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活性炭负载S_2O_8^(2-)/ZrO_2催化剂的制备及其催化氧化脱硫性能 被引量:7
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作者 郭宁 杨冲 +3 位作者 刘振学 侯影飞 王然 李春虎 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第6期1416-1424,共9页
采用浸渍沉淀法制备了固体超强酸S_2O_8^(2-)/ZrO_2-AC催化剂,以二苯并噻吩(DBT)的正十二烷溶液为含硫化合物模拟油(硫质量分数为400μg/g),H_2O_2为氧化剂,考察催化剂的催化氧化脱硫性能,采用BET、XRD、FT-IR和NH3-TPD分析手段对其结... 采用浸渍沉淀法制备了固体超强酸S_2O_8^(2-)/ZrO_2-AC催化剂,以二苯并噻吩(DBT)的正十二烷溶液为含硫化合物模拟油(硫质量分数为400μg/g),H_2O_2为氧化剂,考察催化剂的催化氧化脱硫性能,采用BET、XRD、FT-IR和NH3-TPD分析手段对其结构进行了表征。利用所制备的催化剂,考察了反应温度、反应时间、氧化剂用量、催化剂用量和乳化剂Span60用量对脱硫效果的影响。结果表明,当活性组分ZrO_2负载量(质量分数)为10%,焙烧温度为650℃,所制备的S_2O_8^(2-)/ZrO_2-AC催化剂的催化氧化脱硫活性最高;其氧化20mL模拟油的最佳操作条件为反应温度60℃、反应时间60min、氧化剂/硫摩尔比5、乳化剂Span60用量0.1g,催化剂用量以每1mL模拟油添加0.04g计。在此条件下,DBT基本全部转化为相应的砜,采用N,N-二甲基甲酰胺(DMF)萃取,DMF/汽油体积比为1/4时,模拟油的脱硫率可以达到97.6%,回收率为92.5%,并且催化剂具有较好的稳定性。 展开更多
关键词 模拟油s2o2-8/zro2ac催化剂 二苯并噻吩 span60 催化氧化
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S_2O_8^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3固体超强酸催化剂的研制与应用 被引量:46
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作者 但悠梦 米远祝 田大听 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2001年第10期840-842,共3页
A S 2O 2- 8/ZrO 2 Al 2O 3 type solid superacid catalyst was prepared from ZrOCl 2·8H 2O, AlCl 3· 6H 2O and (NH 4) 2S 2O 8 by coprecipitation, maceration and calcination processes. Their crystal structures an... A S 2O 2- 8/ZrO 2 Al 2O 3 type solid superacid catalyst was prepared from ZrOCl 2·8H 2O, AlCl 3· 6H 2O and (NH 4) 2S 2O 8 by coprecipitation, maceration and calcination processes. Their crystal structures and acidities were determined by XRD and Hammett method, respectively. The activity of the catalyst was studied as function of Al 2O 3 content, calcination temperature and time in the esterification of acetic acid with butanol, and a conversion of 96 5% was obtained. The catalyst gave also higher yields in syntheses of ketals and acetals: cyclohexanone ethylene ketal(86 2%), acetophenone ethylene ketal(78 5%), acetylacetic ester ketal(88 5%), benzaldehyde glycol acetal(76 3%). The chemical structures of the products were confirmed by IR spectra. 展开更多
关键词 s2o8^2-/zro2-Al2o3 固体超强酸催化剂 酯化 缩酮化 缩醛化 制备 应用 氧化锆 氧化铝 硫酸 催化活性
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固体强酸催化剂S_2O_8^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3-M_2O_3(M=Cr,Ce,La)的制备 被引量:14
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作者 但悠梦 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2002年第11期1106-1108,共3页
Three kinds of new type solid strong acid catalysts S2O 2-8/ZrO2-Al2O3-M2O3(M=Cr,Ce,La) were prepared. Their crystal structure, surface area, acid strength and sulfur content were determined by means of XRD, BET, fl... Three kinds of new type solid strong acid catalysts S2O 2-8/ZrO2-Al2O3-M2O3(M=Cr,Ce,La) were prepared. Their crystal structure, surface area, acid strength and sulfur content were determined by means of XRD, BET, flow Hammett indicator method and chemical analysis. Their catalytic activities in esterification reaction of acetic acid with n-butanol were studied. The results showed that ZrO2 in the catalysts mainly in tetragonal phase and few in monoclinic phase. The tetragonal phase of ZrO2 and S2O 2-8 are the key factors that guarantee the catalytic activity. Incorporation of appropriate amounts of metallic oxides(Cr2O3,Ce2O3,La2O3) into the catalyst favors the stabilization of sulfur species and surface area, which increase the activity sites on the catalyst. The experimental results showed that three catalysts S2O 2-8/ZrO2-Al2O3(2%)-M2O3(1%)(M=Cr,Ce,La) had higher catalytic activity in mentioned esterification, with the conversion of acetic acid reached 96.8%, 95.7% and 96.1%, respectively. The preparation condition of the catalysts showed great influence on the catalytic activity. 展开更多
关键词 固体强酸催化剂 s2o^2-8/zro2-Al2o3-M2o3 制备 二氧化铬 氧化铝 氧化锰 酯化反应 催化活性
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固体超强酸催化剂S_2O_8^(2-)/ZrO_2-M_xO_y(M=Al,Ti,Cr,Mn,Fe)的研究 被引量:9
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作者 但悠梦 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第10期587-589,共3页
以ZrOCl2 ·8H2 O、AlCl3、Ti(SO4 ) 2 、CrCl3、MnSO4 、FeCl3为原料 ,通过NH3·H2 O共沉淀、c〔(NH4 ) 2 S2 O8〕 =0 50mol/L浸渍 ,60 0℃焙烧 3 0h制得S2 O82 - /ZrO2 MxOy(M =Al,Ti,Cr,Mn,Fe)系列固体超强酸催化剂 ,用XRD... 以ZrOCl2 ·8H2 O、AlCl3、Ti(SO4 ) 2 、CrCl3、MnSO4 、FeCl3为原料 ,通过NH3·H2 O共沉淀、c〔(NH4 ) 2 S2 O8〕 =0 50mol/L浸渍 ,60 0℃焙烧 3 0h制得S2 O82 - /ZrO2 MxOy(M =Al,Ti,Cr,Mn,Fe)系列固体超强酸催化剂 ,用XRD、EBT、流动Hammett指示剂法和化学分析法测定了其晶型结构、比表面积、酸强度和硫含量 ,用乙酸和正丁醇的酯化反应研究了样品的催化活性。结果表明 :S2 O82 - /ZrO2 MxOy中ZrO2 主要以四方晶相 (tetragonalphase)存在 ,MxOy高度分散 ,样品的比表面积 89 0~ 1 1 4 5m2 / g,酸强度H0 <- 1 4 52 ,w(S) =3 1 6 %~ 5 1 2 %。样品对酯化反应表现出较高的催化活性 ,在反应条件为 :0 1 7mol乙酸、0 33mol正丁醇、1 0g催化剂、8 0mL环己烷 (带水剂 ) ,回流温度反应 2 0h ,乙酸的转化率可达 88 5 %~ 97 1 % ,在同样反应条件下 ,没有催化剂时乙酸的转化率仅为 2 9 6 %。催化剂易回收而且能重复使用 。 展开更多
关键词 固体超强酸催化剂 s2o8^2-/zro2-Mxoy 酯化反应 催化活性
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固体酸S_2O_8^(2-)/ZrO_2-SiO_2催化合成马来酸二辛酯 被引量:7
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作者 李建华 华平 《应用化工》 CAS CSCD 2003年第3期30-32,共3页
用S2O2-8浸渍锆硅复合氧化物,制得固体酸催化剂S2O2-8/ZrO2 SiO2。用马来酸酐与正辛醇的酯化反应考察了催化剂的活性,并与硫酸、对甲苯磺酸等催化剂的催化效果比较。结果表明:对于给定反应,S2O2-8对ZrO2 SiO2的促进作用明显高于SO2-4;当... 用S2O2-8浸渍锆硅复合氧化物,制得固体酸催化剂S2O2-8/ZrO2 SiO2。用马来酸酐与正辛醇的酯化反应考察了催化剂的活性,并与硫酸、对甲苯磺酸等催化剂的催化效果比较。结果表明:对于给定反应,S2O2-8对ZrO2 SiO2的促进作用明显高于SO2-4;当n(Zr)∶n(Si)为1∶6,用硝酸铵作硅酸钠的沉淀剂,用0.7mol/L的过硫酸铵浸渍12h,在550℃下焙烧3h制得的催化剂S2O2-8/ZrO2 SiO2具有最高的催化活性,用于催化马来酸酐和正辛醇的酯化反应,可得无色透明的酯化产物,3h内酯化率达98.4%,较SO2-4/ZrO2 SiO2催化剂的酯化率提高了约18%。 展开更多
关键词 马来酸二辛酯 s2o8^2-/zro2-sio2 固体酸催化剂 酯化反应
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稀土固体超强酸S_2O_8^(2-)/ZrO_2-SiO_2-Sm_2O_3的失活及再生研究 被引量:6
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作者 吴燕妮 郭海福 崔秀兰 《应用化工》 CAS CSCD 2005年第2期89-91,共3页
研究了稀土固体超强酸催化剂S2O82-/ZrO2 SiO2 Sm2O3的失活原因与再生方法,采用热重差热分析法考察了催化剂失活原因。结果表明,催化剂失活的主要原因是:①催化剂表面硫含量损失;②催化剂表面活性位被反应液中的有机物覆盖;③催化剂表... 研究了稀土固体超强酸催化剂S2O82-/ZrO2 SiO2 Sm2O3的失活原因与再生方法,采用热重差热分析法考察了催化剂失活原因。结果表明,催化剂失活的主要原因是:①催化剂表面硫含量损失;②催化剂表面活性位被反应液中的有机物覆盖;③催化剂表面积碳。催化剂采用7种不同再生方法进行比较。催化剂最佳再生方法是用无水乙醇洗涤2遍;110℃干燥12h。 展开更多
关键词 固体超强酸催化剂s2o8^2-/zro2-sio2-sm2o3 失活 再生
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红外光谱研究新型稀土固体超强酸催化剂 被引量:3
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作者 吴燕妮 郭海福 崔秀兰 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第4期369-371,共3页
The system of the catalyst S2O82-/ZrO2-SiO2-Sm2O3 were studied by IR,and the effect on the catalyst characters by different Si/Zr atom ratio,immersing solution and rare earth were studied.The result showed that the ca... The system of the catalyst S2O82-/ZrO2-SiO2-Sm2O3 were studied by IR,and the effect on the catalyst characters by different Si/Zr atom ratio,immersing solution and rare earth were studied.The result showed that the catalyst has the best activity when the Si/Zr atom ratio is 15%,3.0% Sm2O3 and immersing solution was S2O82- instead of SO42-.The deduction of S2O82- maybe formed a bridge structure with Zr not with Si were explained well here. 展开更多
关键词 红外光谱 固体超强酸催化剂 s2o8^2-/zro2.sio2-sm2o3 活性
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