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用于糠醇加氢的稳定型Rh/羟基磷灰石催化剂:氧化型金属-载体强相互作用在还原条件下的应用
1
作者 唐海莲 陈思远 +3 位作者 刘巧云 白国义 乔波涛 刘菲 《物理化学学报》 北大核心 2025年第4期100-107,共8页
金属-载体强相互作用(SMSI)是多相催化中的一个重要概念,其发生可以显著提高催化剂稳定性并可能调变催化剂性能。然而,由于SMSI效应一般是可逆的,在与其构建的氧化还原条件相反的情况下会发生消退,因此其应用一般需要反应条件与构建条... 金属-载体强相互作用(SMSI)是多相催化中的一个重要概念,其发生可以显著提高催化剂稳定性并可能调变催化剂性能。然而,由于SMSI效应一般是可逆的,在与其构建的氧化还原条件相反的情况下会发生消退,因此其应用一般需要反应条件与构建条件相同或接近,因而受到限制。本研究报道了在羟基磷灰石负载的Rh催化剂(Rh/HAP)体系上构建的氧化型SMSI(O-SMSI)在还原性环境—糠醇加氢中的应用。通过CO吸附原位漫反射红外傅立叶变换光谱和电镜表征,发现经过500℃的高温氧化处理后在Rh/HAP催化剂上形成了O-SMSI效应,该效应伴随着载体对Rh颗粒的包裹行为。在O-SMSI作用下,Rh物种稳定存在于载体表面,其烧结和液相反应下的流失被显著抑制,因此催化剂在循环测试中表现出了稳定的糠醇转换活性和环戊酮选择性。另外,我们还观察到,Rh/HAP体系上的O-SMSI效应及其伴随的包裹行为只是部分可逆而非完全可逆。即使在高达600℃的高温还原后,部分SMSI效应仍然保留,确保了催化剂在还原反应中的稳定性。这一发现极大地拓展了SMSI催化剂的应用范围,并为稳定的加氢催化剂的研发提供了新途径。 展开更多
关键词 氧化型金属-载体强相互作用 羟基磷灰石 铑 稳定性 加氢
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金属载体强相互作用对二苯并呋喃加氢脱氧反应影响
2
作者 王栋 杜朕屹 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期109-119,共11页
煤焦油作为煤炭热解的主要产品之一,产量大、用途广,合理有效地利用中低温煤焦油可促进煤炭资源的清洁高效转化。通过催化加氢脱氧实现对中低温煤焦油中氧原子脱除,可提高油品的氢碳比和稳定性,获得高品质燃料。二苯并呋喃含量高,反应... 煤焦油作为煤炭热解的主要产品之一,产量大、用途广,合理有效地利用中低温煤焦油可促进煤炭资源的清洁高效转化。通过催化加氢脱氧实现对中低温煤焦油中氧原子脱除,可提高油品的氢碳比和稳定性,获得高品质燃料。二苯并呋喃含量高,反应活性低,选择其作为模型化合物,用于加氢脱氧反应研究。金属载体强作用(SMSI)的调控被广泛用于多相催化领域,但其对加氢脱氧反应影响尚不清楚。为探究SMSI对加氢脱氧反应的作用机理,用镍钛锆水滑石作为催化剂前驱体,通过改变Zr的比例,制备不同金属载体强相互作用的Ni基催化剂(Ni/mZrO_(2)@TiO_(2-x),m=0~0.5),用于模型化合物二苯并呋喃的加氢脱氧反应。通过HRTEM、H_(2)-TPD和CO-pulse等表征发现催化剂在还原中部分载体被还原为TiO_(2-x)并在Ni颗粒表面形成包覆层,产生氧空位。随着Zr比例增大,SMSI强度降低,导致包覆层和氧空位含量减少。280℃、6 MPa下对不同SMSI强度的催化剂进行活性评价,发现随着SMSI强度降低(Zr比例增大),脱氧产物收率由60.7%增至94.8%后降至66.9%,在Ni/0.4ZrO_(2)@TiO_(2-x)催化剂上呈现最佳脱氧性能;且该催化剂经5次循环活性未出现明显下降,稳定性好。研究结果表明,催化剂加氢脱氧性能由SMSI产生的包覆层和氧空位共同决定,Ni的包覆程度与加氢性能呈负相关,而氧空位含量与脱氧性能呈正相关。 展开更多
关键词 二苯并呋喃 加氢脱氧反应 金属载体强相互作用 镍包覆 氧空位
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流体-熔体强相互作用的成矿功能 被引量：13
3
作者 罗照华 《矿物学报》 CAS CSCD 北大核心 2011年第S1期503-504,共2页
矿床学家早就清楚地认识到内生金属成矿作用主要与含矿流体有关,因而含矿流体成为矿床学领域最重要的研究对象。同时,矿床学家也深刻认识到内生金属矿床与火成岩密切相关。因此,流体和火成岩都是矿床学研究的重要对象,流行的岩浆热液成... 矿床学家早就清楚地认识到内生金属成矿作用主要与含矿流体有关,因而含矿流体成为矿床学领域最重要的研究对象。同时,矿床学家也深刻认识到内生金属矿床与火成岩密切相关。因此,流体和火成岩都是矿床学研究的重要对象,流行的岩浆热液成矿理论就是在这个基础上建立的。然而,矿床学家继承了岩石学家的错误,以为含矿流体是岩浆分异的产物; 展开更多
关键词 含矿流体 强相互作用 成矿系统 矿床学研究 成矿流体 金属成矿作用 熔体 密切相关 岩浆分异 火成岩
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金属-载体强相互作用的粒径效应 被引量：2
4
作者 马丁 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第3期3-4,共2页
1978年,Tauster等发现TiO_(2)负载的VIII族金属高温还原后对H_(2)和CO等小分子的化学吸附能力显著降低。他们将这一特殊现象称为金属-载体强相互作用(strong metal-support interaction,SMSI)^(1)。随后几十年间,多种Pt族金属(Pt、Pd、R... 1978年,Tauster等发现TiO_(2)负载的VIII族金属高温还原后对H_(2)和CO等小分子的化学吸附能力显著降低。他们将这一特殊现象称为金属-载体强相互作用(strong metal-support interaction,SMSI)^(1)。随后几十年间,多种Pt族金属(Pt、Pd、Rh、Ni、Ir)与可还原性载体之间的强相互作用在实验方面和表面科学领域被逐渐发现。一般来讲,经典SMSI发生包含四个特征,即在高温还原后,1)金属对小分子吸附能力显著减弱或消失;2)金属颗粒被载体包覆(物质传输);3)载体向金属转移电子(电子转移);4)氧化处理后,上述三个现象均可复原(可逆性)。SMSI对催化剂的活性、选择性和稳定性均有重要影响,因此受到多相催化领域研究人员的长期关注。 展开更多
关键词 物质传输 金属颗粒 强相互作用 分子吸附 多相催化 电子转移 高温还原 可逆性
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金属与碳化物载体间强相互作用(SMSI)研究 被引量：2
5
作者 马丁 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第8期794-795,共2页
金属–载体强相互作用(Strong Metal–Support Interaction,SMSI)是多相催化中的一个重要概念1。以往的研究结果表明SMSI效应通常涉及的载体为可还原金属氧化物(TiO2、CeO2等),活性金属为第八族贵金属(Pt、Pd、Rh等)和过渡金属(Co、Ni等)。
关键词 强相互作用 水气变换反应 碳化物
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K-原子体系与强相互作用 被引量：2
6
作者 张学龙 游阳明 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 2000年第1期162-165,共4页
K-原子体系满足KleinGordon方程,通过考虑K-介子与核子之间的强相互作用,引入相应的光学模型势,经求解并数值计算得到的一组K-原子能级,与实验数据吻合得很好。
关键词 强相互作用 K^-介子 K-G方程 K^-原子体系
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强相互作用的动力学自相似性与Dirac强子Bose强子的比较研究
7
作者 黄庆 冯振勇 赵树松 《西南交通大学学报》 EI CSCD 北大核心 1993年第5期106-113,共8页
质子枚举产生的几率分布与π介子的分布具有相同的标度形状。这个实验事实可用量子场反常维度的差别来解释。γ_B(g_R)=-(0.045±0.015),γ_F(g_r)=-(0.40±0.08)。实验同时揭示出喷注(q+q)→重强子→轻强子这个强衰变过程的动... 质子枚举产生的几率分布与π介子的分布具有相同的标度形状。这个实验事实可用量子场反常维度的差别来解释。γ_B(g_R)=-(0.045±0.015),γ_F(g_r)=-(0.40±0.08)。实验同时揭示出喷注(q+q)→重强子→轻强子这个强衰变过程的动力学自相似性。 展开更多
关键词 Bose强子 狄喇克强子 强相互作用
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单原子催化剂中金属-载体强相互作用综述
8
作者 张雅静 卞兆勇 《中国材料进展》 CAS CSCD 北大核心 2023年第4期328-334,共7页
单原子催化由于其独特的特性近年来在多相催化领域引发很大的关注。均匀分散的单原子可以作为催化活性中心,为实现催化反应的高选择性、高活性和研究其催化反应机理提供很大的可能。随着催化剂尺寸的逐步减小,催化剂的表面原子结构、电... 单原子催化由于其独特的特性近年来在多相催化领域引发很大的关注。均匀分散的单原子可以作为催化活性中心,为实现催化反应的高选择性、高活性和研究其催化反应机理提供很大的可能。随着催化剂尺寸的逐步减小,催化剂的表面原子结构、电子结构和缺陷将发生明显变化,常常会产生金属-载体强相互作用。结合近年来单原子催化领域的研究工作,综述了单原子催化剂中金属-载体强相互作用的研究进展。介绍了单原子催化剂中金属-载体强相互作用的具体类型和表现形式,包括金属-金属相互作用、空隙或缺陷锚定、金属阳离子配位和有机配体络合。最后,基于对单原子催化剂中金属-载体强相互作用的理解和认识,对该研究领域的发展趋势和关键问题进行了展望。 展开更多
关键词 单原子催化 金属-载体强相互作用 多相催化 缺陷 配位
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金包银中空纳米立方块与J-聚集体强相互作用的FDTD模拟研究
9
作者 张聪聪 尤卿章 王培杰 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第S01期97-98,共2页
近年来,各种具有极小模体积的等离子体纳米腔已经被广泛地应用于光与物质强相互作用的研究。而在金属纳米等离子体结构中,贵金属的空心纳米结构相比于实心结构具有更小的有效模体积。染料分子J-聚集体具有高振荡强度和窄激子峰,为实现... 近年来,各种具有极小模体积的等离子体纳米腔已经被广泛地应用于光与物质强相互作用的研究。而在金属纳米等离子体结构中,贵金属的空心纳米结构相比于实心结构具有更小的有效模体积。染料分子J-聚集体具有高振荡强度和窄激子峰,为实现表面等离激元-激子强耦合提供了优质平台[1]。基于此,使用时域有限差分(finite-difference time-domain,FDTD)方法,通过数值模拟研究了Ag@Au中空纳米立方块(hollow nanocube,HNC)与J-聚集体复合体系的散射光谱特性。通过改变金银壳层厚度来调谐等离子体共振峰与J-聚集体的激子峰相匹配,复合体系的散射光谱在575 nm激子峰处出现凹陷,形成两个新的强耦合共振峰,获得168.6 meV的拉比劈裂。该计算结果对于量子单光子器件和纳米光学器件的应用研究具有重要意义。 展开更多
关键词 光与物质强相互作用 Ag@Au中空纳米立方体 J-聚集体 拉比劈裂
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激光冷却原子能造出强相互作用的量子触点
10
《中国光学》 EI CAS CSCD 2016年第1期167-167,共1页
瑞士日内瓦大学和苏黎世联邦理工学院科学家合作，用量子冷却压缩的方法，将两种物质通过奇特的世子力学性质连接住一起。这一成果为深入理解量子物理学，制造出未来量子电路设备开辟了新途径。 近日，苏黎世联邦理工学院的实验团队在... 瑞士日内瓦大学和苏黎世联邦理工学院科学家合作，用量子冷却压缩的方法，将两种物质通过奇特的世子力学性质连接住一起。这一成果为深入理解量子物理学，制造出未来量子电路设备开辟了新途径。 近日，苏黎世联邦理工学院的实验团队在蒂尔曼·埃斯林格和吉恩·布兰图特带领下，他们先用激光束捕获原子，隔离所有外界干扰，激光束将原子制冷到极低温度，产生了洁净的、具有越子力学性质的冷原子超导体；随后研究人员将两个冷原子云超导体通过一个量子触点，以约瑟夫森结的形式连接起来，使其在强相互作用下结合在一起，并在超导体之间实现了超冷原子的高效传输。 展开更多
关键词 量子物理学 强相互作用 激光冷却 原子能 触点 力学性质 冷原子云 约瑟夫森结
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中科院大连化物所在金属-载体强相互作用研究中取得新进展
11
作者 科学网 《分析测试学报》 CAS CSCD 北大核心 2018年第12期1474-1474,共1页
大连化物所傅强研究员和包信和院士研究团队成功地将金属-载体强相互作用(SMSI)拓展并应用到金属碳化物催化体系,证明了该作用对于设计高效碳化物基催化材料的重要作用。相关研究结果发表在《美国化学会志》(J.Am.Chem.Soc.)上。
关键词 金属-载体强相互作用 中科院大连化物所 金属碳化物 美国化学会 催化体系 催化材料 研究员
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Cu/ZnO催化剂的金属载体相互作用及其对糠醛加氢制糠醇反应性能的影响 被引量：2
12
作者 于欣瑞 张金玉 +4 位作者 杨海兴 种思颖 刘蝈蝈 张雅静 王康军 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期1045-1056,共12页
采用共沉淀法制备了系列Cu/Zn比不同的Cu/ZnO催化剂,研究了Cu/Zn比与金属载体强相互作用(SMSI)的关系及其对糠醛气相加氢制糠醇催化反应性能的影响。XRD、H2-TPR、SEM、HRTEM和XPS等表征结果显示,Cu/ZnO催化剂中的金属载体强相互作用改... 采用共沉淀法制备了系列Cu/Zn比不同的Cu/ZnO催化剂,研究了Cu/Zn比与金属载体强相互作用(SMSI)的关系及其对糠醛气相加氢制糠醇催化反应性能的影响。XRD、H2-TPR、SEM、HRTEM和XPS等表征结果显示,Cu/ZnO催化剂中的金属载体强相互作用改变了催化剂的微观结构。ZnO载体对活性金属Cu颗粒具有不同程度的几何修饰,影响了Cu表面的电子状态。不同Cu/Zn比的Cu/ZnO催化剂的SMSI作用顺序为:20Cu/ZnO>40Cu/ZnO>60Cu/ZnO>80Cu/ZnO。在同一反应条件下,20Cu/ZnO催化剂的糠醛转化率高于80%的时间仅为5 h,而60Cu/ZnO催化剂的糠醛转化率高于80%的时间可以达到28 h,表明适当的SMSI作用有利于提升Cu/ZnO催化剂在糠醛加氢反应中的稳定性,而过强的SMSI作用会抑制其催化活性。 展开更多
关键词 Cu/ZnO催化剂 金属载体强相互作用 几何修饰作用 糠醛加氢 糠醇
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相同模式内弧立波的强斜相互作用
13
作者 朱勇 《应用数学和力学》 CSCD 北大核心 1997年第10期893-898,共6页
水文讨论分层流体中相同模式向孤立波的强斜相互作用，包括浅流体情形和深流体情形．采用Lazrange描述方法，发现在浅流体情形相互作用由KP方程描述；在深流体情形相互作用由二维的中等长波方程描述：在无限深情形相互作用由二维的BO方... 水文讨论分层流体中相同模式向孤立波的强斜相互作用，包括浅流体情形和深流体情形．采用Lazrange描述方法，发现在浅流体情形相互作用由KP方程描述；在深流体情形相互作用由二维的中等长波方程描述：在无限深情形相互作用由二维的BO方程描述． 展开更多
关键词 孤立波 强相互作用 分层流体 三维问题
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用量子色动力学研究夸克之间的相互作用 被引量：1
14
作者 赵树民 王芳 +2 位作者 李占峰 刘立全 王瑞宁 《河北大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2009年第3期270-273,共4页
用量子色动力学研究2个夸克之间的相互作用,通过计算夸克之间交换1个胶子的过程得到2夸克的相互作用势,进而得出了2夸克形成束缚态的能级,并进行了讨论.具体计算表明,禁闭夸克的作用力,远大于其他类型的任何相互作用力,是迄今为止已知... 用量子色动力学研究2个夸克之间的相互作用,通过计算夸克之间交换1个胶子的过程得到2夸克的相互作用势,进而得出了2夸克形成束缚态的能级,并进行了讨论.具体计算表明,禁闭夸克的作用力,远大于其他类型的任何相互作用力,是迄今为止已知的最强的强相互作用力. 展开更多
关键词 量子色动力学 束缚态 强相互作用
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铜锌催化剂组分间相互作用的研究 被引量：1
15
作者 杨上闰 胡兵 傅献彩 《化学研究与应用》 CAS CSCD 1990年第4期40-46,共7页
本文用ICP、XRD和TPD-MS(O_2)等技术研究了铜锌催化剂组分间的相互作用,发现氧化态Cu-Zn催化剂中部分ZnO熔于CuO中生成了(Cu,Zn)O固熔体。低温变换反应条件下的Cu-Zn催化剂处于还原态,它与氧化态的主要差别在于失去了(Cu,Zn)O的晶格氧... 本文用ICP、XRD和TPD-MS(O_2)等技术研究了铜锌催化剂组分间的相互作用,发现氧化态Cu-Zn催化剂中部分ZnO熔于CuO中生成了(Cu,Zn)O固熔体。低温变换反应条件下的Cu-Zn催化剂处于还原态,它与氧化态的主要差别在于失去了(Cu,Zn)O的晶格氧。研究了Cu-Zn-Mn催化剂中部分Mn进入ZnO晶格生成(Zn,Mn)O固溶体及其对变换反应活性的影响。本文还用TPD-MS(O_2)技术考察了添加Mn、Al等组分对Cu-Zn催化剂组分间相互作用的影响。 展开更多
关键词 铜锌催化剂 氧化物-氧化物强相互作用 水煤气低温变换反应
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Au/CeO_(2)中强金属-载体相互作用的形貌效应
16
作者 韩静茹 孙志敏 +1 位作者 李昱 胡执一 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第9期1682-1690,共9页
以Au/CeO_(2)为研究对象,通过构建不同形貌的CeO_(2)载体来研究强金属-载体相互作用(SMSI)的形貌效应。分别以纳米立方块和纳米棒作为载体,通过高分辨(扫描)透射电子显微、光电子能谱、氢程序升温还原等一系列表征方法揭示了CeO_(2)纳... 以Au/CeO_(2)为研究对象,通过构建不同形貌的CeO_(2)载体来研究强金属-载体相互作用(SMSI)的形貌效应。分别以纳米立方块和纳米棒作为载体,通过高分辨(扫描)透射电子显微、光电子能谱、氢程序升温还原等一系列表征方法揭示了CeO_(2)纳米立方块表面更易发生质量传输并形成CeO_(2-x)包覆层。此包覆层大幅抑制了催化剂对小分子气体的吸附能力,并减少了催化活性位点的暴露,对探针反应(丁二烯选择性催化加氢)的催化活性影响显著。以上研究结果表明CeO_(2)纳米立方块比CeO_(2)纳米棒更易构建SMSI体系。 展开更多
关键词 强金属-载体相互作用 Au/CeO_(2) 形貌效应 1 3-丁二烯催化加氢
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最近邻强交换相互作用对spin-1纳米管热力学性质的影响
17
作者 李晓杰 李娜 +1 位作者 王学文 唐顺磊 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2021年第1期57-62,共6页
利用有效场理论研究了纳米管上最近邻强交换相互作用下Blume-Capel模型的内能、比热和自由能,得到了系统的内能、比热和自由能与最近邻强交换相互作用、晶场强度和温度的关系.结果表明:最近邻强交换相互作用、晶场强度和温度等诸多因素... 利用有效场理论研究了纳米管上最近邻强交换相互作用下Blume-Capel模型的内能、比热和自由能,得到了系统的内能、比热和自由能与最近邻强交换相互作用、晶场强度和温度的关系.结果表明:最近邻强交换相互作用、晶场强度和温度等诸多因素相互竞争,使系统表现出比J_(1)=J_(2)=J=1时的BC模型更为丰富的热力学性质;系统内能随温度的变化曲线表现出不连续性;比热随温度的变化出现奇异性;一定条件下,基态时的自由能会发生突变. 展开更多
关键词 最近邻强交换相互作用 有效场理论 BLUME-CAPEL模型 纳米管
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最近邻强交换相互作用对spin-1纳米管磁化强度的影响
18
作者 李晓杰 王渺渺 +1 位作者 尹田田 唐顺磊 《科学技术与工程》 北大核心 2020年第8期2959-2963,共5页
利用有效场理论研究纳米管上最近邻原子间强交换相互作用对Blume-Capel模型磁化强度的影响,得到系统格点的磁化强度与最近邻强交换相互作用和晶格场强度的关系。结果表明,最近邻强交换相互作用和晶格场强度等诸多因素相互竞争,使系统表... 利用有效场理论研究纳米管上最近邻原子间强交换相互作用对Blume-Capel模型磁化强度的影响,得到系统格点的磁化强度与最近邻强交换相互作用和晶格场强度的关系。结果表明,最近邻强交换相互作用和晶格场强度等诸多因素相互竞争,使系统表现出丰富的磁学特性:正晶格场促进系统的磁化强度,且系统仅发生二级相变;负晶格场抑制系统的磁化强度,且系统发生一级和二级相变;不同位置的强交换相互作用对系统的磁化强度影响程度不同。 展开更多
关键词 最近邻强交换相互作用 磁化强度 有效场理论 BLUME-CAPEL模型 纳米管
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多层球壳结构中等离激元与手性分子的相互作用 被引量：1
19
作者 杨泽华 郭杨喆 方蔚瑞 《陕西师范大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2022年第1期1-11,共11页
利用扩展的Mie理论研究了手性分子与金属组成的复合纳米球体系的光学性质。结果表明:当圆偏振光入射到球壳结构(Au@手性分子@Au)上时,手性分子和表面等离激元发生相互作用,金核与金壳发生杂化,在表面等离激元共振位置处出现圆二色性(cir... 利用扩展的Mie理论研究了手性分子与金属组成的复合纳米球体系的光学性质。结果表明:当圆偏振光入射到球壳结构(Au@手性分子@Au)上时,手性分子和表面等离激元发生相互作用,金核与金壳发生杂化,在表面等离激元共振位置处出现圆二色性(circular dichroism,CD)响应、Rabi劈裂和类激子诱导透明现象。当共振位置在近红外时,类激子诱导透明现象更加明显;当手性分子层振子强度增大时,分子诱导手性表面等离激元的能力提高。当分子层厚度增加时,导致的共振模体积的增加同样提高了等离激元诱导能力;当金壳层厚度增加时,在分子层形成较强手性场,可诱导出较强的CD信号。 展开更多
关键词 球壳结构 强相互作用 表面等离激元 手性分子 MIE理论
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强作用对奇异星观测效应的影响 被引量：1
20
作者 戴子高 陆埮 《天文学报》 CSCD 北大核心 1995年第2期165-172,共8页
奇异星是类似于中子星的由奇异夸克物质组成的致密天体。本文研究了夸克之间的强作用对奇异星观测效应的影响。我们认为：（１）中子星转变为奇异星的行为是一种大的周期突变（ｇｌｉｔｃｈ）现象，这种现象取决于夸克间的强作用；（２... 奇异星是类似于中子星的由奇异夸克物质组成的致密天体。本文研究了夸克之间的强作用对奇异星观测效应的影响。我们认为：（１）中子星转变为奇异星的行为是一种大的周期突变（ｇｌｉｔｃｈ）现象，这种现象取决于夸克间的强作用；（２）强作用使高温奇异星的振动阻尼也有效，这可能是驱动超新星爆发的新机制；（３）强作用加强了高温情形下奇异星和中子星在转动上的差别，奇异星的最小周期比中子星的小。 展开更多
关键词 中子星 强相互作用 振动 转动 奇异星 观测效应
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