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双反应活性中心催化体系降解木质素模型物的研究 被引量:2
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作者 刘文婷 贾伟萍 +5 位作者 李陈巧 孙鹏 卢锦程 王鹏 安俊健 谢益民 《中国造纸》 CAS 北大核心 2024年第9期147-155,共9页
以硝酸铜和硝酸铁为原料,制备以活性炭为载体的铜-铁双金属复合催化剂,将其用于活化过硫酸盐,以实现对木质素模型物阿魏酸的降解;探讨催化剂制备的最佳反应条件和反应条件对材料催化活化效率的影响。结果表明,当活性炭质量分数为6%、催... 以硝酸铜和硝酸铁为原料,制备以活性炭为载体的铜-铁双金属复合催化剂,将其用于活化过硫酸盐,以实现对木质素模型物阿魏酸的降解;探讨催化剂制备的最佳反应条件和反应条件对材料催化活化效率的影响。结果表明,当活性炭质量分数为6%、催化剂(Cu^(2+)∶Fe^(3+)=2∶1,物质的量比)用量为0.03 g/L、过硫酸钠浓度为0.05 mol/L、pH值=7时,反应60 min,能够降解90%的阿魏酸。通过分析降解中间产物发现,阿魏酸可通过一系列氧化反应降解为小分子羧酸。通过电子顺磁共振技术表征表明,该催化体系中的主要反应活性物种是硫酸根自由基和羟基自由基。同时,催化剂具有良好的稳定性和循环利用性。 展开更多
关键词 木质素模型物 过硫酸盐 双金属复合催化剂 活性炭 降解
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Myceliophthora thermophila漆酶与木质素模型物的对接研究
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作者 刘浩 孙见良 +2 位作者 Puneet K.SINGH 杨文萍 付时雨 《华南理工大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第11期112-119,共8页
漆酶催化木质素氧化聚合或降解是自然界碳循环的重要环节,其作用机制一直是生物质科学领域的研究热点.文中采用分子模拟技术进行研究,首先构建Myceliophthora thermophila(Mth)漆酶的3D模型,然后用9种木质素模型物在Mth漆酶T_1Cu口袋区... 漆酶催化木质素氧化聚合或降解是自然界碳循环的重要环节,其作用机制一直是生物质科学领域的研究热点.文中采用分子模拟技术进行研究,首先构建Myceliophthora thermophila(Mth)漆酶的3D模型,然后用9种木质素模型物在Mth漆酶T_1Cu口袋区做分子对接.结果表明,Mth漆酶中4个Cu离子与高度保守的4个氨基酸片段结合,Mth漆酶与Melanocarpus albomyces漆酶亲缘关系最近(Identity值>74%),以之为模板可得到高质量的3D模型,Ramachandran Plot分析证明模型中所有氨基酸构象都是合理的.在Mth漆酶T_1Cu活性口袋区,木质素单体与Ala192、Lys188和Trp507氢键结合,脂肪链端羧基化会影响Trp507形成氢键,若酚羟基邻位被双甲氧基取代,则会降低单体的结合能.木质素模型物聚合度越高,结合能越低,二者线性相关.由于空间位阻效应,四聚体不能进入活性口袋,需要介体才能被Mth漆酶催化氧化. 展开更多
关键词 分子对接 Myceliophthora thermophila漆酶 木质素模型物 活性口袋 官能团 结合能
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两种β-O-4型木素高聚模型物的合成 被引量:7
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作者 吕银华 刘江燕 武书彬 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2012年第3期463-468,共6页
本文从4-羟基苯乙酮和4-羟基-3-甲氧基苯乙酮出发,经由CuBr2溴化、碱催化氧负离子亲核加成形成聚合物,再由NaBH4还原,合成了愈创木基型(G)和对羟苯基型(H)的木质素高聚模型物。高聚模型物经核磁共振氢谱和碳谱(1H-NMR、13C-NMR)、红外光... 本文从4-羟基苯乙酮和4-羟基-3-甲氧基苯乙酮出发,经由CuBr2溴化、碱催化氧负离子亲核加成形成聚合物,再由NaBH4还原,合成了愈创木基型(G)和对羟苯基型(H)的木质素高聚模型物。高聚模型物经核磁共振氢谱和碳谱(1H-NMR、13C-NMR)、红外光谱(IR)、基质辅助激光解析串联飞行时间质谱(MALDI-TOF/TOF MS)和凝胶渗透色谱(GPC)表征,结果表明高聚物是含有β-O-4连接、无γ-C及γ羟基的直链聚合物,重复单元式量为136.16n+2。这类木质素模型物具有与分离木素类似的结构与性质,可溶于木质素常用溶剂,两种聚合物的重均分子量均在5000以上,与工业木质素分子量相近,其多分散度分别为1.26-1.76。该木质素高聚模型物的合成为进一步考察木素大分子在不同热化学环境下的热解特性提供了又一新的研究方法。 展开更多
关键词 对羟基苯乙酮衍生 β-O-4木质素模型物 合成
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基于化学反应网络层级分析方法的二氧化氯漂白过程研究
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作者 安静 陈波 满奕 《中国造纸学报》 北大核心 2025年第1期161-168,共8页
ClO_(2)作为一种高效漂白剂,被广泛应用于制浆造纸漂白工艺中。木质素与ClO_(2)的反应机制复杂,反应过程难以精确控制。其中,木质素与含氯物质间的氯化反应会产生可吸附有机氯化物(AOX),影响纸张质量,造成环境污染。为此,本研究以木质... ClO_(2)作为一种高效漂白剂,被广泛应用于制浆造纸漂白工艺中。木质素与ClO_(2)的反应机制复杂,反应过程难以精确控制。其中,木质素与含氯物质间的氯化反应会产生可吸附有机氯化物(AOX),影响纸张质量,造成环境污染。为此,本研究以木质素模型物甲氧甲酚和ClO_(2)为研究对象,通过分析二者反应的主要氧化、氯化产物和产率,结合相关反应机理,提取得到19个主要的化学反应,构建了包含20个节点及43条有向边的化学反应网络。利用节点中心性指标,识别得到化学反应网络传递的关键节点,并通过化学反应网络层级划分及层级结构分析,揭示了漂白过程中AOX形成的关键路径。 展开更多
关键词 有向网络 节点层级 二氧化氯 木质素模型物
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