为了解冬季不同污染等级下NH_(3)和AWC(Aerosol Water Content,气溶胶液态水含量)对PM_(2.5)中水溶性二次离子形成的影响,对保定市冬季颗粒物浓度、二次离子及前体物(SO_(2)、NO_(2)、NH_(3))浓度进行了分析,并利用ISORROPIA-Ⅱ计算了PM...为了解冬季不同污染等级下NH_(3)和AWC(Aerosol Water Content,气溶胶液态水含量)对PM_(2.5)中水溶性二次离子形成的影响,对保定市冬季颗粒物浓度、二次离子及前体物(SO_(2)、NO_(2)、NH_(3))浓度进行了分析,并利用ISORROPIA-Ⅱ计算了PM_(2.5)中的AWC和pH.结果表明:①2017—2018年冬季保定市重污染期(AQI>200)ρ(PM_(2.5))、ρ(SO_(2))、ρ(NO_(2))和ρ(NH_(3))较优良期(AQI<100)分别升高了3.0、1.1、1.3和0.8倍,气态前体物的二次转化是污染形成的重要原因之一.重污染期ρ(NH_(4)^(+))、ρ(SO_(4)^(2-))、ρ(NO_(3)-)较冬季平均值分别升高了1.2、0.9、1.3倍,其中ρ(NO_(3)-)升幅最大,其次为ρ(NH_(4)^(+)).②保定市大气中过剩NH_(3)指数为0.1μmol m^(3),采样期间为富氨环境,NO_(3)-的生成主要受HNO_(3)限制.③重污染期PM_(2.5)中AWC高达93.6μg m^(3),是优良期的20.6倍,观测期间保定市SO_(4)^(2-)的二次生成以颗粒物表面液相氧化为主,即SO_(2)被NO_(2)和NH_(3)氧化,NO_(3)-的二次生成包括NH_(3)参与的非均相转化和N_(2)O_(5)的非均相水解过程.④整体而言,pH变化的敏感性表现为TA(总氨)浓度>TS(总硫)浓度>TN(总氮)浓度≈TA+TS+TN浓度(同时改变相同比例的总氨、总硫、总氮浓度),随污染等级的升高,pH对TS、TA浓度变化的敏感性减弱,对TN浓度变化的敏感性增强;单独改变TS、TN、TA浓度时AWC敏感性弱,同时改变TS、TN、TA浓度时AWC敏感性较强,AWC变化与二次离子浓度密切相关.研究显示,保定市冬季污染期SNA的形成以液态水参与的液相氧化为主,NH_(3)可以维持颗粒物的高pH,保持氧化过程.展开更多
文摘为了解冬季不同污染等级下NH_(3)和AWC(Aerosol Water Content,气溶胶液态水含量)对PM_(2.5)中水溶性二次离子形成的影响,对保定市冬季颗粒物浓度、二次离子及前体物(SO_(2)、NO_(2)、NH_(3))浓度进行了分析,并利用ISORROPIA-Ⅱ计算了PM_(2.5)中的AWC和pH.结果表明:①2017—2018年冬季保定市重污染期(AQI>200)ρ(PM_(2.5))、ρ(SO_(2))、ρ(NO_(2))和ρ(NH_(3))较优良期(AQI<100)分别升高了3.0、1.1、1.3和0.8倍,气态前体物的二次转化是污染形成的重要原因之一.重污染期ρ(NH_(4)^(+))、ρ(SO_(4)^(2-))、ρ(NO_(3)-)较冬季平均值分别升高了1.2、0.9、1.3倍,其中ρ(NO_(3)-)升幅最大,其次为ρ(NH_(4)^(+)).②保定市大气中过剩NH_(3)指数为0.1μmol m^(3),采样期间为富氨环境,NO_(3)-的生成主要受HNO_(3)限制.③重污染期PM_(2.5)中AWC高达93.6μg m^(3),是优良期的20.6倍,观测期间保定市SO_(4)^(2-)的二次生成以颗粒物表面液相氧化为主,即SO_(2)被NO_(2)和NH_(3)氧化,NO_(3)-的二次生成包括NH_(3)参与的非均相转化和N_(2)O_(5)的非均相水解过程.④整体而言,pH变化的敏感性表现为TA(总氨)浓度>TS(总硫)浓度>TN(总氮)浓度≈TA+TS+TN浓度(同时改变相同比例的总氨、总硫、总氮浓度),随污染等级的升高,pH对TS、TA浓度变化的敏感性减弱,对TN浓度变化的敏感性增强;单独改变TS、TN、TA浓度时AWC敏感性弱,同时改变TS、TN、TA浓度时AWC敏感性较强,AWC变化与二次离子浓度密切相关.研究显示,保定市冬季污染期SNA的形成以液态水参与的液相氧化为主,NH_(3)可以维持颗粒物的高pH,保持氧化过程.
