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Ru_(1)/CeO_(2)单原子催化剂不同CeO_(2)晶面对木质素衍生酚选择性加氢的影响
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作者 颜曦明 林雨晴 +1 位作者 梁骏洋 王宝宇 《石油学报(石油加工)》 2025年第5期1285-1296,共12页
在促进芳环饱和的同时保留C—O键,是木质素衍生酚类化合物高效合成环已二醇单甲醚的关键。采用水热法制备3种不同形状的二氧化铈载体,通过过饱和浸渍将孤立Ru原子负载于载体表面形成单原子催化剂(Ru_(1)/CeO_(2)-r、Ru_(1)/CeO_(2)-c、R... 在促进芳环饱和的同时保留C—O键,是木质素衍生酚类化合物高效合成环已二醇单甲醚的关键。采用水热法制备3种不同形状的二氧化铈载体,通过过饱和浸渍将孤立Ru原子负载于载体表面形成单原子催化剂(Ru_(1)/CeO_(2)-r、Ru_(1)/CeO_(2)-c、Ru_(1)/CeO_(2)-o)。采用X射线衍射、拉曼光谱、紫外-可见-近红外光谱、X射线光电子能谱、透射电子显微镜、氨气程序升温脱附和氢气程序升温还原等手段进行分析表征。结果表明:3种CeO_(2)载体会优先暴露不同晶面,单原子Ru的引入会导致CeO_(2)晶胞膨胀并促进Ce^(4+)向Ce^(3+)转化,形成更多氧空位;金属Ru与3种CeO_(2)载体均可形成Ru—O—Ce活性位点,其中Ru_(1)/CeO_(2)-o因优先暴露较大晶体尺寸的(111)晶面,增加了活性氢物种在该晶面上的覆盖度,使催化剂Ru_(1)/CeO_(2)-o表现出更突出的氢化性能;在温度160℃、H_(2)压力3 MPa、反应时间4 h的条件下,目的产物2-甲氧基-4丙基-1-环己醇收率最高可达88.7%。该催化剂在氢化愈创木基化合物中具有普适性及稳定性,对真实木质素油也同样表现出优异的选择性加氢性能。 展开更多
关键词 木质素衍生酚 芳环饱和 环己二醇单甲醚 单原子催化剂 二氧化铈 晶面调控 氧空位
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