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金属载体强相互作用对二苯并呋喃加氢脱氧反应影响
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作者 王栋 杜朕屹 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期109-119,共11页
煤焦油作为煤炭热解的主要产品之一,产量大、用途广,合理有效地利用中低温煤焦油可促进煤炭资源的清洁高效转化。通过催化加氢脱氧实现对中低温煤焦油中氧原子脱除,可提高油品的氢碳比和稳定性,获得高品质燃料。二苯并呋喃含量高,反应... 煤焦油作为煤炭热解的主要产品之一,产量大、用途广,合理有效地利用中低温煤焦油可促进煤炭资源的清洁高效转化。通过催化加氢脱氧实现对中低温煤焦油中氧原子脱除,可提高油品的氢碳比和稳定性,获得高品质燃料。二苯并呋喃含量高,反应活性低,选择其作为模型化合物,用于加氢脱氧反应研究。金属载体强作用(SMSI)的调控被广泛用于多相催化领域,但其对加氢脱氧反应影响尚不清楚。为探究SMSI对加氢脱氧反应的作用机理,用镍钛锆水滑石作为催化剂前驱体,通过改变Zr的比例,制备不同金属载体强相互作用的Ni基催化剂(Ni/mZrO_(2)@TiO_(2-x),m=0~0.5),用于模型化合物二苯并呋喃的加氢脱氧反应。通过HRTEM、H_(2)-TPD和CO-pulse等表征发现催化剂在还原中部分载体被还原为TiO_(2-x)并在Ni颗粒表面形成包覆层,产生氧空位。随着Zr比例增大,SMSI强度降低,导致包覆层和氧空位含量减少。280℃、6 MPa下对不同SMSI强度的催化剂进行活性评价,发现随着SMSI强度降低(Zr比例增大),脱氧产物收率由60.7%增至94.8%后降至66.9%,在Ni/0.4ZrO_(2)@TiO_(2-x)催化剂上呈现最佳脱氧性能;且该催化剂经5次循环活性未出现明显下降,稳定性好。研究结果表明,催化剂加氢脱氧性能由SMSI产生的包覆层和氧空位共同决定,Ni的包覆程度与加氢性能呈负相关,而氧空位含量与脱氧性能呈正相关。 展开更多
关键词 二苯并呋喃 加氢脱氧反应 金属载体相互作用 镍包覆 氧空位
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超细铂纳米颗粒/MOF载体电子相互作用增强的全pH析氢反应性能
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作者 于文丽 王子璇 +3 位作者 董斌 吴则星 柴永明 王磊 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第12期69-78,共10页
金属与载体的相互作用会引起金属与载体之间的电荷转移,从而优化催化剂的催化性能,是设计高效、高稳定性电催化剂的关键.本文利用抗坏血酸辅助的方法,将超细Pt纳米颗粒锚定在金属有机框架材料(MOF)表面合成了催化剂Pt-Vc-MOF.由于Pt-Vc-... 金属与载体的相互作用会引起金属与载体之间的电荷转移,从而优化催化剂的催化性能,是设计高效、高稳定性电催化剂的关键.本文利用抗坏血酸辅助的方法,将超细Pt纳米颗粒锚定在金属有机框架材料(MOF)表面合成了催化剂Pt-Vc-MOF.由于Pt-Vc-MOF具有较强的界面相互作用,MOF载体可以将电子转移至Pt,从而形成丰富且有效的催化活性位点,有助于增加催化析氢反应活性.所合成的催化剂在酸性、碱性和中性电解液中分别表现出17,45和32 mV(10 mA/cm^(2))的低过电位,更小的Tafel斜率和12 h的连续操作稳定性,优于商用Pt/C催化剂. 展开更多
关键词 全pH 金属载体相互作用 电子效应 超细铂纳米颗粒 析氢反应
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金属-载体强相互作用的粒径效应 被引量:2
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作者 马丁 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第3期3-4,共2页
1978年,Tauster等发现TiO_(2)负载的VIII族金属高温还原后对H_(2)和CO等小分子的化学吸附能力显著降低。他们将这一特殊现象称为金属-载体强相互作用(strong metal-support interaction,SMSI)^(1)。随后几十年间,多种Pt族金属(Pt、Pd、R... 1978年,Tauster等发现TiO_(2)负载的VIII族金属高温还原后对H_(2)和CO等小分子的化学吸附能力显著降低。他们将这一特殊现象称为金属-载体强相互作用(strong metal-support interaction,SMSI)^(1)。随后几十年间,多种Pt族金属(Pt、Pd、Rh、Ni、Ir)与可还原性载体之间的强相互作用在实验方面和表面科学领域被逐渐发现。一般来讲,经典SMSI发生包含四个特征,即在高温还原后,1)金属对小分子吸附能力显著减弱或消失;2)金属颗粒被载体包覆(物质传输);3)载体向金属转移电子(电子转移);4)氧化处理后,上述三个现象均可复原(可逆性)。SMSI对催化剂的活性、选择性和稳定性均有重要影响,因此受到多相催化领域研究人员的长期关注。 展开更多
关键词 物质传输 金属颗粒 相互作用 分子吸附 多相催化 电子转移 高温还原 可逆性
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单原子催化剂中金属-载体强相互作用综述
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作者 张雅静 卞兆勇 《中国材料进展》 CAS CSCD 北大核心 2023年第4期328-334,共7页
单原子催化由于其独特的特性近年来在多相催化领域引发很大的关注。均匀分散的单原子可以作为催化活性中心,为实现催化反应的高选择性、高活性和研究其催化反应机理提供很大的可能。随着催化剂尺寸的逐步减小,催化剂的表面原子结构、电... 单原子催化由于其独特的特性近年来在多相催化领域引发很大的关注。均匀分散的单原子可以作为催化活性中心,为实现催化反应的高选择性、高活性和研究其催化反应机理提供很大的可能。随着催化剂尺寸的逐步减小,催化剂的表面原子结构、电子结构和缺陷将发生明显变化,常常会产生金属-载体强相互作用。结合近年来单原子催化领域的研究工作,综述了单原子催化剂中金属-载体强相互作用的研究进展。介绍了单原子催化剂中金属-载体强相互作用的具体类型和表现形式,包括金属-金属相互作用、空隙或缺陷锚定、金属阳离子配位和有机配体络合。最后,基于对单原子催化剂中金属-载体强相互作用的理解和认识,对该研究领域的发展趋势和关键问题进行了展望。 展开更多
关键词 单原子催化 金属-载体相互作用 多相催化 缺陷 配位
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活化温度对NiW/Al_2O_3催化剂中金属-载体相互作用的影响 被引量:10
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作者 聂红 龙湘云 +1 位作者 刘清河 李大东 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2010年第7期1-5,共5页
考察了活化温度对NiW/Al_2O_3催化剂4,6-二甲基二苯并噻吩加氢脱硫活性和金属-载体相互作用的影响。研究结果表明,350~400℃是催化剂获得高脱硫活性的适宜活化温度,在该温度下对催化剂进行活化有利于金属.载体之间保持适度的相互作用,... 考察了活化温度对NiW/Al_2O_3催化剂4,6-二甲基二苯并噻吩加氢脱硫活性和金属-载体相互作用的影响。研究结果表明,350~400℃是催化剂获得高脱硫活性的适宜活化温度,在该温度下对催化剂进行活化有利于金属.载体之间保持适度的相互作用,并促进W金属的硫化。高温活化(>450℃)会导致Ni与氧化铝载体的相互作用增强,生成尖晶石物相,破坏Ni-W-O混合相物种,使金属W不易硫化,导致催化剂活性下降。 展开更多
关键词 活化温度 NiW/Al2O3 金属-载体 相互作用 活性
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金属与载体相互作用对Pd催化剂上H2和CO吸附性能的影响 被引量:2
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作者 朱华青 秦张峰 王建国 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期761-763,共3页
对CeO2、TiO2和CeO2-TiO2负载Pd催化剂进行了H2、CO吸附性质表征.Pd/TiO2和Pd/CeO2低温还原后表现出常规H2、CO吸附性质,而在高温还原后吸附被抑制,表明存在金属-载体强相互作用(SMSI).Pd/TiO2吸附抑制现象在高温氧化后可以恢复,而Pd/C... 对CeO2、TiO2和CeO2-TiO2负载Pd催化剂进行了H2、CO吸附性质表征.Pd/TiO2和Pd/CeO2低温还原后表现出常规H2、CO吸附性质,而在高温还原后吸附被抑制,表明存在金属-载体强相互作用(SMSI).Pd/TiO2吸附抑制现象在高温氧化后可以恢复,而Pd/CeO2的SMSI效应在室温氧化后就可消除.Pd/CeO2-TiO2高温还原没有引发SMSI效应.吸附性质的不同反映了Pd与3种载体之间相互作用本质的不同.氢氧滴定法排除了溢流到CeO2上氢的干扰,为CeO2载体负载催化剂金属分散度的测定提供了可靠的实验方法. 展开更多
关键词 PD催化剂 CEO2 TIO2 金属-载体相互作用 化学吸附
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中科院大连化物所在金属-载体强相互作用研究中取得新进展
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作者 科学网 《分析测试学报》 CAS CSCD 北大核心 2018年第12期1474-1474,共1页
大连化物所傅强研究员和包信和院士研究团队成功地将金属-载体强相互作用(SMSI)拓展并应用到金属碳化物催化体系,证明了该作用对于设计高效碳化物基催化材料的重要作用。相关研究结果发表在《美国化学会志》(J.Am.Chem.Soc.)上。
关键词 金属-载体相互作用 中科院大连化物所 金属碳化物 美国化学会 催化体系 催化材料 研究员
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热重-差示扫描量热法研究金属铝盐与载体的相互作用 被引量:1
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作者 李惠云 柴军领 《分析科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2010年第2期207-210,共4页
通过浸渍法将相同负载量的不同类型的金属铝盐负载在介孔分子筛HMS内外表面,用热重-差示扫描量热(TG-DSC)法研究了金属铝盐热性质的变化。将负载型金属铝盐干燥、焙烧,得到负载型催化剂Al2O3/HMS样品,用X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附等... 通过浸渍法将相同负载量的不同类型的金属铝盐负载在介孔分子筛HMS内外表面,用热重-差示扫描量热(TG-DSC)法研究了金属铝盐热性质的变化。将负载型金属铝盐干燥、焙烧,得到负载型催化剂Al2O3/HMS样品,用X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附等手段对样品进行了介孔结构表征,并初步考察了催化剂上烷基化反应的活性。实验结果表明:负载金属盐的起始分解温度均高于金属盐,证明了金属盐与载体之间有相互作用。Al2O3/HMS催化剂在对苯二酚烷基化反应中表现出不同的催化活性。这种催化活性的高低与催化剂比表面积、孔容的大小没有相应的顺变关系,与负载金属盐与载体的相互作用有关,相互作用越弱,催化剂在烷基化反应中表现出的催化活性越高。 展开更多
关键词 热重-差示扫描量热法 金属 载体 相互作用 烷基化反应
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基于单原子催化剂研究金属-载体相互作用 被引量:1
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作者 申文杰 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第7期1267-1268,共2页
金属-载体相互作用是负载型金属催化剂的基本结构特征,也是影响催化性能的关键因素。长期以来,对金属-载体相互作用机制的研究大都集中在氧化还原性氧化物负载的贵金属纳米粒子催化剂体系:但是由于金属粒子尺寸分布的不均匀性和氧化... 金属-载体相互作用是负载型金属催化剂的基本结构特征,也是影响催化性能的关键因素。长期以来,对金属-载体相互作用机制的研究大都集中在氧化还原性氧化物负载的贵金属纳米粒子催化剂体系:但是由于金属粒子尺寸分布的不均匀性和氧化物载体表面的各向异性,很难从原子尺度上形成对催化活性位点和反应机理明确认知, 展开更多
关键词 金属-载体相互作用 负载型金属催化剂 单原子 粒子尺寸分布 金属纳米粒子 相互作用机制 催化剂体系 氧化还原性
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甲烷干重整及金属-载体相互作用 被引量:8
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作者 史健 祝星 +2 位作者 李孔斋 魏永刚 王华 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期1407-1418,共12页
CO 2和CH 4均是温室气体的重要成员并且数量可观,其资源化利用对于应对气候变化和能源危机具有重要意义。甲烷干重整是经典转化方式之一,将CO 2“供氧”还原反应和CH 4“需氧”氧化反应结合起来并相互转化,其产物合成气(H 2和CO)可用于... CO 2和CH 4均是温室气体的重要成员并且数量可观,其资源化利用对于应对气候变化和能源危机具有重要意义。甲烷干重整是经典转化方式之一,将CO 2“供氧”还原反应和CH 4“需氧”氧化反应结合起来并相互转化,其产物合成气(H 2和CO)可用于费-托合成碳氢化合物液态燃料。近年来,干重整已经成为能源环境领域热点之一,在重整新工艺和催化剂设计策略方面取得了重要进展,推动了高活性和高稳定性催化剂和新工艺研发。详细综述了甲烷干重整工艺和催化剂的研究成果,重点介绍了干重整工艺新发展和催化剂功能设计,结合Ni-载体相互作用、双金属协同效应、界面效应、单原子催化等新策略对干重整工艺中的基础科学问题进行了探讨,并对干重整技术现有难点和未来发展方向进行了展望。 展开更多
关键词 甲烷干重整(DRM) 化学链 催化剂 金属-载体相互作用 界面效应
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Mo/γ-Al_2O_3催化剂中金属-载体相互作用位点的研究 被引量:4
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作者 户安鹏 李明丰 +3 位作者 韩伟 张乐 龙湘云 聂红 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2018年第11期60-65,共6页
载体表面性质直接影响金属-载体相互作用的强弱,进而对加氢催化剂的结构和性能产生重要影响。为深入认识载体表面性质对金属-载体相互作用的影响机制,以γ-Al_2O_3为研究对象,首先通过对其进行不同温度(20~180℃)的水热处理,调变了其... 载体表面性质直接影响金属-载体相互作用的强弱,进而对加氢催化剂的结构和性能产生重要影响。为深入认识载体表面性质对金属-载体相互作用的影响机制,以γ-Al_2O_3为研究对象,首先通过对其进行不同温度(20~180℃)的水热处理,调变了其表面各种位点(碱性、中性、酸性羟基及Al-CUS)的相对浓度,然后借助IR-OH和Py-IR表征手段对这些位点相对浓度的变化进行了分析,并采用Mo平衡吸附法对金属-载体相互作用强弱进行了量化分析。分析结果表明,随水热处理温度的升高,载体表面碱性羟基和酸性羟基的浓度均先增加后减少,且均在100℃水热处理时浓度最大,但后者的浓度在水热处理温度大于100℃后变化较小;中性羟基的浓度随水热处理温度升高总体上呈减少的趋势;Al-CUS浓度则随水热处理温度的升高逐渐降低。Mo平衡吸附量分析结果表明,随水热处理温度的升高,金属-载体相互作用先增强后减弱。通过将载体表面各位点的相对浓度与金属-载体相互作用进行关联,结果发现,碱性羟基是Mo金属-载体相互作用的关键位点。 展开更多
关键词 Moγ-Al2O3 水热处理温度 金属-载体相互作用 平衡吸附量 作用位点
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用于糠醇加氢的稳定型Rh/羟基磷灰石催化剂:氧化型金属-载体强相互作用在还原条件下的应用
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作者 唐海莲 陈思远 +3 位作者 刘巧云 白国义 乔波涛 刘菲 《物理化学学报》 2025年第4期100-107,共8页
金属-载体强相互作用(SMSI)是多相催化中的一个重要概念,其发生可以显著提高催化剂稳定性并可能调变催化剂性能。然而,由于SMSI效应一般是可逆的,在与其构建的氧化还原条件相反的情况下会发生消退,因此其应用一般需要反应条件与构建条... 金属-载体强相互作用(SMSI)是多相催化中的一个重要概念,其发生可以显著提高催化剂稳定性并可能调变催化剂性能。然而,由于SMSI效应一般是可逆的,在与其构建的氧化还原条件相反的情况下会发生消退,因此其应用一般需要反应条件与构建条件相同或接近,因而受到限制。本研究报道了在羟基磷灰石负载的Rh催化剂(Rh/HAP)体系上构建的氧化型SMSI(O-SMSI)在还原性环境—糠醇加氢中的应用。通过CO吸附原位漫反射红外傅立叶变换光谱和电镜表征,发现经过500℃的高温氧化处理后在Rh/HAP催化剂上形成了O-SMSI效应,该效应伴随着载体对Rh颗粒的包裹行为。在O-SMSI作用下,Rh物种稳定存在于载体表面,其烧结和液相反应下的流失被显著抑制,因此催化剂在循环测试中表现出了稳定的糠醇转换活性和环戊酮选择性。另外,我们还观察到,Rh/HAP体系上的O-SMSI效应及其伴随的包裹行为只是部分可逆而非完全可逆。即使在高达600℃的高温还原后,部分SMSI效应仍然保留,确保了催化剂在还原反应中的稳定性。这一发现极大地拓展了SMSI催化剂的应用范围,并为稳定的加氢催化剂的研发提供了新途径。 展开更多
关键词 氧化型金属-载体相互作用 羟基磷灰石 稳定性 加氢
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探究Cu/ZnO相互作用对CO_(2)加氢制甲醇反应性能的影响 被引量:5
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作者 李聪明 陈阔 +2 位作者 王晓月 薛楠 杨恒权 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第5期201-212,共12页
利用可再生绿氢和二氧化碳生产甲醇是未来解决二氧化碳排放的根本途径之一,而研发高效稳定的甲醇合成催化剂是决定整个合成工艺的关键因素之一。负载型催化剂(金属纳米颗粒负载在载体表面)在甲醇合成反应中占有重要地位,而金属-载体相... 利用可再生绿氢和二氧化碳生产甲醇是未来解决二氧化碳排放的根本途径之一,而研发高效稳定的甲醇合成催化剂是决定整个合成工艺的关键因素之一。负载型催化剂(金属纳米颗粒负载在载体表面)在甲醇合成反应中占有重要地位,而金属-载体相互作用常被用来稳定金属颗粒,调控催化剂活性、选择性和稳定性。尽管对金属–载体相互作用进行了大量研究,但是关于不同强度金属–载体相互作用对催化剂的结构和性能影响的理解仍然是匮乏的。本工作合成了三种具有不同强度金属–载体相互作用的Cu/ZnO-SiO_(2)催化剂,探究了其对CO_(2)加氢制甲醇反应性能的影响。H2-TPR和XPS表征结果表明,通过改变沉淀顺序可以调变Cu/ZnO-SiO_(2)催化剂中金属–载体相互作用,FT-IR结果证实了Cu物种均以CuO的形式存在。TEM、XRD和N2O化学吸附结果表明Cu/ZnO强的相互作用促进了Cu物种的分散,提高了CO_(2)转化率和催化剂的稳定性。正如预期,Re-CZS催化剂实现了最高的CO_(2)转化率(12.4%),而Co-CZS催化剂与Nor-CZS催化剂的CO_(2)转化率分别为12.1%和9.8%。反应相同时间后,标准化的CO_(2)转化率降低顺序是:Re-CZS(75%)>Co-CZS(70%)>Nor-CZS(65%)。与Co-CZS和Nor-CZS催化剂不同,Re-CZS催化剂的甲醇选择性随着反应进行逐步增加而后趋于稳定。对该催化剂在反应过程中的结构演变进行表征,结果显示,Re-CZS催化剂Cu/ZnO间强的相互作用引起了催化剂结构重构,促使体相中的ZnO物种向催化剂表面Cu物种迁移,形成了更多的Cu/ZnO界面,有利于甲醇的生成。本工作为合理设计有效催化剂提供一个可行策略。 展开更多
关键词 Cu/ZnO-SiO_(2)催化剂 金属–载体相互作用 CO_(2)加氢 甲醇
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载体调控增强PtFe氢氧化催化剂的抗CO中毒性能
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作者 董子豪 金纯 刘亚飞 《矿冶》 2024年第6期883-892,共10页
以质子交换膜燃料电池(PEMFC)为代表的氢能技术是我国能源转换战略的重要基石,对于实现双碳目标并缓解我们面临的能源与环境问题发挥着至关重要的作用。目前PEMFC阳极侧主要使用纯化氢气,使用成本高昂,推进含CO的低成本灰氢在阳极端应用... 以质子交换膜燃料电池(PEMFC)为代表的氢能技术是我国能源转换战略的重要基石,对于实现双碳目标并缓解我们面临的能源与环境问题发挥着至关重要的作用。目前PEMFC阳极侧主要使用纯化氢气,使用成本高昂,推进含CO的低成本灰氢在阳极端应用,有利于加快PEMFC技术的商业化进程。阳极氢氧化反应(HOR)催化剂多为Pt/C,即使在CO浓度低于10 ppm(1 ppm=10-6)的情况下也很容易失活,开发耐CO中毒的Pt基催化剂成为关键问题。通过合金化策略缓解三相界面处CO吸附可提高Pt基电催化剂的CO耐受性,但载体对CO耐受性的影响鲜见报道。为了探究金属-载体相互作用与催化剂CO耐受性之间的关系,采用共浸渍法探究了碳载体及氧化物载体对于PtFe合金形貌、金属价态及抗中毒性能的影响。结果表明,碳载体有利于提高PtFe合金颗粒的均一性,提高Pt的表面价态,进而展现出优异的抗中毒性能。PtFe/C催化剂在1000 ppm H_(2)/CO中的活性衰减仅为5.2%,商业Pt/C的活性衰减则高达66.1%。PtFe/C催化剂在1000 ppm H_(2)/CO中2000 s测试后氢氧化(HOR)活性保持率高达98%,而商业Pt/C催化剂2000 s无HOR活性。PtFe/C催化剂中的Pt具有高的表面价态,其d带中心位置下降;活性位点Pt对于CO的吸附减弱,催化剂展现出优异的CO耐受能力。 展开更多
关键词 Pt基催化剂 金属-载体相互作用 三相界面 界面稳定性 抗CO中毒 质子交换膜燃料电池
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Cu/In_(2) O_(3)界面作用增强CO_(2)催化加氢性能 被引量:3
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作者 张颖 兰晓孟 +2 位作者 孔垂旸 苏玉莹 汲宇 《中国石油大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第2期166-172,共7页
采用水热法结合沉淀沉积法制备出具有高度分散性和高活性的Cu-h-In_(2)O_(3)催化剂。研究表明:Cu和In_(2)O_(3)界面间存在较强相互作用,Cu的负载促进h-In_(2)O_(3)表面氧空位的形成和氢溢出效应,增强Cu-h-In_(2)O_(3)催化剂对H_(2)和CO_... 采用水热法结合沉淀沉积法制备出具有高度分散性和高活性的Cu-h-In_(2)O_(3)催化剂。研究表明:Cu和In_(2)O_(3)界面间存在较强相互作用,Cu的负载促进h-In_(2)O_(3)表面氧空位的形成和氢溢出效应,增强Cu-h-In_(2)O_(3)催化剂对H_(2)和CO_(2)的活化能力,从而提升催化剂的活性和稳定性;质量分数为1%的Cu-h-In_(2)O_(3)催化剂上发生的是甲酸盐路径;在280℃和3 MPa反应条件下,质量分数为1%的Cu-h-In_(2)O_(3) CO_(2)转化率为4%,甲醇选择性为71%,甲醇生成率可达2.79 mol·L^(-1)·h^(-1),且表现出良好的稳定性。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 氧化铟 金属-载体相互作用 高分散
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激光刻蚀缺陷增强Pt/TiO_(2)光催化还原CO_(2)性能的实验研究
16
作者 张文斐 张元 +2 位作者 周屈兰 李娜 刘东霞 《西安交通大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期199-211,共13页
针对二氧化钛(TiO_(2))在光催化反应中光响应能力差、光生载流子易复合等问题,采用激光刻蚀方法对锐钛矿TiO_(2)进行改性,并对其由于激光刻蚀造成的结构和性质变化,以及Pt负载后的金属-载体相互作用特征进行研究。实验结果表明:激光刻... 针对二氧化钛(TiO_(2))在光催化反应中光响应能力差、光生载流子易复合等问题,采用激光刻蚀方法对锐钛矿TiO_(2)进行改性,并对其由于激光刻蚀造成的结构和性质变化,以及Pt负载后的金属-载体相互作用特征进行研究。实验结果表明:激光刻蚀导致锐钛矿TiO_(2)的晶粒尺寸增大,形成金红石相,并在TiO_(2)中产生了氧空位(O_(v))和Ti^(3+)缺陷,导致其带隙缩小以及对可见光的响应增强;与原始TiO_(2)中存在的缺陷相比,激光刻蚀诱导的缺陷更稳定,还原性更强,因而以缺陷型TiO_(2)作为载体制备的缺陷型Pt/TiO_(2)催化剂中的金属-载体相互作用也更剧烈,具有更强的电子转移能力和载流子分离性能,在光催化还原二氧化碳(CO_(2))过程中表现出极佳的反应活性和产物选择性。该结果可为激光刻蚀催化剂载体及催化剂在光催化中的材料特性和催化应用研究提供理论支持。 展开更多
关键词 激光刻蚀 二氧化钛 载体缺陷 金属-载体相互作用 二氧化碳 光催化
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天津大学的CO_(2)制甲醇双金属催化剂研究获进展
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作者 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期57-57,共1页
天津大学的研究团队制备了一系列不同比例的Pd-Pt/In_(2)O_(3)催化剂用于CO_(2)加氢制甲醇反应,与Pd/In_(2)O_(3)催化剂相比,在300℃条件下,甲醇时空收率(STY)增加约20%。相关研究成果发表于《化学工程杂志》。Pd/In_(2)O_(3)和Pt/In_(2... 天津大学的研究团队制备了一系列不同比例的Pd-Pt/In_(2)O_(3)催化剂用于CO_(2)加氢制甲醇反应,与Pd/In_(2)O_(3)催化剂相比,在300℃条件下,甲醇时空收率(STY)增加约20%。相关研究成果发表于《化学工程杂志》。Pd/In_(2)O_(3)和Pt/In_(2)O_(3)催化剂用于CO_(2)加氢制甲醇反应时,由于Pd和In_(2)O_(3)间强烈的金属载体相互作用,PdIn合金的产生导致甲醇收率降低。只有原子分散的Pt^(n+)才优先促进甲醇合成,而Pt^(0)纳米颗粒对CO的生成有利。 展开更多
关键词 化学工程 甲醇合成 金属载体相互作用 金属催化剂 时空收率 制甲醇 天津大学 纳米颗粒
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低铂纳米电催化材料的设计合成及其在电催化析氢中的研究进展
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作者 郭晓辉 姚虎 《西华大学学报(自然科学版)》 2025年第1期1-27,共27页
氢气(H2)具有较高的能量密度和绿色“零”碳特性,被认为是未来最有前途的能源替代品之一。电解水制氢提供了一种绿色、可持续的制氢途径。铂(Pt)基材料被认为是析氢反应(HER)的有效电催化剂,但是有限的储量和高昂的价格使得Pt基催化剂... 氢气(H2)具有较高的能量密度和绿色“零”碳特性,被认为是未来最有前途的能源替代品之一。电解水制氢提供了一种绿色、可持续的制氢途径。铂(Pt)基材料被认为是析氢反应(HER)的有效电催化剂,但是有限的储量和高昂的价格使得Pt基催化剂的大规模商业化应用受到限制;因此,设计低成本和高HER性能的低Pt电催化剂受到了广泛关注。本文总结了合金策略、强金属–载体相互作用、单原子策略等具有代表性的低Pt催化剂合成策略,系统梳理了低Pt电催化剂的研究现状。文章指出新型低Pt催化剂的设计、催化剂构效关系、新型载体材料的开发以及催化剂在实际系统中的稳定性和可靠性研究是未来研究方向。 展开更多
关键词 析氢反应 低Pt催化剂 合金 强金属–载体相互作用 单原子
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微量TiO_2对Ni/SiO_2催化剂催化顺酐加氢制γ-丁内酯的促进作用 被引量:3
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作者 鲁墨弘 高松松 +2 位作者 李明时 朱建军 单玉华 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第3期393-398,共6页
采用等体积浸渍法分别制备了Ni/SiO2和含TiO2的Ni/SiO2催化剂,采用XRD、TPR、XPS、N2吸附-脱附技术对催化剂进行了表征,并将催化剂应用于顺酐液相加氢制γ-丁内酯反应中,考察了Ni含量、TiO2添加量、催化剂还原温度对催化剂活性的影响。... 采用等体积浸渍法分别制备了Ni/SiO2和含TiO2的Ni/SiO2催化剂,采用XRD、TPR、XPS、N2吸附-脱附技术对催化剂进行了表征,并将催化剂应用于顺酐液相加氢制γ-丁内酯反应中,考察了Ni含量、TiO2添加量、催化剂还原温度对催化剂活性的影响。结果表明,Ni/SiO2催化剂对顺酐液相加氢制γ-丁内酯反应具有很高的催化活性,γ-丁内酯选择性很高;Ni/SiO2添加微量助剂TiO2,可以提高该反应的γ-丁内酯选择性。推测可能是由于TiO2促进了催化剂的还原,产生更多的活性中心,并且在400℃还原时,Ni和TiO2之间产生了强金属-载体相互作用(SMSI效应),TiO2富集到Ni的表面,将电子转移到Ni上,产生了更多有利于吸附羰基的活性中心,从而提高了γ-丁内酯选择性。 展开更多
关键词 顺酐 Ni 金属-载体相互作用(SMSI) Γ-丁内酯 TIO2
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silicalite-1分子筛载体在丙烷脱氢中的应用 被引量:2
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作者 付晓玥 冯静 +3 位作者 周越 刘东兵 张明森 冯英杰 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第8期1047-1053,共7页
以正硅酸乙酯为硅源,合成了具有MFI结构的球形和六方片状silicalite-1全硅分子筛,并将其作为载体制备了负载型催化剂用于丙烷脱氢制丙烯反应;采用SEM、XRD、TEM、N_(2)吸附-脱附、Py-FTIR、NH_(3)-TPD、^(29)Si MAS NMR和H_(2)-TPR等方... 以正硅酸乙酯为硅源,合成了具有MFI结构的球形和六方片状silicalite-1全硅分子筛,并将其作为载体制备了负载型催化剂用于丙烷脱氢制丙烯反应;采用SEM、XRD、TEM、N_(2)吸附-脱附、Py-FTIR、NH_(3)-TPD、^(29)Si MAS NMR和H_(2)-TPR等方法对两种分子筛载体及负载型催化剂的结构和表面性质进行表征,研究了不同形貌silicalite-1载体对催化剂性能的影响机制。实验结果表明,球形silicalite-1分子筛载体具有更大的外比表面积和更多的表面硅羟基,进而增强了活性组分与载体间的相互作用,提高了活性金属在载体表面的分散度,因此在丙烷脱氢制丙烯反应中球形silicalite-1载体负载的催化剂具有更高的活性。 展开更多
关键词 丙烷脱氢 silicalite-1分子筛 表面硅羟基 分散性 金属-载体相互作用
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