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Ru_(1)/CeO_(2)单原子催化剂不同CeO_(2)晶面对木质素衍生酚选择性加氢的影响
1
作者
颜曦明
林雨晴
+1 位作者
梁骏洋
王宝宇
《石油学报(石油加工)》
2025年第5期1285-1296,共12页
在促进芳环饱和的同时保留C—O键,是木质素衍生酚类化合物高效合成环已二醇单甲醚的关键。采用水热法制备3种不同形状的二氧化铈载体,通过过饱和浸渍将孤立Ru原子负载于载体表面形成单原子催化剂(Ru_(1)/CeO_(2)-r、Ru_(1)/CeO_(2)-c、R...
在促进芳环饱和的同时保留C—O键,是木质素衍生酚类化合物高效合成环已二醇单甲醚的关键。采用水热法制备3种不同形状的二氧化铈载体,通过过饱和浸渍将孤立Ru原子负载于载体表面形成单原子催化剂(Ru_(1)/CeO_(2)-r、Ru_(1)/CeO_(2)-c、Ru_(1)/CeO_(2)-o)。采用X射线衍射、拉曼光谱、紫外-可见-近红外光谱、X射线光电子能谱、透射电子显微镜、氨气程序升温脱附和氢气程序升温还原等手段进行分析表征。结果表明:3种CeO_(2)载体会优先暴露不同晶面,单原子Ru的引入会导致CeO_(2)晶胞膨胀并促进Ce^(4+)向Ce^(3+)转化,形成更多氧空位;金属Ru与3种CeO_(2)载体均可形成Ru—O—Ce活性位点,其中Ru_(1)/CeO_(2)-o因优先暴露较大晶体尺寸的(111)晶面,增加了活性氢物种在该晶面上的覆盖度,使催化剂Ru_(1)/CeO_(2)-o表现出更突出的氢化性能;在温度160℃、H_(2)压力3 MPa、反应时间4 h的条件下,目的产物2-甲氧基-4丙基-1-环己醇收率最高可达88.7%。该催化剂在氢化愈创木基化合物中具有普适性及稳定性,对真实木质素油也同样表现出优异的选择性加氢性能。
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关键词
木质素衍生酚
芳环饱和
环己二醇单甲醚
单原子催化剂
二氧化铈
晶面调控
氧空位
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职称材料
题名
Ru_(1)/CeO_(2)单原子催化剂不同CeO_(2)晶面对木质素衍生酚选择性加氢的影响
1
作者
颜曦明
林雨晴
梁骏洋
王宝宇
机构
北部湾大学石油与化工学院广西绿色化工新材料与安全技术重点实验室
出处
《石油学报(石油加工)》
2025年第5期1285-1296,共12页
基金
国家自然科学基金项目(52466011)
广西自然科学基金项目(2024GXNSFAA010382,2025GXNSFAA069590)
北部湾大学海洋科学一流学科和自治区级大学生创新创业训练计划项目(S202311607175)资助。
文摘
在促进芳环饱和的同时保留C—O键,是木质素衍生酚类化合物高效合成环已二醇单甲醚的关键。采用水热法制备3种不同形状的二氧化铈载体,通过过饱和浸渍将孤立Ru原子负载于载体表面形成单原子催化剂(Ru_(1)/CeO_(2)-r、Ru_(1)/CeO_(2)-c、Ru_(1)/CeO_(2)-o)。采用X射线衍射、拉曼光谱、紫外-可见-近红外光谱、X射线光电子能谱、透射电子显微镜、氨气程序升温脱附和氢气程序升温还原等手段进行分析表征。结果表明:3种CeO_(2)载体会优先暴露不同晶面,单原子Ru的引入会导致CeO_(2)晶胞膨胀并促进Ce^(4+)向Ce^(3+)转化,形成更多氧空位;金属Ru与3种CeO_(2)载体均可形成Ru—O—Ce活性位点,其中Ru_(1)/CeO_(2)-o因优先暴露较大晶体尺寸的(111)晶面,增加了活性氢物种在该晶面上的覆盖度,使催化剂Ru_(1)/CeO_(2)-o表现出更突出的氢化性能;在温度160℃、H_(2)压力3 MPa、反应时间4 h的条件下,目的产物2-甲氧基-4丙基-1-环己醇收率最高可达88.7%。该催化剂在氢化愈创木基化合物中具有普适性及稳定性,对真实木质素油也同样表现出优异的选择性加氢性能。
关键词
木质素衍生酚
芳环饱和
环己二醇单甲醚
单原子催化剂
二氧化铈
晶面调控
氧空位
Keywords
lignin-derived phenol
aromatics ring saturation
cyclohexanediol monomethyl ether
single-atom catalyst
cerium dioxide
crystal plane control
oxygen vacancy
分类号
TE09 [石油与天然气工程]
O643.322 [理学]
TQ233.1 [理学—物理化学]
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职称材料
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1
Ru_(1)/CeO_(2)单原子催化剂不同CeO_(2)晶面对木质素衍生酚选择性加氢的影响
颜曦明
林雨晴
梁骏洋
王宝宇
《石油学报(石油加工)》
2025
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