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基于金属离子改性的Cu-SSZ-13催化剂在NH_(3)-SCR脱硝中的应用
1
作者 张巍 梁垚城 +8 位作者 伍乔 付业昊 尹艳山 成珊 阮敏 刘涛 周昭仪 张凯凯 李丹聪 《化工进展》 北大核心 2025年第7期3879-3891,共13页
选择性催化还原(NH_(3)-SCR)技术是当前广泛应用的脱硝技术,其关键在于研发高效稳定的催化剂。CuSSZ-13分子筛脱硝催化剂因其优异的N2选择性和良好的催化活性备受研究人员关注。然而,Cu-SSZ-13分子筛催化剂存在的抗硫性和水热稳定性不... 选择性催化还原(NH_(3)-SCR)技术是当前广泛应用的脱硝技术,其关键在于研发高效稳定的催化剂。CuSSZ-13分子筛脱硝催化剂因其优异的N2选择性和良好的催化活性备受研究人员关注。然而,Cu-SSZ-13分子筛催化剂存在的抗硫性和水热稳定性不足等问题严重限制了其工业应用。为了克服硫氧化物和水热老化对Cu-SSZ-13催化剂脱硝活性的影响,可通过向催化剂中引入不同的自由态金属离子来进行改性。本文综述了近年来有关碱(土)金属离子、过渡金属离子和稀土金属离子改性Cu-SSZ-13催化剂在NH_(3)-SCR反应中的应用,并阐述了其抗硫机制和水热稳定性强化方法。展望了未来研究方向:综合利用不同金属离子的特点并结合离子之间的协同作用,制备具有优良抗硫性和水热稳定性的新型Cu-SSZ-13催化剂,明确金属离子在SSZ-13分子筛中的存在形式和相互作用机制,以及通过实验和计算相结合制备高效的金属离子改性Cu-SSZ-13催化剂以满足工业化应用。 展开更多
关键词 选择性催化还原 催化剂 分子筛 金属离子改性 抗硫性 水热稳定性
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Sb改性钒钛SCR脱硝催化剂抗CO中毒性能
2
作者 刘法志 张鹏威 +5 位作者 刘涛 谢玉仙 何建乐 苏胜 徐俊 向军 《化工进展》 北大核心 2025年第2期1129-1137,共9页
目前,在燃煤电厂灵活调峰过程中会出现烟气中CO浓度排放过高问题,这会对脱硝系统中钒钛催化剂氨气选择性催化还原(NH_(3)-SCR)脱硝性能造成影响。本文采用超声浸渍法制备钒钛催化剂及Sb改性钒钛催化剂,研究了CO对钒钛催化剂NH_(3)-SCR... 目前,在燃煤电厂灵活调峰过程中会出现烟气中CO浓度排放过高问题,这会对脱硝系统中钒钛催化剂氨气选择性催化还原(NH_(3)-SCR)脱硝性能造成影响。本文采用超声浸渍法制备钒钛催化剂及Sb改性钒钛催化剂,研究了CO对钒钛催化剂NH_(3)-SCR脱硝性能的影响,同时探究了Sb改性对提高钒钛催化剂抗CO中毒机理,通过N2吸脱附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)及原位红外漫反射(in-situ DRIFT)等方法对催化剂样品进行了表征分析。结果表明:CO的存在会抑制2.5V/Ti催化剂的NH_(3)-SCR脱硝活性,Sb改性可以提高催化剂的NH_(3)-SCR脱硝性能并减弱CO对催化剂脱硝活性的抑制作用。一方面,CO通入后使得2.5V/Ti催化剂表面V^(5+)和O_(α)含量减少,抑制了催化剂表面NH_(3)-SCR反应进行;另一方面,CO会在2.5V/Ti催化剂表面与NH_(3)和NO产生竞争吸附,抑制催化剂表面NH_(3)的吸附以及NH_(2)中间产物的形成,减少表面活性双齿型硝酸盐和桥式硝酸盐的生成并且减缓双齿型硝酸盐和NH_(3)以及NH_(3)(L)和NO+O_(2)的反应,从而抑制了催化剂NH_(3)-SCR脱硝活性。Sb改性显著增加了催化剂表面O_(α)的含量,并通过2V^(4+)+Sb^(5+)■2V^(5+)+Sb^(3+)这一氧化还原循环减弱了CO对V-3Sb/Ti催化剂表面V^(5+)含量的影响。此外,Sb改性还促进了催化剂表面SCR反应活性物种的生成,提高了CO存在时V-3Sb/Ti催化剂表面NH_(3)(L)的反应性,因此V-3Sb/Ti催化剂表现出优异的NH_(3)-SCR性能和更好的抗CO中毒特性。 展开更多
关键词 煤燃烧 烟道气 一氧化碳 选择性催化还原 催化剂 锑改性
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掺Nb改性促进Mn-Cu/BCN催化剂低温SCR脱硝性能的机制研究
3
作者 季科 钟金钦 +1 位作者 刘冰冰 郭健翔 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第4期538-554,共17页
氨法选择性催化还原(NH_(3)-SCR)脱硝技术是目前应用最为广泛的脱除NO_(x)技术,技术核心是开发出具有廉价、高效、抗中毒性能强的催化剂。本研究针对现有商用催化剂处理低温烟气脱硝性能差、反应温窗窄、抗中毒性能差等问题,利用微波辅... 氨法选择性催化还原(NH_(3)-SCR)脱硝技术是目前应用最为广泛的脱除NO_(x)技术,技术核心是开发出具有廉价、高效、抗中毒性能强的催化剂。本研究针对现有商用催化剂处理低温烟气脱硝性能差、反应温窗窄、抗中毒性能差等问题,利用微波辅助浸渍法通过掺Nb改性制备了具有良好低温催化活性的Mn_(7)-Cu_(3)-Nb_(x)/BCN催化剂。NH_(3)-SCR测试结果表明,掺Nb量为0.05%的Mn_(7)-Cu_(3)-Nb_(0.05)/BCN催化剂表现出了最佳的SCR催化活性,该催化剂在150-275℃具有不低于94%的NO转化率,且N_(2)选择性也得到提升。抗水抗硫中毒实验结果表明,掺Nb改性催化剂Mn_(7)-Cu_(3)-Nb_(0.05)/BCN同样具有较好的抗中毒性能,在通入1.0×10^(-4)SO_(2)和5%H_(2)O 14.75 h后,其NO转化率仍能稳定维持在75%以上。结合SEM、XRD、XPS、NH_(3)-TPD、NO-TPD以及原位红外漫反射(in situ DRIFT)等多种表征手段详细探究了掺Nb改性对于Mn_(7)-Cu_(3)/BCN催化剂低温SCR脱硝性能的增强机制。结果表明,掺Nb改性能够有效抑制Mn_(7)-Cu_(3)/BCN催化剂表面上CuO和Cu物种的结晶,进一步促进了活性组分的均匀分散。同时,Nb的掺杂有效提升了Mn^(4+)和O_α物种浓度,促使更多的NO被氧化为NO_(2),促进了“Fast-SCR”反应进程。掺Nb改性能够促进NH_(3)和NO的吸附与活化,促使更多的-NH_(2)、硝酸盐等有益中间体加速形成,进而有效提升了SCR脱硝反应的整体反应速率。本研究为深入理解掺Nb改性的影响机制提供了重要的科学依据,并为低温烟气脱硝技术的发展提供了有益的探索和参考。 展开更多
关键词 低温脱硝 氨法选择性催化还原 Mn-Cu/BCN催化剂 掺Nb改性
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Mo改性MnCe/SiC低温SCR脱硝催化剂抗SO_(2)中毒性能
4
作者 张茂润 孙伟如 +1 位作者 马天麟 辛志玲 《化工进展》 北大核心 2025年第3期1378-1386,共9页
选择性催化还原(selective catalytic reduction,SCR)是目前应用最广泛的工业氮氧化物脱除技术。以TiO_(2)为载体的钒基催化剂是应用最多的商业催化剂,但依然存在很多问题,如低温(<300℃)工况下活性较差、温度窗口较窄(300~400℃)、... 选择性催化还原(selective catalytic reduction,SCR)是目前应用最广泛的工业氮氧化物脱除技术。以TiO_(2)为载体的钒基催化剂是应用最多的商业催化剂,但依然存在很多问题,如低温(<300℃)工况下活性较差、温度窗口较窄(300~400℃)、含钒物质毒性较强等,限制了其在低温烟气行业的应用。因此,开发高性能的低温SCR催化剂是研究的一个重要方向。选取低温性能较好的Mn和Ce作为活性组分,并且掺杂Mo用于提升催化剂的抗SO_(2)性能。通过N_(2)吸脱附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)及傅里叶变换红外光谱(FTIR)等方法对催化剂样品进行了表征分析。结果表明:SO_(2)的存在会抑制Mn_(2.5)Ce_(1)/SiC催化剂的NH_(3)-SCR活性,Mo改性可以减弱SO_(2)对催化剂脱硝活性的抑制作用。SO_(2)会在催化剂表面与NH_(3)发生竞争吸附,从而抑制催化剂的NH_(3)-SCR活性。当Mn∶Ce∶Mo的摩尔比为2.5∶1∶0.07时,获得最佳的脱硝性能和抗SO_(2)中毒性能。通过Mo改性增加了催化剂表面吸附氧的含量,并且减弱了SO_(2)对催化剂表面的毒害作用。 展开更多
关键词 选择催化还原 催化剂 低温 烟道气 煤燃烧 Mo改性
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铜基LDHs衍生物SCR脱硝催化剂的研究进展
5
作者 张巍 张凯凯 +8 位作者 宋权斌 尹艳山 成珊 宣艳妮 阮敏 刘涛 周昭仪 姚志豪 李丹聪 《中国环境科学》 北大核心 2025年第10期5435-5447,共13页
铜基层状双氢氧化物(Cu-LDHs)是一种由正电荷层板和层间负电荷阴离子构成的层状化合物,以其卓越的离子交换性、可调节的层间结构、独特的记忆效应、优异的催化活性和良好的热稳定性,在脱硝领域展现出巨大的应用潜力.因此,本文综述了Cu-L... 铜基层状双氢氧化物(Cu-LDHs)是一种由正电荷层板和层间负电荷阴离子构成的层状化合物,以其卓越的离子交换性、可调节的层间结构、独特的记忆效应、优异的催化活性和良好的热稳定性,在脱硝领域展现出巨大的应用潜力.因此,本文综述了Cu-LDHs衍生物催化剂在脱硝技术中的应用进展,从金属掺杂、载体负载和阴离子调控等多个角度,对Cu-LDHs衍生物SCR催化剂的类型进行了系统分类.探讨了Cu-LDHs衍生物在SCR系统中NH_(3)、CO和C_(3)H_(6)作为还原剂的反应机制.此外,详细阐述了Cu-LDHs衍生物催化剂在抗硫性能、抗水热老化性能和抗碱金属中毒性能方面的强化策略,旨在通过综合手段增强催化剂的稳定性和耐用性.最后,对Cu-LDHs衍生物的未来研究方向进行了前瞻性展望. 展开更多
关键词 层状双氢氧化物(LDHs) 选择性催化还原(scr) 铜基 反应机理 抗硫性
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低SO_(2)氧化率钒钛基选择性催化还原脱硝催化剂研究进展 被引量：2
6
作者 陈校艺 赵博 +3 位作者 李浙飞 柯权力 周瑛 卢晗锋 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期117-122,共6页
选择性催化还原(SCR)脱硝技术是目前烟气氮氧化物控制最主流的技术。商用SCR催化剂主要由V 2O 5-WO_(3)(MoO_(3))/TiO_(2)组成,其中V 2 O 5不仅对烟气中的氮氧化物有催化还原作用,同时也能促进SO_(2)的氧化,导致硫酸铵盐的生成,进而造... 选择性催化还原(SCR)脱硝技术是目前烟气氮氧化物控制最主流的技术。商用SCR催化剂主要由V 2O 5-WO_(3)(MoO_(3))/TiO_(2)组成,其中V 2 O 5不仅对烟气中的氮氧化物有催化还原作用,同时也能促进SO_(2)的氧化,导致硫酸铵盐的生成,进而造成催化剂孔道堵塞,活性位点减少,使催化剂活性降低,脱硝效率下降。基于此,主要探讨了钒钛基SCR催化剂对SO_(2)的氧化机理及其研究进展,总结了国内外降低钒钛基SCR催化剂SO_(2)氧化率的一些主要措施,并对此进行了分析和讨论。 展开更多
关键词 选择性催化还原 脱硝 钒基催化剂 SO 2 氧化率
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Bi基光催化剂用于CO_(2)还原的研究进展 被引量：1
7
作者 李蓉蓉 黄文斌 +3 位作者 贾亦静 刘昊然 魏强 周亚松 《精细化工》 北大核心 2025年第8期1638-1652,共15页
光催化CO_(2)还原是缓解能源危机、减少CO_(2)排放的理想低碳绿色技术,该技术的核心是高活性光催化剂的开发。近年来,Bi基光催化剂因其带隙窄、光激发效率高等优点而受到国内外学者的广泛关注。该文综述了Bi基光催化剂用于CO_(2)还原的... 光催化CO_(2)还原是缓解能源危机、减少CO_(2)排放的理想低碳绿色技术,该技术的核心是高活性光催化剂的开发。近年来,Bi基光催化剂因其带隙窄、光激发效率高等优点而受到国内外学者的广泛关注。该文综述了Bi基光催化剂用于CO_(2)还原的研究进展。简单介绍了光催化剂催化CO_(2)还原的基本原理、用于CO_(2)还原的Bi基光催化剂的种类。着重总结了Bi基光催化剂的改性方法,包括形貌调控、掺杂、引入缺陷、负载助催化剂、晶面调控和构建异质结。对不同改性方法对光催化CO_(2)还原性能进行了深入分析,阐明了光催化机理,并展望了Bi基光催化剂的应用前景。 展开更多
关键词 Bi基催化剂 光催化 表面改性 CO_(2)还原 制备
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In/H-SSZ-13催化剂用于甲烷选择性催化还原NO_(x)反应的研究
8
作者 唐佳媞 王晨晰 +3 位作者 吕刚 宋崇林 李振国 潘锁柱 《燃烧科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期377-384,共8页
采用浸渍法制备了不同比例In改性的In/H-SSZ-13催化剂.通过催化剂活性评价系统研究了In改性比例对In/H-SSZ-13催化剂NO_(x)转化率的影响,并采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)等表征技术对In/H-SSZ-13催化... 采用浸渍法制备了不同比例In改性的In/H-SSZ-13催化剂.通过催化剂活性评价系统研究了In改性比例对In/H-SSZ-13催化剂NO_(x)转化率的影响,并采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)等表征技术对In/H-SSZ-13催化剂的物理化学特性进行了深入分析.研究结果表明,添加In能够明显提高H-SSZ-13的CH_(4)-SCR反应催化活性,其中,15%In/H-SSZ-13催化剂的CH_(4)-SCR反应活性最佳,其最大NO_(x)转化率在550℃可达87.32%.尽管In比例的增加对H-SSZ-13的CHA结构没有明显影响,但催化剂表面的In_(2)O_(3)物种明显增加,并逐渐形成团簇.In在In/H-SSZ-13催化剂中以In O^(+)和In_(2)O_(3)两种赋形状态存在,In O^(+)是CH_(4)-SCR反应的主要活性中心,In_(2)O_(3)对NO_(x)转化没有明显作用,但在高温阶段会促进CH_(4)的氧化反应. 展开更多
关键词 选择性催化还原 甲烷 氮氧化物 H-SSZ-13 In改性 催化活性
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1,4-丁炔二醇选择性加氢催化剂:Pd/ZrO_(2)及其碱金属改性
9
作者 周港 谭平华 +4 位作者 吴潘 何坚 蒋炜 刘长军 梁斌 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期640-648,共9页
以Zr(OH)_(4)焙烧得到的ZrO_(2)为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型Pd/ZrO_(2)和碱金属(M)改性的催化剂(Pd/M/ZrO_(2)),通过XRD、BET、TEM及HRTEM、CO_(2)-TPD、XPS对催化剂进行了表征,并评价了其在1,4-丁炔二醇(BYD)选择性加氢制1,4... 以Zr(OH)_(4)焙烧得到的ZrO_(2)为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型Pd/ZrO_(2)和碱金属(M)改性的催化剂(Pd/M/ZrO_(2)),通过XRD、BET、TEM及HRTEM、CO_(2)-TPD、XPS对催化剂进行了表征,并评价了其在1,4-丁炔二醇(BYD)选择性加氢制1,4-丁烯二醇(BED)反应中的活性、选择性和稳定性,探究了反应气氛及碱金属改性对其活性和稳定性的影响。结果表明,1.0%Pd/ZrO_(2)(1.0%为Pd的质量分数)在50℃,2.40 MPa H_(2)下,能够催化BYD选择性加氢生成BED,有较高的催化活性[0.048 molBYD/(g Pd·s)],在BYD完全转化的条件下,BED的选择性为91.2%。氨的引入能够显著抑制催化剂加氢活性,提高BED的选择性。在BYD接近完全转化时,BED的选择性可达95.6%。向ZrO_(2)载体中引入少量碱金属(Li、Na、K、Rb、Cs),能够提高BED的选择性,其中,Rb的影响最为显著,BED的选择性可达94.1%。 展开更多
关键词 Pd/ZrO_(2)催化剂 改性 1 4-丁炔二醇 选择性加氢 1 4-丁烯二醇
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铈基催化剂用于CO选择性催化还原NO_(x)的研究进展
10
作者 康嘉霓 邓双 +3 位作者 王海强 苏发兵 陈卓苗 熊雨苏 《化学研究与应用》 CAS 北大核心 2024年第5期942-954,共13页
CO选择性催化还原NO_(x)技术(CO-SCR)是利用烟气中CO作为还原剂,将NO_(x)还原为N_(2);与目前普遍应用的氨选择性催化脱硝(NH_(3)-SCR)相比,避免了氨还原剂的使用及逃逸等问题,且同时脱除CO和NO_(x)大气污染物,极具应用潜力。稀土金属铈... CO选择性催化还原NO_(x)技术(CO-SCR)是利用烟气中CO作为还原剂,将NO_(x)还原为N_(2);与目前普遍应用的氨选择性催化脱硝(NH_(3)-SCR)相比,避免了氨还原剂的使用及逃逸等问题,且同时脱除CO和NO_(x)大气污染物,极具应用潜力。稀土金属铈氧化物因其优异的氧传递能力,可作为载体或助催化剂有效提高COSCR催化反应性能。本文系统比较以氧化铈(CeO_(2))作为载体和活性组分的两大类催化剂体系的CO-SCR脱硝性能,探讨烟气成分(O_(2)、SO_(2)和H_(2)O)对铈基催化剂CO-SCR活性的影响,揭示了催化剂的构效关系;并且归纳总结了铈基催化剂上CO-SCR可能的反应机理。可通过载体改性、活性金属掺杂、形貌调控、制备条件优化等手段,开发具有较宽反应温度区间及抗氧抗硫性能的铈基CO-SCR脱硝催化剂。 展开更多
关键词 CO选择性催化还原 烟气脱硝 氮氧化物 一氧化碳 铈基催化剂
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“NO_(2)SCR”对Mn、Ce基脱硝催化剂超低温性能提高及其吸附机理研究
11
作者 王玉鹏 马友康 +1 位作者 赵勇刚 曹鹏 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第1期138-151,共14页
用共沉淀法制备的Mn_(7)Fe_(4)Ce_(9)O_(x)/AlO_(x)和Mn_(3)Fe_(1)Ce_(6)O_(x)/AlO_(x)负载催化剂,在7777 h^(−1)进气条件下发生标准SCR机理反应进行评价,两种催化剂在60℃只有10%左右的催化活性,在相同条件下增加进气中的NO_(2)/NO_(x... 用共沉淀法制备的Mn_(7)Fe_(4)Ce_(9)O_(x)/AlO_(x)和Mn_(3)Fe_(1)Ce_(6)O_(x)/AlO_(x)负载催化剂,在7777 h^(−1)进气条件下发生标准SCR机理反应进行评价,两种催化剂在60℃只有10%左右的催化活性,在相同条件下增加进气中的NO_(2)/NO_(x)浓度比例,以0、14.3%、28.6%、42.8%、57%、71.4%、85.7%、100%的进气NO_(2)/NO_(x)浓度比例再进行评价,结果表明,Mn_(3)Fe_(1)Ce_(6)O_(x)/AlO_(x)催化剂在60℃可以有64%的脱硝效率,相比首次评价提升了58%左右。实验和理论计算表明,Mn_(3)Fe_(1)Ce_(6)O_(x)/AlO_(x)催化剂有更大的比表面积、更强的NO_(2)吸附和活化,从而提高了NO_(2)快速SCR机制反应的效率。同时在原位红外测试中发现,增加NO_(2)/NO_(x)浓度比例时Mn_(3)Fe_(1)Ce_(6)O_(x)/AlO_(x)催化剂吸附方式出现了明显地变化,催化剂由NH3吸附为主的E-R和L-H机理变为以NO_(2)吸附为主的E-R和LH机理,吸附机理的变化是催化剂在超低温性能提高的关键因素。这项工作为探究高效经济地NH3-SCR脱硝提供一种很有前景的策略,同时也为超低温烟气处理提供经验,以及烟气处理新工艺提供指导。 展开更多
关键词 吸附 脱硝催化剂 选择性催化还原 活性
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柴油机尾气紧耦合SCR催化剂的N_(2)O生成机理
12
作者 李凌志 苏庆运 +3 位作者 郎俊宇 窦全礼 刘昌泉 贾德民 《内燃机学报》 北大核心 2025年第6期490-499,共10页
采用催化剂小样试验结合数值模拟的方法对柴油机尾气紧耦合选择性催化还原(cc-SCR)催化剂在NO_(x)还原过程中的N_(2)O生成机理进行了研究.结果表明:cc-SCR催化剂在低温(170~300℃)和高温(>300℃)下均会生成N_(2)O.高温下N_(2)O主要通... 采用催化剂小样试验结合数值模拟的方法对柴油机尾气紧耦合选择性催化还原(cc-SCR)催化剂在NO_(x)还原过程中的N_(2)O生成机理进行了研究.结果表明:cc-SCR催化剂在低温(170~300℃)和高温(>300℃)下均会生成N_(2)O.高温下N_(2)O主要通过NH_(3)氧化的副反应生成,低温下N_(2)O的生成路径不同于国Ⅵ柴油车通常使用的SCR中的硝酸铵(NH_(4)NO_(3))分解路径.由于cc-SCR上游无柴油机氧化催化剂(DOC)氧化NO,且尾气中的水蒸气(汽态)会抑制cc-SCR催化剂表面生成NH_(4)NO_(3),因而模型引入了非硝酸铵路径的低温N_(2)O生成机理,考虑温度对N_(2)O生成的影响并对反应机理进行修正,实现了通过单吸附位动力学模型较为准确地预测空速为40000h-1、反应温度为170~450℃下的N_(2)O体积分数.最后,研究了不同NH_(3)覆盖度对N_(2)O生成的影响.N_(2)O生成速率随催化剂表面NH_(3)覆盖度的增加而提高,且O2通过促进NH_(3)脱氢使高NH_(3)覆盖度下的N_(2)O生成量进一步增加. 展开更多
关键词 柴油机 氮氧化物 选择性催化还原 催化剂小样试验
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CoMn_(2)O_(4)/Ce-TiO_(2)双功能催化剂SCR脱硝协同CO氧化性能研究
13
作者 唐晓龙 温佳俊 +6 位作者 刘媛媛 王成志 罗宁 段二红 周远松 易红宏 高凤雨 《材料导报》 北大核心 2025年第5期115-121,共7页
实现工业烟气的超低排放及多污染物协同控制是当前大气污染治理的重要任务。本工作以负载型Mn基尖晶石催化剂为研究对象,通过Co、Ce金属改性的方式研发了一种低温选择性催化还原(Selective catalytic reduction,SCR)脱硝兼顾CO氧化的CoM... 实现工业烟气的超低排放及多污染物协同控制是当前大气污染治理的重要任务。本工作以负载型Mn基尖晶石催化剂为研究对象,通过Co、Ce金属改性的方式研发了一种低温选择性催化还原(Selective catalytic reduction,SCR)脱硝兼顾CO氧化的CoMn_(2)O_(4)/Ce-TiO_(2)双功能催化剂。研究了不同烟气组分对同时脱硝脱CO效率的影响:SO_(2)对脱硝效率、脱CO效率均表现出抑制作用,而H_(2)O降低了NO_(x)转化率却可以提高CO转化率;CO与NH_(3)在较低浓度下起到双还原剂的作用,共同提升NO_(x)转化率,而在较高浓度时,二者由于竞争吸附导致CO转化率下降。分析认为,Mn是主要的SCR反应活性位点,Co是主要的脱CO活性位点,而Ce物种对SCR反应和脱CO反应都具有一定的作用。在同时脱硝脱CO反应中,NO_(x)主要通过NH_(3)-SCR反应脱除,CO主要通过氧化反应脱除。 展开更多
关键词 氨选择性催化还原(NH_(3)-scr) 一氧化碳氧化 CoMn_(2)O_(4)/Ce-TiO_(2)催化剂 二氧化硫 水 反应机理
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一种改性选择性催化还原催化剂及其对零价汞的催化氧化性能 被引量：16
14
作者 程广文 张强 白博峰 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2015年第3期623-630,共8页
利用溶液浸渍法制备了一种氯化铜改性的选择性催化还原（SCR）催化剂（Cu Cl2/SCR）。用X射线衍射（XRD）和X射线荧光光谱分析（XRF）等对Cu Cl2/SCR催化剂的结构进行了表征,在自制的催化剂活性实验台上,用模拟烟气对催化剂Hg0的催化氧... 利用溶液浸渍法制备了一种氯化铜改性的选择性催化还原（SCR）催化剂（Cu Cl2/SCR）。用X射线衍射（XRD）和X射线荧光光谱分析（XRF）等对Cu Cl2/SCR催化剂的结构进行了表征,在自制的催化剂活性实验台上,用模拟烟气对催化剂Hg0的催化氧化性能进行了研究。结果表明：催化剂中的Cu Cl2在高温（HCl＋O2）气氛中能＂可逆＂释放活性氯;Cu Cl2的引入显著提高了催化剂在低氯烟气（HCl浓度在0~81.5 mg/m3）中对Hg0的催化氧化效率;Hg0的氧化率随烟气中HCl浓度和催化剂中Cu Cl2负载量的增加而增加;烟气中的NH3和SO2能阻止Hg0在催化剂表面的吸附,导致Cu Cl2/SCR催化剂在SCR条件下对Hg0的催化氧化效率较纯氧化条件有所降低,但Cu Cl2/SCR仍保持了较高的Hg0催化氧化效率（可高达98%）;Cu Cl2/SCR催化氧化Hg0的机制为Mars-Maessen机制。Cu Cl2/SCR兼具较高的脱硝性能和Hg0氧化性,可用于低氯燃煤烟气同时脱硝脱汞。 展开更多
关键词 改性选择性催化还原(scr)催化剂 氯化铜 制备 零价汞氧化 机制
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活性炭改性整体催化剂上低温选择性还原NO_x 被引量：30
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作者 唐晓龙 郝吉明 +2 位作者 易红宏 宁平 李俊华 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第6期845-850,共6页
采用浸渍法制备活性炭改性整体催化剂（MnOx/AC／C），以NH3为还原剂，考察了反应温度、O2和NO体积分数等不同条件下低温选择性催化还原NOx性能，并采用XRD、TPD和BET等测试手段对催化剂进行表征．结果表明，MnOx在载体表面呈高度分散... 采用浸渍法制备活性炭改性整体催化剂（MnOx/AC／C），以NH3为还原剂，考察了反应温度、O2和NO体积分数等不同条件下低温选择性催化还原NOx性能，并采用XRD、TPD和BET等测试手段对催化剂进行表征．结果表明，MnOx在载体表面呈高度分散，堇青石负载了活性炭层和MnOx后，整体催化剂的比表面积增至88．7m。／g；NO吸附量显著提高，150℃NO转化率〉50％,NO转化率在220℃时达最大值97％，200-280℃均高于80％；在低温时提高反应气氛中的O2和NO体积分数均可明显提高NO转化率；在确保活性组分分散度的前提下提高MnOx负载量将利于进一步提高催化剂的低温催化活性；反应140h后整体催化剂炭层氧化损失率仅为1.25％，具有较好的稳定性． 展开更多
关键词 整体催化剂 氮氧化物 氨 选择性催化还原(scr) 低温
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低温改性V基氧化物脱硝催化剂制备及其工业化测试研究
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作者 韩群亮 谷小虎 李梦婕 《应用化工》 北大核心 2025年第9期2501-2506,共6页
低温脱硝技术适用于低温烟气中氮氧化物(NO_(x))的脱除,其中钒基催化剂具有较大的优势。以商用二氧化钛(TiO_(2))为载体,五氧化二钒(V_(2)O_(5))为主要活性组分,借助不同过渡金属(Ce、Mn、Fe、Cu)作为助剂制备系列脱硝催化剂,考察了助... 低温脱硝技术适用于低温烟气中氮氧化物(NO_(x))的脱除,其中钒基催化剂具有较大的优势。以商用二氧化钛(TiO_(2))为载体,五氧化二钒(V_(2)O_(5))为主要活性组分,借助不同过渡金属(Ce、Mn、Fe、Cu)作为助剂制备系列脱硝催化剂,考察了助剂种类、含量以及制备工艺、评价工艺变化等对催化剂氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)性能的影响。同时,针对筛选的最优催化剂进行了工业侧线,对催化剂的工业应用性能做了进一步的评价。研究结果表明,经一步共浸渍法制备的稀土金属Ce改性的钒基催化剂具有较好的低温脱硝性能,在230℃时脱硝效率超过95%。在低温范围(150~250℃)、高浓度水蒸气存在的工业条件下仍具有较高的脱硝活性。 展开更多
关键词 低温 钒基 过渡金属 氨选择性催化还原 催化剂改性
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SiO_(2)改性Ce-V-W/Ti催化剂载体的抗碱(土)金属中毒性能
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作者 庄柯 陈宏 +4 位作者 许芸 仲兆平 周峻伍 周凯 董月红 《化工进展》 北大核心 2025年第1期266-276,共11页
为了提升Ce-V-W/Ti催化剂耐碱(土)金属中毒性能,本文使用溶胶-凝胶法制备了TiO_(2)载体并进行了SiO_(2)掺杂改性,通过浸渍法制备了Ce-V-W/Ti-Si催化剂。采用浸渍法模拟了CaCO_(3)、K_(2)O等碱物种中毒,探究了SiO_(2)改性载体对催化剂的... 为了提升Ce-V-W/Ti催化剂耐碱(土)金属中毒性能,本文使用溶胶-凝胶法制备了TiO_(2)载体并进行了SiO_(2)掺杂改性,通过浸渍法制备了Ce-V-W/Ti-Si催化剂。采用浸渍法模拟了CaCO_(3)、K_(2)O等碱物种中毒,探究了SiO_(2)改性载体对催化剂的脱硝活性和抵御碱(土)金属中毒性能的影响,并使用X射线光电子能谱、N_(2)吸附-脱附、H2-程序升温还原、NH_(3)-程序升温脱附等表征手段对催化剂进行了表征分析。实验结果表明,对Ce-V-W/Ti催化剂载体进行SiO_(2)改性会降低其中低温段的脱硝活性,但能明显提升催化剂对碱物种的耐受性,总体上,Ce1V1W7/Ti-Si4对碱物种的耐受性最好,各类碱物种对其脱硝活性的毒害程度为K_(2)O>Na_(2)O>CaCO_(3)>CaO>CaSO_(4)。表征结果显示,SiO_(2)改性削弱了催化剂表面Ce氧化物活性,但显著增加了催化剂的比表面积和酸性位点数量,并在催化剂碱中毒时保护了活性金属氧化物的还原性。 展开更多
关键词 选择催化还原 催化剂载体 活性 SiO_(2)改性 碱中毒
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铁改性的Mo/ZSM-5催化剂上NO的选择性催化还原反应 被引量：11
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作者 李哲 陈兵 +1 位作者 黄伟 谢克昌 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2006年第10期1907-1911,共5页
采用浸渍法制备了Mo/ZSM-5,Fe/ZSM-5和不同Fe和Mo摩尔比的Fe-Mo/ZSM-5样品,并以氨为还原剂对其NO选择性催化还原活性以及反应条件对催化性能的影响进行了研究.结果表明,Fe-Mo/ZSM-5样品的NOx转化率明显比单独的Mo/ZSM-5和Fe/ZSM-5的高.... 采用浸渍法制备了Mo/ZSM-5,Fe/ZSM-5和不同Fe和Mo摩尔比的Fe-Mo/ZSM-5样品,并以氨为还原剂对其NO选择性催化还原活性以及反应条件对催化性能的影响进行了研究.结果表明,Fe-Mo/ZSM-5样品的NOx转化率明显比单独的Mo/ZSM-5和Fe/ZSM-5的高.当n(Fe)∶n(Mo)为1.5时,Fe-Mo/ZSM-5样品具有最佳催化性能,其NOx转化率在430℃时达到了96%,并且能在高空速和不同O2气浓度的条件下保持高的催化活性.同时采用XRD和XPS技术分别对催化剂的体相结构和表面性质进行了研究,结果表明,当n(Fe)∶n(Mo)=1.5时,Fe和Mo元素之间以及与载体HZSM-5之间存在较强的相互作用,并且其表面的Mo3d的含量最高.这可能与其高的催化活性有关.另外还发现,在反应过程中Fe-Mo/ZSM-5催化剂表面的氮氧物种主要是吸附态NO,因此可以推测NO的催化还原反应机理是,在催化剂表面上,吸附态NO与吸附NH3物种直接反应生成氮气,而非经过氧化为NO2的途径. 展开更多
关键词 Fe-Mo/ZSM-5催化剂 Fe与Mo摩尔比 一氧化氮 选择性催化还原 表面Mo3d含量
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选择性催化氧化—催化还原耦合技术净化有机胺废气
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作者 汪鹏 王学海 +1 位作者 刘思佳 李宝忠 《化工环保》 北大核心 2025年第1期62-68,共7页
采用自制的整体式蜂窝状Cu-Mn-Ce催化剂与FN-2型V-W/Ti脱硝催化剂级配组合,考察选择性催化氧化—催化还原耦合工艺对有机胺(乙醇胺和乙二胺等体积混合)废气的净化效果。实验结果表明:当体积空速10000 h^(-1)、有机胺质量浓度2000 mg/m^... 采用自制的整体式蜂窝状Cu-Mn-Ce催化剂与FN-2型V-W/Ti脱硝催化剂级配组合,考察选择性催化氧化—催化还原耦合工艺对有机胺(乙醇胺和乙二胺等体积混合)废气的净化效果。实验结果表明:当体积空速10000 h^(-1)、有机胺质量浓度2000 mg/m^(3)、反应温度260℃时,在Cu-Mn-Ce催化剂的作用下,有机胺的非甲烷总烃转化率为96.4%,副产物中NH_(3)和NOx的选择性分别为13.67%和14.52%,二者的摩尔比接近于1;在催化氧化段体积空速6250 h^(-1)、催化还原段体积空速1000 h^(-1)、有机胺质量浓度1000 mg/m^(3)、反应温度260~280℃的条件下,经耦合工艺处理后,有机胺的非甲烷总烃转化率接近100%,反应器出口NH_(3)和N_(2)O未检出,NOx的选择性低于0.5%。 展开更多
关键词 有机胺废气 选择性催化氧化-催化还原 耦合反应 Cu-Mn-Ce催化剂
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Sn改性VWTi催化剂高效提高耐碱金属性能—实验与模拟探究
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作者 周峻伍 仲兆平 +1 位作者 费亦凡 陈宏 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第1期152-162,共11页
碱金属会使得脱硝催化剂中毒,降低催化剂的脱硝活性。为了提升VWTi催化剂在碱金属环境中的稳定性和活性,本研究通过掺入Sn元素提升VWTi催化剂抵御碱金属中毒性能。通过等体积浸渍法,合成了不同Sn含量(质量分数为1%、2%、3%)的VWTi催化剂... 碱金属会使得脱硝催化剂中毒,降低催化剂的脱硝活性。为了提升VWTi催化剂在碱金属环境中的稳定性和活性,本研究通过掺入Sn元素提升VWTi催化剂抵御碱金属中毒性能。通过等体积浸渍法,合成了不同Sn含量(质量分数为1%、2%、3%)的VWTi催化剂,并评估了其对多种碱金属(KCl、K_(2)O、NaCl、Na_(2)O)的耐受性。利用X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附(BET)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段对催化剂进行了测试。研究发现,Sn的加入有效增强了催化剂表面的酸性位点,从而提高其抗碱金属中毒能力。通过氨气程序升温脱附(NH3-TPD)分析发现,Sn掺杂增加了催化剂的酸性位点数量和总酸量。氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)和XPS结果显示,SNO_(2)的掺入提升了催化剂的氧化还原性能,增加了表面化学吸附氧物种,提升了其对氨的选择性催化效率。将构建的催化剂及碱金属量子化学模型,根据前线轨道理论计算各种碱金属毒物与催化剂的反应活性,以揭示碱金属毒物与催化剂的化学反应机理。结果表明,碱金属与催化剂的反应活性排序为NaCl>KCl>Na_(2)O>K_(2)O,表明,NaCl最容易与催化剂结合发生化学中毒。实验结果表明,各种碱金属物种致使催化剂中毒程度大小为KCl>K_(2)O>NaCl>Na_(2)O,表明,KCl导致催化剂因中毒性能下降最为显著,且在高碱金属浓度条件下,Sn掺杂比例为2%的SnVWTi催化剂展现出优异的催化活性和稳定性,在300℃下抵御KCl中毒性能相较于VWTi催化剂提升33.48%。本研究制备的Sn掺杂VWTi催化剂抵御碱金属中毒能力有明显提升,在含有高浓度碱金属烟气处理时具有明显优势。 展开更多
关键词 选择性催化还原 VWTi催化剂 Sn掺杂 碱金属中毒 量子化学计算
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