Vis技术对合成的钛硅分子筛进行了表征。结果表明,钛被成功地引入了水热处理后的HZSM-5分子筛的孔壁中,并且水热处理后的分子筛比处理前具有更大的载钛能力。 展开更多
关键词 HZSM-5分子筛 水热处理 气-固相同晶取代 钛硅分子筛
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