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半开放气体循环方式制备化学气相沉积金刚石膜 被引量：2
1
作者 刘秀军 孙振路 +3 位作者 何奇宇 吴晓波 胡红彦 高亮 《金刚石与磨料磨具工程》 CAS 北大核心 2008年第2期46-48,52,共4页
直流电弧等离子喷射化学气相沉积金刚石膜是一种先进的人工合成技术，其成膜面积大，均匀性好，质量高，沉积速率快，产业化前景非常广阔。但在其生产过程中，所需要的气体消耗量很大，生产成本较高，在相当程度上制约了生产规模的进一... 直流电弧等离子喷射化学气相沉积金刚石膜是一种先进的人工合成技术，其成膜面积大，均匀性好，质量高，沉积速率快，产业化前景非常广阔。但在其生产过程中，所需要的气体消耗量很大，生产成本较高，在相当程度上制约了生产规模的进一步扩大。经过分析和实验，发现沉积系统所使用的各类气体中，用量最大、价格最昂贵的氢气和氩气在整个沉积过程的前后并没有发生任何变化。如果措施得当，经回收利用后可以大幅降低生产成本。针对这个问题，我们设计了一种半开放式气体循环沉积系统并已经投入生产应用，与开放式沉积系统相比，其气体消耗量减少了80％，显著降低了金刚石膜的生产成本，所制备的高质量CVD金刚石膜，热导率可达20W／（cm·K）以上，磨耗比可达40万以上，工业级别CVD金刚石膜，根据产品的不同要求，生产速率可达10～25μm·h^-1，自支撑膜厚度为300～3000μm，大大促进了人造金刚石膜的大规模产业化发展。 展开更多
关键词 直流电弧等离子喷射法 化学气相沉积 气体循环 生产成本 气体消耗量
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纳米氧化锌和SDS促进二氧化碳水合物生成特性实验研究 被引量：2
2
作者 崔茂 辛公明 李德祥 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第6期129-140,共12页
水合物法捕集和封存二氧化碳(CO_(2))具有储气量高和成本低等优点,但生成CO_(2)水合物(简称“水合物”)的诱导时间长、生成速率缓慢限制了该方法的应用。为促进水合物的生成,采用恒容法研究了纳米氧化锌(ZnO)和十二烷基硫酸钠(SDS)对水... 水合物法捕集和封存二氧化碳(CO_(2))具有储气量高和成本低等优点,但生成CO_(2)水合物(简称“水合物”)的诱导时间长、生成速率缓慢限制了该方法的应用。为促进水合物的生成,采用恒容法研究了纳米氧化锌(ZnO)和十二烷基硫酸钠(SDS)对水合物生成的影响。结果表明,在一定条件下增大初始压力和引入机械搅拌可以促进水合物生成,并且单独添加纳米ZnO或SDS均能显著缩短诱导时间。其中,在ZnO质量分数为0.06%和275.65 K的条件下,确定了初始压力和搅拌速率的最优值分别为4.5 MPa和500 r/min。在3.5 MPa、275.65 K和300 r/min的条件下,加入质量分数为0.10%、粒径为50 nm的纳米ZnO(ZnO-50)体系的诱导时间为41.6 min,较纯水体系的诱导时间(487.4 min)缩短了91.5%。体系中ZnO-50的质量分数为0.06%时,气体消耗总量为0.903 mol,较纯水体系的气体消耗总量(0.444 mol)提高了103.4%。提高SDS的质量分数对气体消耗总量的促进效果逐渐增强,当体系中SDS的质量分数为0.10%时,气体消耗总量达到最大(1.027 mol),比纯水体系的气体消耗总量提高了131.3%。以质量分数为0.10%的SDS与质量分数为0.02%的ZnO-50构建协同体系,其气体消耗总量(1.045 mol)受相平衡压力的影响变化不大,但可以显著加快水合物生成速率,实验半程(反应5 h)的气体消耗量可达0.924 mol,占实验全程(反应10 h)气体消耗总量的88.4%,明显高于单独使用质量分数为0.02%的ZnO-50和质量分数为0.10%的SDS体系的相应数据(分别为63.7%和48.5%)。相关研究结果可为应用水合物技术进行CO_(2)捕集和封存提供一定的理论指导。 展开更多
关键词 水合物 纳米氧化锌 十二烷基硫酸钠 诱导时间 气体消耗量
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改性干水材料配比对水合物法分离回收瓦斯动力学影响
3
作者 张强 陈敏杰 +1 位作者 薛广鑫 李元吉 《安全与环境学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期3418-3428,共11页
为增大水合物法分离回收低浓度煤矿瓦斯速率、提高瓦斯水合物含气量,采用四种质量分数的碳纳米管和铜粉分别与摩尔分数5.56%的四氢呋喃(Tetrahydrofuran,THF)复配对干水进行改性。以干水作为液相开展了5轮次瓦斯水合分离回收循环试验,... 为增大水合物法分离回收低浓度煤矿瓦斯速率、提高瓦斯水合物含气量,采用四种质量分数的碳纳米管和铜粉分别与摩尔分数5.56%的四氢呋喃(Tetrahydrofuran,THF)复配对干水进行改性。以干水作为液相开展了5轮次瓦斯水合分离回收循环试验,探究改性干水对摩尔分数25%CH_(4)/67%N_(2)/8%O_(2)混合气分离回收动力学的影响,并考察改性干水的可重复利用性。结果表明,质量分数0.5%碳纳米管改性干水体系中瓦斯水合分离回收初始阶段反应速率最快[为1.007 mmol/(mol·h)],气体消耗量最大(为4.992 mmol/mol)。改性材料质量分数为1%时,改性干水可重复利用性最好。对比发现,质量分数10%结冷胶改性干水体系中瓦斯水合分离回收速度最快,可达1.264 mmol/(mol·h),在该体系中开展了压力驱动力优选试验,瓦斯水合分离回收动力学最优结果为6 MPa体系。 展开更多
关键词 安全工程 改性干水 可重复利用性 瓦斯水合物 气体消耗量
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氧化石墨烯作为新型促进剂加速CO_2水合物生成实验 被引量：14
4
作者 代文杰 王树立 +3 位作者 饶永超 吕晓方 刘波 郑亚星 《天然气工业》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第11期83-88,共6页
为了解决气体水合物生成速率慢、储气密度低、生成条件苛刻等难题，利用高压反应釜生成实验装置，探究了添加质量浓度为0．2g／L的氧化石墨烯对CO2水合物生成的诱导时间、气体消耗量及CO2水合物相平衡压力的影响，揭示了温度和压力的变... 为了解决气体水合物生成速率慢、储气密度低、生成条件苛刻等难题，利用高压反应釜生成实验装置，探究了添加质量浓度为0．2g／L的氧化石墨烯对CO2水合物生成的诱导时间、气体消耗量及CO2水合物相平衡压力的影响，揭示了温度和压力的变化规律，与去离子水中CO2水合物生成实验进行了比较并分析了其促进机理。结果表明：①氧化石墨烯具有动力学促进和热力学促进的双重作用，能够加快CO2水合物体系的传热传质效率，促进气体溶解，提高成核速率和气体消耗量，降低相平衡压力；②与去离子水相比，氧化石墨烯体系下CO2水合物生成诱导时间缩短了74％～85％；③温度为6℃时，随着初始压力的不同氧化石墨烯均能提高气体消耗量，在4MPa时气体消耗量增长幅度最大，达17．2％，提高了水合物储气密度；④氧化石墨烯降低CO2水合物相平衡压力的最大降幅为20％。结论认为，该新型促进剂能够提高CO2水合物的生成速率和储气密度。 展开更多
关键词 水合物技术应用 CO2水合物 氧化石墨烯 新型促进剂 传热效率 诱导时间 气体消耗量 相平衡压力
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利用氧化石墨烯促进CO_2水合物的生成 被引量：9
5
作者 代文杰 王树立 +3 位作者 饶永超 陈硕 俞冬梅 梁俊 《科学技术与工程》 北大核心 2017年第3期54-60,73,共8页
气体水合物高效快速生成是实现水合物技术工业应用的关键问题。为解决水合物生成速率慢、储气能力低等难题,利用高压反应釜实验装置,研究了质量浓度为20、35、50、100、200、300 mg/L的氧化石墨烯对CO_2水合物生成过程温压变化规律、生... 气体水合物高效快速生成是实现水合物技术工业应用的关键问题。为解决水合物生成速率慢、储气能力低等难题,利用高压反应釜实验装置,研究了质量浓度为20、35、50、100、200、300 mg/L的氧化石墨烯对CO_2水合物生成过程温压变化规律、生成时间和诱导时间及气体消耗量的影响,并与纯水体系中水合物生成实验进行了对比和分析。结果表明,氧化石墨烯促进CO_2水合物生成的最佳浓度为50 mg/L,在该浓度下反应体系的终态压力最低,压力降低的幅度达1.731 MPa;且与纯水体系相比,水合物生成诱导时间缩短了77.14%,反应周期缩短了1/2,气体消耗量提高了15.89%。从微观角度分析了氧化石墨烯促进CO_2水合物生成的作用机理,其独特的单层分子结构及表面丰富的氧基功能团使其具有纳米颗粒级别的高比表面积、具有优良的传热传质及亲水特性;能够促进气体溶解、增加水合物成核点、提高成核速率;加快体系热量传递、平衡系统温度;能够加快传质速率、增加气体消耗,提高储气能力。 展开更多
关键词 氧化石墨烯 水合物生成促进 诱导时间 气体消耗量 作用机理
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咪唑离子液体抑制甲烷水合物生成实验研究 被引量：2
6
作者 李建敏 王树立 +3 位作者 饶永超 周诗岽 马维俊 王淼 《科学技术与工程》 北大核心 2014年第21期230-233,238,共5页
为了保证油气输送管道正常运行,必须采取相应措施防止水合物大量生成而造成管道及设备的堵塞。为了规避热力学抑制剂用量大、成本高,并且污染环境的缺点,低剂量抑制剂的研究与开发受到研究人员的高度重视。在体系温度4℃,初始压力8.5 MP... 为了保证油气输送管道正常运行,必须采取相应措施防止水合物大量生成而造成管道及设备的堵塞。为了规避热力学抑制剂用量大、成本高,并且污染环境的缺点,低剂量抑制剂的研究与开发受到研究人员的高度重视。在体系温度4℃,初始压力8.5 MPa的条件下实验研究了质量浓度均为0.1%的1-乙基-3甲基咪唑氯盐(EMIM-Cl)、1-丁基-3甲基咪唑氯盐(BMIM-Cl)、1-己基-3甲基咪唑氯盐(HMIM-Cl)溶液对甲烷水合物生成的抑制作用。结果表明,上述3种离子液体都能够延长甲烷水合物的生成时间,并降低甲烷气体消耗量及水合物的生成体积,即上述3种离子液体都可抑制甲烷水合物的生成。此外,上述3种离子液体抑制甲烷水合物生成效果强弱顺序为:EMIM-Cl>HMIM-Cl>BMIM-Cl。 展开更多
关键词 天然气水合物 抑制 离子液体 生成时间 气体消耗量 生成体积
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石英砂介质中甲烷水合物生成过程和相平衡的实验研究 被引量：10
7
作者 王亚东 赵建忠 +1 位作者 高强 张君 《石油与天然气化工》 CAS 北大核心 2018年第6期44-49,共6页
为研究小梯度温度范围内甲烷水合物在石英砂介质中生成过程的热力学和动力学特性,开展了定容条件下273.75K、273.85K、273.95K3种恒温水浴体系的甲烷水合物生成实验。研究结果表明:(1)反应温度越低,釜内甲烷水合物生成过程中反应热释放... 为研究小梯度温度范围内甲烷水合物在石英砂介质中生成过程的热力学和动力学特性,开展了定容条件下273.75K、273.85K、273.95K3种恒温水浴体系的甲烷水合物生成实验。研究结果表明:(1)反应温度越低,釜内甲烷水合物生成过程中反应热释放越快,相比于273.95K的反应体系,273.75K体系的反应釜内首次温度上升值为0.9K,约为273.95K体系的6倍;(2)随反应温度的增加,水合物的生成量和转化率逐渐下降;(3)反应温度越低,甲烷水合过程的前期反应速率越大,气液界面和石英砂表面生成的水合物薄膜阻碍了甲烷气与水之间的进一步传递,使得甲烷的单位消耗速率随反应的进行呈阶梯型递减。通过石英砂介质内甲烷水合物的生成实验,以期为工业上气体水合物的合成、储存与运输提供借鉴。 展开更多
关键词 甲烷水合物 石英砂 成核 反应速率 气体消耗量
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水合物在静态脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠溶液与纯水搅拌条件下生成分析 被引量：2
8
作者 郝成名 刘德俊 +1 位作者 李存磊 李文昭 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第6期2109-2114,共6页
促进天然气水合物快速大量生成是天然气水合物技术产业化的关键,因此,对其动力学促进方法进行研究是十分必要的。本文在温度为(2±0.1)℃,压力为(6.6±0.1)MPa条件下研究了不同浓度(60~1350mg/L)脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠(AES)以... 促进天然气水合物快速大量生成是天然气水合物技术产业化的关键,因此,对其动力学促进方法进行研究是十分必要的。本文在温度为(2±0.1)℃,压力为(6.6±0.1)MPa条件下研究了不同浓度(60~1350mg/L)脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠(AES)以及不同搅拌转速0~800r/min对水合物生成的影响,对两种方式的促进效果进行了对比,并从水合物生成动力学角度对AES及搅拌的促进机理进行分析。实验结果表明:AES与搅拌都可以促进液相气过饱和,加速单核生长和多核聚结过程,显著缩短诱导期,提高水合物生成速率及气体消耗量,但不同的是在水合物生长阶段搅拌仅能促进气相向液相单向移动,AES能够使气液交叉移动,显著降低了气液传质阻力,增加了成核位置,因此AES比搅拌进一步提高了水合物生成速率及气体消耗量。 展开更多
关键词 天然气水合物 脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠 搅拌 生成速率 气体消耗量 成核
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石英砂粒径大小对甲烷水合物形成及分布的影响 被引量：12
9
作者 王英梅 董世强 +2 位作者 展静 吴青柏 张鹏 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第8期3049-3056,共8页
为了研究不同粒径多孔介质体系中甲烷水合物的形成,本文采用粒径分别为0.075-0.5mm、0.5-1mm、1-2mm和2-3mm的石英砂作为多孔介质,在初始压力7.0MPa、温度0.5℃条件下进行水合物形成实验并进行取样观察、分层分解,得出不同粒径大小石英... 为了研究不同粒径多孔介质体系中甲烷水合物的形成,本文采用粒径分别为0.075-0.5mm、0.5-1mm、1-2mm和2-3mm的石英砂作为多孔介质,在初始压力7.0MPa、温度0.5℃条件下进行水合物形成实验并进行取样观察、分层分解,得出不同粒径大小石英砂中甲烷水合物形成及分布的特征。结果表明:随着石英砂粒径的增大,石英砂砂体中的水合物形成量和初始水合物形成速率在逐渐减小;在粒径为0.075-0.5mm、1-2mm和2-3mm石英砂中,充气过程中水合物便开始形成,且并未出现明显的水合物大量形成阶段,而在粒径为0.5-1mm石英砂体系中出现了水合物大量形成的阶段;通过计算发现,0.5-1mm石英砂体系的气体消耗量最大,为0.47mol,2-3mm石英砂体系的气体消耗量最小,仅为0.05mol;在这4种粒径的石英砂体表面的甲烷水合物主要以分散状均匀分布于颗粒之间或胶结成块,但这一观察结果与通过分解的方法所得到的石英砂上部水合物形成量大于下部的结果存在差异;重复实验也发现,仅在粒径为0.5-1mm石英砂顶部出现了水合物大量富集的现象,因此推断认为在一定粒径的介质体系同时上部存在较大空隙时,水合物有可能会在空隙中大量富集存在。这一实验结果对自然环境中水合物的赋存区域及形态的预测具有一定的参考价值。 展开更多
关键词 粒径大小 石英砂 甲烷水合物 形成过程 气体消耗量 分解气体量 分布
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