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钌基催化剂配位环境对聚乙烯氢解性能的影响
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作者 颜诗宇 高姣姣 +3 位作者 杨太顺 谢尚志 杨艳娟 徐晶 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第10期3588-3599,共12页
聚乙烯氢解可以产生多种碳氢化合物,产品分布非常宽,产物选择性调控具有一定挑战性。通过调控钌负载量制备了不同钌粒径的Ru/CeO_(2)催化剂,利用TEM、insitu DRIFTS和模型计算等多种技术,发现聚乙烯催化氢解的产物分布与钌金属配位环境... 聚乙烯氢解可以产生多种碳氢化合物,产品分布非常宽,产物选择性调控具有一定挑战性。通过调控钌负载量制备了不同钌粒径的Ru/CeO_(2)催化剂,利用TEM、insitu DRIFTS和模型计算等多种技术,发现聚乙烯催化氢解的产物分布与钌金属配位环境密切相关。表征和模型计算表明,不同尺寸的钌纳米颗粒具有不同的几何结构和配位环境。钌平均粒径为0.85 nm时,低配位的边/角位点占主导,其C_(2)~C_(40)选择性达到92%。钌平均粒径达到2.75 nm时,高配位的平台位点占主导,C_(2)~C_(40)选择性仅为8%,甲烷选择性高达92%。结合截断六角双锥模型和CO-DRIFTS实验,推断Ru/CeO_(2)催化剂上产物的选择性可能与聚乙烯氢解中间体和钌纳米颗粒表面的相互作用有关,提出了Ru/CeO_(2)催化剂上聚乙烯氢解两种反应路径与配位环境的关系。 展开更多
关键词 废塑料降解 催化剂 加氢 碳氢化合物 钌纳米颗粒
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