随着全球工业化进程加快,大量二氧化碳被快速地排放到大气中,产生诸多环境问题。CO_(2)作为一种重要的碳资源,通过加氢制备高附加值化学品近年来逐渐受到研究人员广泛关注。芳烃作为一种基本化工原料,传统上主要靠石油裂解和石脑油重整...随着全球工业化进程加快,大量二氧化碳被快速地排放到大气中,产生诸多环境问题。CO_(2)作为一种重要的碳资源,通过加氢制备高附加值化学品近年来逐渐受到研究人员广泛关注。芳烃作为一种基本化工原料,传统上主要靠石油裂解和石脑油重整来生产,通过CO_(2)加氢制备芳烃可以有效减缓对化石能源的过度依赖。但是CO_(2)的惰性强、活化能垒高、C–C偶联精准调控难,使低温CO_(2)加氢制备芳烃的高效催化剂开发存在巨大挑战。目前,采用氧化物–分子筛复合催化剂体系可以将CO_(2)加氢合成甲醇与甲醇制芳烃反应进行耦合,实现CO_(2)加氢直接合成芳烃。本文通过共沉淀法制备了ZnZrO_(x)复合氧化物,并采用等体积浸渍法引入不同过渡金属(Fe、Cu、Co、Ni),随后将其与商用ZSM-5分子筛物理混合制备了M-ZnZrO_(x)/ZSM-5复合催化剂。在275℃、H_(2)/CO_(2)=3、空速为600 m L/(g·h)的反应条件下,采用质量分数为4%的Fe改性的Fe-ZnZrO_(x)与ZSM-5组成的复合催化剂,芳烃选择性高达80.4%,CO_(2)转化率为5.6%,CO选择性为42.2%。进一步探究了ZnZrO_(x)氧化物上Fe含量对复合催化剂性能的影响,发现Fe含量增加有助于提升反应活性与芳烃选择性;当Fe负载量为8%时,芳烃选择性提升至85.0%。这一研究为在温和条件下通过CO_(2)加氢制备芳烃工业催化剂的开发提供了新思路。展开更多
文摘随着全球工业化进程加快,大量二氧化碳被快速地排放到大气中,产生诸多环境问题。CO_(2)作为一种重要的碳资源,通过加氢制备高附加值化学品近年来逐渐受到研究人员广泛关注。芳烃作为一种基本化工原料,传统上主要靠石油裂解和石脑油重整来生产,通过CO_(2)加氢制备芳烃可以有效减缓对化石能源的过度依赖。但是CO_(2)的惰性强、活化能垒高、C–C偶联精准调控难,使低温CO_(2)加氢制备芳烃的高效催化剂开发存在巨大挑战。目前,采用氧化物–分子筛复合催化剂体系可以将CO_(2)加氢合成甲醇与甲醇制芳烃反应进行耦合,实现CO_(2)加氢直接合成芳烃。本文通过共沉淀法制备了ZnZrO_(x)复合氧化物,并采用等体积浸渍法引入不同过渡金属(Fe、Cu、Co、Ni),随后将其与商用ZSM-5分子筛物理混合制备了M-ZnZrO_(x)/ZSM-5复合催化剂。在275℃、H_(2)/CO_(2)=3、空速为600 m L/(g·h)的反应条件下,采用质量分数为4%的Fe改性的Fe-ZnZrO_(x)与ZSM-5组成的复合催化剂,芳烃选择性高达80.4%,CO_(2)转化率为5.6%,CO选择性为42.2%。进一步探究了ZnZrO_(x)氧化物上Fe含量对复合催化剂性能的影响,发现Fe含量增加有助于提升反应活性与芳烃选择性;当Fe负载量为8%时,芳烃选择性提升至85.0%。这一研究为在温和条件下通过CO_(2)加氢制备芳烃工业催化剂的开发提供了新思路。
基金The Scientific Research Foundation for the Returned Overseas Chinese Scholars of State Education Ministry(2004-527)the State Key Laboratory of Coal Conversion(06-603)
