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Cu-BTC基改性生物焦复合吸附剂的脱汞性能及机理
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作者 贺玲 冯有祥 +6 位作者 余靖翔 程鹏 聂浩田 武亚文 闫祺祯 张震 贾里 《煤炭学报》 北大核心 2025年第3期1747-1759,共13页
为了获得经济高效的烟气脱汞剂,基于掺杂Fe/Cu多元金属的改性生物焦与作为金属有机骨架材料(Metal-organic Frameworks,MOFs)的Cu-BTC两者均含有不饱和金属中心与含氧官能团的基础特性进行结构设计,利用原位生长法制备MOFs基改性生物焦... 为了获得经济高效的烟气脱汞剂,基于掺杂Fe/Cu多元金属的改性生物焦与作为金属有机骨架材料(Metal-organic Frameworks,MOFs)的Cu-BTC两者均含有不饱和金属中心与含氧官能团的基础特性进行结构设计,利用原位生长法制备MOFs基改性生物焦复合吸附剂。在获得样品Hg0脱除特性的基础上,针对Cu-BTC与改性生物焦以及所含各类型活性中心之间的耦合机理及协同机制进行了研究。同时在综合研究微观特性的基础上构建了复合吸附剂的分子结构单体模型,基于密度泛函理论,并利用分波态密度函数,对Hg^(0)在复合吸附剂表面的吸附过程进行理论计算,进一步揭示深层次的脱汞机理以及关键作用机制。结果表明:Cu-BTC材料的脱汞性能优于改性生物焦,而基于2种材料进行复合所获得的Cu-BTC基改性生物焦样品脱汞性能获得了显著提升,最优负载比例为50%,对应汞脱除性能高达239.18μg/g;复合吸附剂的分子模型主要以芳香结构为主,并含有2个吡啶氮并苯,1个蒽并苯以及1个呋喃,分子式为C_(75)H_(34)O_(28)N_(3)Fe_(2)Cu_(13),分子量M_(r)=2361.5;多元金属团簇、氧空位和碳骨架的协同作用利于活性中心的暴露,同时改性生物焦作为底物载体,可在负载于交联的MOFs骨架中提供更多的金属中心和碳骨架,进而在提升反应体系电子受体容量和传质能力的基础上,防止金属氧化物粒子在热处理过程中自聚集形成高度分散的金属中心,从而协同促进对Hg^(0)的脱除。 展开更多
关键词 Cu-BTC 改性生物焦 复合材料 分子结构 汞脱除机理 密度泛函
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有机胺改性生物质焦改善SO_2的吸附性能 被引量:6
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作者 冯烨 张世红 +3 位作者 吴晶 陈应泉 邵敬爱 陈汉平 《农业工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第12期195-200,共6页
为改善生物质焦的吸附性能,以玉米芯为原料,在N2和CO2气氛下以"一步法"制备活性焦,再经有机胺甲醇溶液浸渍,获得改性生物质焦。在120℃下研究改性焦的SO2吸附特性,获得吸附穿透曲线和吸附量,并对脱硫前后固体焦颗粒的理化结... 为改善生物质焦的吸附性能,以玉米芯为原料,在N2和CO2气氛下以"一步法"制备活性焦,再经有机胺甲醇溶液浸渍,获得改性生物质焦。在120℃下研究改性焦的SO2吸附特性,获得吸附穿透曲线和吸附量,并对脱硫前后固体焦颗粒的理化结构及元素组成进行分析,探讨浸渍剂浓度对改性生物质焦理化特性及其SO2吸附性能的影响。结果表明,随着有机胺浓度的增加,焦炭表面氮含量和表面官能团数量明显增加,但孔隙结构恶化,而SO2吸附出现先降后增的趋势,CC850-10%的饱和吸附量达156.22 mg/g,相较于前驱体的57.78 mg/g,吸附性能显著提升。有机胺浸渍改性通过增强化学吸附作用,可有效改善生物质焦的吸附性能。研究结果对于生物质焦应用于烟气净化技术具有参考价值。 展开更多
关键词 生物 吸附 脱硫 玉米芯 一步法 浸渍 改性生物
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UiO-66-Br@MBC复合吸附剂的制备及Hg^(0)脱除机理研究
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作者 程鹏 贾里 +6 位作者 郑玉斓 闫祺祯 聂浩田 贺玲 王晨星 武亚文 张震 《中国电机工程学报》 北大核心 2025年第12期4768-4779,I0020,共13页
针对金属有机骨架(metal-organic frameworks,MOFs)材料存在难以实现对Hg^(0)高效脱除的问题,基于掺杂Fe/Ce多元金属的改性生物焦与MOFs材料UiO-66两者均含有不饱和金属中心与含氧官能团的基础特性,通过原位生长法进行结构设计,制备UiO-... 针对金属有机骨架(metal-organic frameworks,MOFs)材料存在难以实现对Hg^(0)高效脱除的问题,基于掺杂Fe/Ce多元金属的改性生物焦与MOFs材料UiO-66两者均含有不饱和金属中心与含氧官能团的基础特性,通过原位生长法进行结构设计,制备UiO-66-Br与Fe/Ce改性生物焦的复合吸附剂。在获得吸附温度与复合比例对Hg^(0)脱除特性影响的基础上,建立理化性质与脱汞性能之间构效关系,对活性吸附位和氧化位进行识别,并采用程序升温脱附技术及吸附动力学模型,揭示Hg^(0)脱除机理。结果表明:复合材料对Hg^(0)脱除是吸附及氧化共同作用的结果,样品中微孔和较小孔径介孔提供物理吸附位;改性生物焦发挥载体作用,促进中心金属锆离子充分暴露,并形成更多活性位点以及促进电子转移过程;Br元素的掺杂改性可以增强样品整体的氧化还原能力,所引入的Fe、Ce多元金属离子对Hg^(0)的氧化过程可以发挥协同促进的作用。所制备的UiO-66-Br@MBC(1:1)复合吸附剂在吸附温度为50~25℃条件下具备优异的汞脱除性能,在兼具热稳定性的同时实现吸附位点和氧化位点的定向构筑。 展开更多
关键词 UiO-66-Br 改性生物焦 复合材料 汞脱除
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