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杂原子掺杂碳基催化剂电催化制氢:基底材料及改性方法
1
作者 李昕玥 孙博 +3 位作者 沈燕婷 李瑶 霍其其 王赫名 《环境污染与防治》 北大核心 2025年第3期119-126,共8页
氢能是理想的清洁可再生能源,在中国能源体系中至关重要。电催化水解制氢是一种具有良好发展前景的制氢技术,阴极催化剂是制氢性能的重要影响因素之一。近年来,杂原子掺杂碳基催化剂作为一种有潜力应用于电催化水解制氢的催化剂,受到了... 氢能是理想的清洁可再生能源,在中国能源体系中至关重要。电催化水解制氢是一种具有良好发展前景的制氢技术,阴极催化剂是制氢性能的重要影响因素之一。近年来,杂原子掺杂碳基催化剂作为一种有潜力应用于电催化水解制氢的催化剂,受到了广泛关注。通过对电催化析氢反应原理的深入阐述,结合文献计量学分析,揭示杂原子掺杂碳基催化剂在析氢领域的主要研究热点与进展,并对催化剂的改性方法进行总结,旨在为开发高效电催化制氢材料提供理论依据,推动相关技术的发展,进而助力中国氢能产业的进步。 展开更多
关键词 电催化制氢 催化剂 杂原子掺杂碳基催化剂 改性 文献计量分析
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杂原子掺杂生物质基碳材料电催化CO_(2)还原性能理论模拟研究
2
作者 赵钰莹 徐茹婷 +2 位作者 范孟孟 孙康 蒋剑春 《林产化学与工业》 北大核心 2025年第1期41-46,共6页
为研究不同杂原子掺杂生物质基碳材料对电催化CO_(2)还原性能的影响及反应机理,同时提高其还原性能,围绕碳材料电催化CO_(2)还原反应机制进行理论研究。通过密度泛函理论(DFT)模拟,对比反应中间体和基元反应的吉布斯自由能变化(ΔG),确... 为研究不同杂原子掺杂生物质基碳材料对电催化CO_(2)还原性能的影响及反应机理,同时提高其还原性能,围绕碳材料电催化CO_(2)还原反应机制进行理论研究。通过密度泛函理论(DFT)模拟,对比反应中间体和基元反应的吉布斯自由能变化(ΔG),确定不同杂原子掺杂生物质基碳材料最有可能的催化反应机制,筛选出具有高催化性能的杂原子结构。研究结果表明:B掺杂碳材料(BC)在电催化CO_(2)还原中具有最低的ΔG(0.64 eV)和较低的形成能(3.25 eV),表明BC具有较高的催化活性和稳定性。这主要归因于B原子的失电子特性,在掺杂后能够吸引周边碳原子的电子密度,进而在材料中形成电子空穴。这些电子空穴有利于电子与空穴对的生成及电荷的有效分离,为电催化过程中的电子转移提供通道,从而提高材料的催化性能。 展开更多
关键词 生物质基碳材料 杂原子掺杂 电催化CO_(2)还原 密度泛函理论
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双杂原子掺杂生物质基碳材料电催化CO_(2)还原性能理论模拟研究
3
作者 赵钰莹 范孟孟 +1 位作者 孙康 蒋剑春 《林产化学与工业》 北大核心 2025年第2期87-95,共9页
为增强杂原子掺杂碳材料在电催化二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)中的性能,揭示双杂原子掺杂的影响及其作用机理,通过密度泛函理论(DFT)模拟,围绕CO_(2)RR反应机制,研究最优的双杂原子掺杂策略,探讨了不同双杂原子掺杂构型对CO_(2)RR催化性... 为增强杂原子掺杂碳材料在电催化二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)中的性能,揭示双杂原子掺杂的影响及其作用机理,通过密度泛函理论(DFT)模拟,围绕CO_(2)RR反应机制,研究最优的双杂原子掺杂策略,探讨了不同双杂原子掺杂构型对CO_(2)RR催化性能的影响,进一步明确最优双杂原子掺杂构型。研究结果表明:设计的系列氟-氮、氯-氮、硼-氮、磷-氮、硫-氮、硼-磷,以及硼-硫双杂原子掺杂石墨烯结构,B-N双杂原子掺杂碳材料(BNC)具有较高的稳定性和催化活性,有最低的形成能(3.72 eV)和较低的吉布斯自由能(ΔG, 0.53 eV)。吡啶氮(PyN)、吡咯氮(PyrrN)和石墨氮(GrN)3种N构型中,含有PyN-B构型的双杂原子掺杂碳材料可以促进CO_(2)还原为CO,其中N原子作为最佳的活性位点,ΔG值低至0.47 eV,展现出最优的催化性能。PyN引入的给电子性能与B的失电子性能形成双电荷效应,这种协同作用增强了材料对CO_(2)的吸附和活化作用,有效降低了CO_(2)RR的反应能垒,从而提高了催化剂的选择性和反应速率。 展开更多
关键词 碳基催化剂 B、N共掺杂 吡啶N-B 电催化CO_(2)还原 密度泛函理论
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基于高熵效应的多原子共掺杂碳作为直接液体燃料电池阴极催化剂的性能研究
4
作者 简李想 方园 +2 位作者 吴昕 王晶弟 朱建锋 《陕西科技大学学报》 北大核心 2024年第4期111-117,共7页
燃料电池技术作为一种新型清洁能源,有希望成为传统化石燃料的替代品之一.氧还原反应(ORR)是燃料电池的阴极反应,研究更稳定、更经济的高活性电催化剂对实现燃料电池商业化发展具有重要意义.本研究基于高熵效应的优势,制备了多种过渡金... 燃料电池技术作为一种新型清洁能源,有希望成为传统化石燃料的替代品之一.氧还原反应(ORR)是燃料电池的阴极反应,研究更稳定、更经济的高活性电催化剂对实现燃料电池商业化发展具有重要意义.本研究基于高熵效应的优势,制备了多种过渡金属共掺杂NSC材料(M-NSC,M=Co、Fe、Ni、Mn、Ce),旨在提高直接液体燃料电池阴极催化剂的催化性能.实验采用高温热解法分别合成了三种M/C摩尔比的(CeMnFeCoNi)-NSC催化剂,研究了不同金属添加量对材料微观结构和催化性能的影响.(CeMnFeCoNi)-NSC呈现二维层状结构,拥有较大的比表面积,为催化反应提供了更多的活性位点.将(CeMnFeCoNi)-NSC作为直接甲醇燃料电池(DMFC)和直接硼氢化物燃料电池(DBFC)的阴极催化剂,单电池功率密度分别为19.86 mW·cm^(-2)和73.81 mW·cm^(-2),优于高温热解法制备的Fe-NC(DMFC:7.92 mW·cm^(-2);DBFC:52.12 mW·cm^(-2)).这主要归因于在(CeMnFeCoNi)-NSC催化剂中金属与N元素产生的M-N4基团可以作为催化位点,以及多种金属之间的协同作用共同提高了其阴极活性.并且研究发现当金属总量与碳的摩尔比例为1∶50时,表现出最优异的电池性能.研究结果为开展碳基电催化剂的成分设计和性能调控提供了新思路. 展开更多
关键词 燃料电池 阴极 氧还原反应 杂原子掺杂碳
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杂原子掺杂碳基氧还原反应电催化剂研究进展 被引量：4
5
作者 周宇 王宇新 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第2期519-534,共16页
氧还原反应(ORR)是质子交换膜燃料电池和金属空气电池等清洁能源转化技术中的关键步骤,但其反应能垒高,动力学缓慢。目前,氧还原性能最佳的催化剂仍然是已经商业化的碳载铂(Pt/C)催化剂,但其价格高、资源储量低,难以大规模应用。因此,... 氧还原反应(ORR)是质子交换膜燃料电池和金属空气电池等清洁能源转化技术中的关键步骤,但其反应能垒高,动力学缓慢。目前,氧还原性能最佳的催化剂仍然是已经商业化的碳载铂(Pt/C)催化剂,但其价格高、资源储量低,难以大规模应用。因此,近年来许多研究者致力于探寻低成本高性能非铂ORR催化剂,以期降低催化剂成本,推进质子交换膜燃料电池和金属空气电池的商业化进程。杂原子掺杂碳材料属于一种新型的非贵金属ORR催化剂,具有优异的电化学性能且成本低廉,显示了广阔的应用前景。以杂原子的不同作用原理为线索综述最近几年杂原子掺杂碳基ORR催化剂的研究进展,着重论述杂原子对于碳材料电子结构的影响,并讨论了杂原子掺杂碳材料催化剂面临的问题以及发展趋势。 展开更多
关键词 氧还原反应 杂原子掺杂 电催化剂 电子材料 催化 电子学
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Fe-B/N-C单原子催化剂活化PMS处理焦化废水
6
作者 王建 刘宇琪 +1 位作者 韩世豪 杨少霞 《化工环保》 北大核心 2025年第3期363-370,共8页
采用一锅法制备了Fe-B/N-C单原子催化剂,并将其用于活化过一硫酸盐(PMS)处理焦化废水。表征结果显示,单原子Fe的负载量为3.69%(w),B原子掺杂并未改变催化剂的微观形貌,Fe、B、N和C元素在Fe-B/N-C表面均匀分布。实验结果表明:在Fe-B/N-C... 采用一锅法制备了Fe-B/N-C单原子催化剂,并将其用于活化过一硫酸盐(PMS)处理焦化废水。表征结果显示,单原子Fe的负载量为3.69%(w),B原子掺杂并未改变催化剂的微观形貌,Fe、B、N和C元素在Fe-B/N-C表面均匀分布。实验结果表明:在Fe-B/N-C投加量为0.5 g/L、PMS投加量为2.0 g/L的条件下,Fe-B/N-C活化PMS体系在10 min内可完全去除废水中的苯酚,30 min后总有机碳(TOC)去除率可达75.8%,表现出较强的去除能力,且明显强于单独PMS和Fe-N-C活化PMS体系;与单独PMS和Fe-N-C活化PMS体系相比,Fe-B/N-C活化PMS体系对废水中荧光溶解性有机物(FDOM)的去除效果最好(30 min后去除率可达84.8%),尤其是对络氨酸类蛋白质、色氨酸类蛋白质和溶解性微生物代谢产物的去除,30 min后去除率分别可达80.9%、60.8%和81.4%。 展开更多
关键词 类芬顿反应 过一硫酸盐 单原子催化剂 杂原子掺杂 苯酚
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碳基复合催化剂降解有机污染物研究进展 被引量：1
7
作者 唐朝春 陈钧杰 +3 位作者 刘占孟 徐豪佑 蔡恒祥 陈伟德 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期8-14,20,共8页
过硫酸氢盐高级氧化工艺是降解各种有机污染物的有效治理方法,高效、经济、环保的过硫酸氢盐催化剂是现阶段的研究热点。碳基催化剂作为环境友好、稳定性高的绿色催化材料,具有强吸附能力并且能够有效防止有毒金属离子的浸出和二次污染... 过硫酸氢盐高级氧化工艺是降解各种有机污染物的有效治理方法,高效、经济、环保的过硫酸氢盐催化剂是现阶段的研究热点。碳基催化剂作为环境友好、稳定性高的绿色催化材料,具有强吸附能力并且能够有效防止有毒金属离子的浸出和二次污染。本文阐述了碳基材料活化过硫酸盐的三种机理:自由基、非自由基以及两种机制并存的途径。详述了单一过渡金属和双过渡金属、非金属杂原子负载在碳基材料上形成的复合催化剂和生物质材料催化剂活化过硫酸氢盐对有机污染物的降解效果,对碳基催化剂用于活化过硫酸氢盐降解废水中有机污染物的研究方向进行了展望。 展开更多
关键词 过硫酸氢盐 碳基催化剂 过渡金属 杂原子掺杂 生物质
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碳基单原子催化剂在电催化二氧化碳还原中的研究进展
8
作者 李永恒 王文波 +3 位作者 辛靖 吴冲冲 苏梦军 杨国明 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期5486-5497,共12页
电催化CO_(2)还原技术是一种极富潜力的CO_(2)利用手段,开发具有高附加值产品选择性的电催化剂对该技术至关重要。近年来,碳基单原子材料作为一种原子利用率高、化学结构可调的新型催化剂在电催化CO_(2)还原反应中表现出极高的研究价值... 电催化CO_(2)还原技术是一种极富潜力的CO_(2)利用手段,开发具有高附加值产品选择性的电催化剂对该技术至关重要。近年来,碳基单原子材料作为一种原子利用率高、化学结构可调的新型催化剂在电催化CO_(2)还原反应中表现出极高的研究价值。本文介绍了电催化CO_(2)还原为不同产物的反应路径,总结了不同金属种类包括Fe、Cu、Ni、Co等的碳基单原子催化剂在电催化CO_(2)还原反应中的催化性能,分别阐述了单原子配位环境调节、电子结构调节、活性位点数量调控等调节策略对催化剂性能和反应过程等的影响。最后针对电催化CO_(2)还原反应碳基单原子催化剂的设计合成,从如何提高生成多碳产物的选择性以及鉴别反应过程中活性位点的真实状态等方面进行了展望。 展开更多
关键词 二氧化碳 电化学 催化剂 碳基材料 单原子
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氮掺杂超薄碳纳米片复合铂钌单原子合金催化剂的电化学析氢性能 被引量：1
9
作者 范建玲 唐灏 +4 位作者 秦凤娟 许文静 谷鸿飞 裴加景 陈文星 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第9期180-187,共8页
为了减少贵金属的用量,降低成本,提高大规模生产的可能性,构建单原子合金(SAA)是一个非常可行的解决方案.设计了一种超小PtRu单原子合金物种均匀分散在掺氮超薄碳纳米片上的电催化剂(PtRu SAA/NC),并通过基于同步辐射的X射线吸收精细结... 为了减少贵金属的用量,降低成本,提高大规模生产的可能性,构建单原子合金(SAA)是一个非常可行的解决方案.设计了一种超小PtRu单原子合金物种均匀分散在掺氮超薄碳纳米片上的电催化剂(PtRu SAA/NC),并通过基于同步辐射的X射线吸收精细结构(XAFS)光谱进行了结构确认.与纯Ru团簇和氮掺杂的碳片相比,PtRu SAA/NC具有更高的析氢反应(HER)催化活性和特殊的稳定性,在0.5 mol/L H_(2)SO_(4)溶液中进行HER时,表现出较小的Tafel斜率(43 mV/dec),且在10 mA/cm^(2)电流密度下过电位仅为54 mV. 展开更多
关键词 单原子合金催化剂 氮掺杂超薄碳纳米片 电化学析氢反应 电催化剂
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杂原子掺杂碳材料在直接甲醇燃料电池催化剂中的研究进展 被引量：2
10
作者 张均 梁平娟 +2 位作者 汤木娥 许新兰 张贤明 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期5066-5074,共9页
直接甲醇燃料电池(DMFCs)是解决能源短缺和环境污染问题的清洁能源之一。甲醇氧化反应(MOR)和氧还原反应(ORR)是DMFCs重要的电极反应,然而其迟缓的动力学过程严重制约其商业化进程。碳材料因具有低成本、高比表面积、发达的孔结构而备... 直接甲醇燃料电池(DMFCs)是解决能源短缺和环境污染问题的清洁能源之一。甲醇氧化反应(MOR)和氧还原反应(ORR)是DMFCs重要的电极反应,然而其迟缓的动力学过程严重制约其商业化进程。碳材料因具有低成本、高比表面积、发达的孔结构而备受关注。杂原子(氮、硫、磷、硼等)掺杂不仅有助于改善碳的表面惰性来提高导电性能和增加缺陷位点,还能通过强化金属-载体间相互作用提高电化学活性。因此,研发杂原子掺杂碳材料作为ORR催化剂和MOR催化剂载体对推动DMFCs的商业化具有重要意义。综述了杂原子掺杂碳材料常见的制备方法及其在ORR和MOR领域的研究进展,并展望多组分共掺杂、材料稳定性的提升及催化机制的深入剖析是未来研究的方向。 展开更多
关键词 杂原子掺杂碳 氧还原反应 甲醇氧化反应 直接甲醇燃料电池 电催化性能
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生物碳基纳米钯铜催化剂的优化制备及脱硝研究
11
作者 莫晓馨 张立浩 +3 位作者 吴雨晴 董翼 朱宗强 朱义年 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期2460-2472,共13页
针对目前高效处理水体硝酸盐污染的技术瓶颈,以毛竹生物碳为载体基材,通过湿化学-浸渍还原的手段制备生物碳基纳米钯铜双金属催化剂(Nano-PdCu-BC),并以其为粒子电极,协同传统的二维电化学反应器,搭建三维粒子电催化反应体系去除水体中... 针对目前高效处理水体硝酸盐污染的技术瓶颈,以毛竹生物碳为载体基材,通过湿化学-浸渍还原的手段制备生物碳基纳米钯铜双金属催化剂(Nano-PdCu-BC),并以其为粒子电极,协同传统的二维电化学反应器,搭建三维粒子电催化反应体系去除水体中的硝酸盐污染物.探究了催化剂制备的前驱液浓度、初始硝酸盐氮浓度、电流强度、催化剂投加量和初始pH值对电催化还原NO_(3)-N的影响.结果显示,通过浸渍还原的方法可以将钯铜双金属成功负载在毛竹生物碳载体上,获得纳米钯铜双金属催化剂.在前驱液为0.60g/LPdCl_(2)和0.15g/LCuCl_(2)的溶液组合,初始硝酸盐氮(NO_(3)-N)浓度为100mg/L、电流强度为220mA、初始pH值为7,催化剂投加量为0.80g/L的条件下,反应180min后硝酸盐氮去除率可达99.68%,N_(2)选择性约为44.25%;Nano-PdCu-BC电催化还原NO_(3)-N的反应符合一级反应动力学,反应动力学常数k值为0.034/min;经3次循环使用后,NO_(3)-N去除率仍维持在95%以上,N_(2)选择性保持在40%以上;揭示了纳米钯铜双金属催化剂电催化还原硝酸盐的机理,纳米零价Cu位点吸附NO_(3)-N后被氧化为CuO,提供电子促进NO_(3)-N还原为NO_(2)-N,协同纳米零价Pd,通过为吸附激活原子氢H*间接还原NO_(3)-N,达到将NO_(3)-N还原为NH_4和N_(2)的目的. 展开更多
关键词 毛竹生物碳 硝酸盐 纳米钯铜催化剂 电催化还原 原子氢自由基
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MOFs衍生的碳基电催化剂的研究进展
12
作者 宋瑞利 范丽丹 +1 位作者 苗现华 成建群 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期44-47,53,共5页
综述了最近几年金属有机骨架(MOFs)衍生的杂原子掺杂多孔碳基复合材料的氧还原反应(ORR)电催化剂的研究现状。MOFs衍生的多孔碳材料具有非常多的优异性能,包括低成本、高比表面积、高导电性和丰富的孔隙率,这些都有利于电子或质子的传输... 综述了最近几年金属有机骨架(MOFs)衍生的杂原子掺杂多孔碳基复合材料的氧还原反应(ORR)电催化剂的研究现状。MOFs衍生的多孔碳材料具有非常多的优异性能,包括低成本、高比表面积、高导电性和丰富的孔隙率,这些都有利于电子或质子的传输,因此,有望取代贵金属ORR电催化剂。 展开更多
关键词 新能源电池 金属有机骨架 杂原子掺杂 氧还原电催化剂
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质子交换膜燃料电池氮掺杂碳基催化剂研究进展
13
作者 余江英 杨喜昆 +2 位作者 谭丰 欧阳旋 吴佳 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第19期154-159,共6页
简要介绍了近年来氮掺杂碳基催化剂在质子交换膜燃料电池阴极氧还原方面的应用发展状况,详细总结了最近几年有关氮掺杂碳基催化剂制备及机理方面的研究结果,包括氮源前驱体种类、金属前驱体种类、金属的含量、碳源前驱体种类、热处理工... 简要介绍了近年来氮掺杂碳基催化剂在质子交换膜燃料电池阴极氧还原方面的应用发展状况,详细总结了最近几年有关氮掺杂碳基催化剂制备及机理方面的研究结果,包括氮源前驱体种类、金属前驱体种类、金属的含量、碳源前驱体种类、热处理工艺等影响催化剂氧还原活性的主要因素,并指出了目前研究中的难点以及未来的发展方向。 展开更多
关键词 质子交换膜燃料电池 氮掺杂碳基催化剂 氧还原反应
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用于氧还原反应的碳基负载金属单原子催化剂研究进展 被引量：4
14
作者 郝策 刘自若 +1 位作者 刘炜 史彦涛 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第8期820-834,共15页
燃料电池能够将化学能转化为电能,是一种绿色高效的能量转换装置,但是受到阴极氧还原反应(ORR)动力学迟缓的限制,燃料电池需要使用Pt等贵金属作为催化剂,这就导致其成本显著增加。碳基负载单原子催化剂(C-SACs)展现出高原子利用率和高... 燃料电池能够将化学能转化为电能,是一种绿色高效的能量转换装置,但是受到阴极氧还原反应(ORR)动力学迟缓的限制,燃料电池需要使用Pt等贵金属作为催化剂,这就导致其成本显著增加。碳基负载单原子催化剂(C-SACs)展现出高原子利用率和高选择性等优异性能。另外,C-SACs在不同pH环境下都显示出优异的ORR催化活性,被视为贵金属催化剂的经济替代品。本文介绍了近年来提升C-SACs的ORR催化性能的策略,包括选择不同种类的金属中心原子,调控金属中心的配位结构以及对载体进行杂原子掺杂。同时介绍了这些C-SACs在旋转盘电极和电池器件中的性能。最后对C-SACs在实际应用中的可行性以及潜在的挑战进行了展望和总结。 展开更多
关键词 单原子催化剂 氧还原反应 配位环境 杂原子掺杂 综述
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Co NPs/NOC催化剂的制备及其对4-NP催化加氢性能的研究
15
作者 张沛春 张敏 +5 位作者 赵娅敏 杨小军 齐燕姣 张平 陈丽华 张宏 《化工新型材料》 北大核心 2025年第7期191-198,共8页
全球水污染严重,亟需开发有效技术净化水。4-硝基苯酚(4-NP)是常见的水污染物,可将其还原为制药原料4-氨基苯酚,在净化水的同时可以创造价值。过渡金属纳米粒子常用于催化还原反应,但其易聚集影响催化活性,将其负载到杂原子掺杂的多孔... 全球水污染严重,亟需开发有效技术净化水。4-硝基苯酚(4-NP)是常见的水污染物,可将其还原为制药原料4-氨基苯酚,在净化水的同时可以创造价值。过渡金属纳米粒子常用于催化还原反应,但其易聚集影响催化活性,将其负载到杂原子掺杂的多孔碳可稳定金属纳米颗粒,从而提高催化效率。采用一种简单而有效的策略,通过熔盐辅助法在空气中不需要使用精密的管式炉直接热解制备出氮氧掺杂的碳纳米片,将所获得的碳纳米片作为载体用于生长尺寸小且负载均匀的Co纳米粒子制备Co NPs/NOC催化剂,根据催化NaBH4还原4-NP反应的效果,得到最佳的制备条件为:草酸铵作为氮源,碳源与氮源的比例为1∶1,热解温度为700℃,钴盐的添加量为3mL。在此条件下制备的催化剂表观速率常数达到了0.00632s^(-1),且在第五次循环后仍能达到90%的转化率。 展开更多
关键词 杂原子掺杂多孔碳 熔盐辅助法 催化剂 对硝基苯酚
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锌/硫共掺杂硬碳材料的储钠性能研究
16
作者 曹伟 徐晓阳 +1 位作者 张向京 许跃龙 《河北科技大学学报》 北大核心 2025年第2期186-195,共10页
为了提升硬碳材料(HC)储钠容量、改善循环稳定性和倍率性能,采用高温热解法来实现不同杂原子(Zn、S及Zn/S共掺杂)对硬碳材料的掺杂。在高温碳化过程中,氯化锌、三聚硫氰酸热解生成ZnS颗粒不断刻蚀碳骨架,形成丰富的孔隙结构来增加活性位... 为了提升硬碳材料(HC)储钠容量、改善循环稳定性和倍率性能,采用高温热解法来实现不同杂原子(Zn、S及Zn/S共掺杂)对硬碳材料的掺杂。在高温碳化过程中,氯化锌、三聚硫氰酸热解生成ZnS颗粒不断刻蚀碳骨架,形成丰富的孔隙结构来增加活性位点;在Zn/S共掺杂时将热解温度调至1050℃,经酸化处理得到H-Zn/S-HC-1050碳材料,并对材料的组成、微观结构进行表征和电化学性能测试。结果表明,H-Zn/S-HC-1050碳材料在50 mA/g电流密度下可逆放电比容量为276.26 mA·h/g,相较于原始的Zn/S-HC碳材料比容量239.26 mA·h/g提高了15.46%,同时在100 mA/g电流密度下进行100圈充放电循环后仍保持201.65 mA·h/g可逆比容量。改性后的H-Zn/S-HC-1050碳材料通过优化碳化程度、减少杂质附着,能充分发挥出Zn/S共掺杂的协同效应,为开发高性能硬碳材料提供了参考。 展开更多
关键词 电池 硬碳材料 杂原子掺杂 改性策略 微观结构
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利用杂原子调控纳米碳材料催化剂催化能力的初步探索 被引量：2
17
作者 李波 苏党生 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第7期2657-2667,共11页
纳米碳材料已经成为一类重要的非金属催化剂。通过在纳米碳材料催化剂中引入杂原子可以有效地改变催化剂的性能。通过3个研究实例分别说明了杂原子硼和氮在甲烷部分氧化、氧化脱氢反应中乙烯选择性和乙炔卤化反应中的作用和机理。通过... 纳米碳材料已经成为一类重要的非金属催化剂。通过在纳米碳材料催化剂中引入杂原子可以有效地改变催化剂的性能。通过3个研究实例分别说明了杂原子硼和氮在甲烷部分氧化、氧化脱氢反应中乙烯选择性和乙炔卤化反应中的作用和机理。通过研究表明硼和氮杂原子可以优化纳米碳材料的催化效果,改变催化剂的电子结构和酸碱性,揭示了碳材料与金属催化剂的不同作用机理。当前计算结果可为进一步提高纳米碳材料催化剂催化能力奠定基础。 展开更多
关键词 计算化学 部分氧化 催化剂活化 纳米碳材料 杂原子
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蜂窝状碳负载铁基单原子催化剂的制备及ORR催化性能研究 被引量：3
18
作者 刘自若 刘炜 +2 位作者 郝策 胡金文 史彦涛 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第9期943-949,共7页
单原子催化剂(SACs)以近100%的原子利用率以及优秀的催化活性等,在促进多相催化方面受到了广泛关注。然而,由于金属原子在高温下易烧结,SACs的合成仍然具有挑战性。本研究利用熔融盐(MS)提供的强极性环境,制备了以氮掺杂碳为载体的铁基... 单原子催化剂(SACs)以近100%的原子利用率以及优秀的催化活性等,在促进多相催化方面受到了广泛关注。然而,由于金属原子在高温下易烧结,SACs的合成仍然具有挑战性。本研究利用熔融盐(MS)提供的强极性环境,制备了以氮掺杂碳为载体的铁基单原子催化剂(Fe SA-NC)。结果表明,Fe SA-NC显示出蜂窝状的多孔形貌,比表面积高达2072 m^(2)·g_(–1),其中Fe元素的重量百分比含量为0.57%。通过球差电镜直接观察到了孤立存在的Fe单原子,并通过X射线吸收精细结构(XAFS)分析确定Fe单原子以Fe-N4配位体形式分散在碳基材料上。Fe SA-NC催化剂在0.1 mol/L KOH溶液中半波电位为0.85 V,极限电流密度为5.79 mA·cm^(–2),优于商业Pt/C催化剂。Fe SA-NC催化剂不仅对ORR四电子途径显示出高选择性(H2O2产率<2%,转移电子数为3.9),同时表现出优秀的抗甲醇性能。 展开更多
关键词 单原子催化剂 多孔 氮掺杂碳 氧还原反应
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杂原子掺杂碳材料用于电合成过氧化氢的研究进展 被引量：2
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作者 王以恒 赵尔卓 +2 位作者 夏广森 管少华 展巨宏 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期112-126,共15页
过氧化氢(H_(2)O_(2))可广泛应用于市政饮用水、工业废水和城市污水的处理.然而,过氧化氢在储存和运输方面的风险(如腐蚀和爆炸)限制了其在分散式水处理中的应用.以二电子氧还原反应(2eORR)原位合成H_(2)O_(2)用于分散式水处理具有良好... 过氧化氢(H_(2)O_(2))可广泛应用于市政饮用水、工业废水和城市污水的处理.然而,过氧化氢在储存和运输方面的风险(如腐蚀和爆炸)限制了其在分散式水处理中的应用.以二电子氧还原反应(2eORR)原位合成H_(2)O_(2)用于分散式水处理具有良好的应用前景.然而,未被催化的2e^(-)ORR动力学缓慢、选择性差,不能满足大规模生产的要求.相比之下,杂原子掺杂碳材料具有良好的2e^(-)ORR活性、选择性和稳定性.本文回顾了2e^(-)ORR的反应机理和催化剂的改性原理,进一步描述了杂原子N、O、F掺杂碳材料的作用机理,并总结了几种具有优秀2e^(-)ORR催化活性和选择性的掺杂结构.最后,对杂原子掺杂碳材料合成H_(2)O_(2)应用于水处理的未来发展进行了展望. 展开更多
关键词 过氧化氢 氧还原反应 杂原子掺杂 碳材料 水处理
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空气助烧法制备燃料电池用氧还原单原子催化剂
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作者 杨代辉 马东伟 +3 位作者 田合鑫 史晓斐 刘富亮 陈晓涛 《电源技术》 CAS 北大核心 2024年第10期1942-1946,共5页
通过空气助烧将质子酸盐[pPDA][2 HSO_(4)]在高温环境下碳化制备出N掺杂的多孔碳材料,将多孔碳材料与铁盐乙醇溶液混合,再经过高温处理,制备了高活性的氧还原单原子催化剂(single-atom catalyst,SAC)。该方法直接用空气助烧制备出多孔... 通过空气助烧将质子酸盐[pPDA][2 HSO_(4)]在高温环境下碳化制备出N掺杂的多孔碳材料,将多孔碳材料与铁盐乙醇溶液混合,再经过高温处理,制备了高活性的氧还原单原子催化剂(single-atom catalyst,SAC)。该方法直接用空气助烧制备出多孔碳材料,同时省去毒性气体用于刻蚀与掺杂多孔碳材料的繁杂过程,简单高效地制备了燃料电池用单原子催化剂。制备的SAC样品在电催化氧还原反应中的半波电位达到了0.852 V(vs.RHE),起始电位达到0.959 V(vs.RHE),半波电位比Pt/C催化剂正移31 mV,起始电位比Pt/C催化剂正移44 mV。 展开更多
关键词 N掺杂 多孔碳材料 单原子催化剂 燃料电池
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