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不同硅铝比小晶粒ZSM-5分子筛的合成及催化苯甲醇烷基化反应性能 被引量:5
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作者 魏书梅 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第10期42-49,共8页
采用简单的原位水热合成法制备了5种硅铝比不同的小晶粒多级孔ZSM-5分子筛,并对制备的小晶粒多级孔ZSM-5分子筛进行了X射线衍射、NH_(3)程序升温脱附和N_(2)吸附-脱附等表征分析,考察了不同硅铝比的ZSM-5分子筛催化苯甲醇烷基化反应的... 采用简单的原位水热合成法制备了5种硅铝比不同的小晶粒多级孔ZSM-5分子筛,并对制备的小晶粒多级孔ZSM-5分子筛进行了X射线衍射、NH_(3)程序升温脱附和N_(2)吸附-脱附等表征分析,考察了不同硅铝比的ZSM-5分子筛催化苯甲醇烷基化反应的性能。结果表明:合成的5种不同硅铝比的ZSM-5分子筛具有多级孔结构,呈现不规则的颗粒状,晶粒尺寸较小,颗粒聚集形成蜂窝状;随着硅铝比升高,分子筛的比表面积和孔体积增大、酸强度减小、酸量降低。在470℃、0.5 MPa、质量空速2 h^(-1)、苯甲醇摩尔比1∶1条件下,不同硅铝比ZSM-5分子筛催化苯甲醇烷基化反应的结果表明:随着分子筛硅铝比升高,苯转化率和二甲苯选择性提高,乙苯选择性降低;当分子筛硅铝比为150、反应时间为72 h时,苯转化率最高为62.92%,二甲苯选择性为37.38%,乙苯选择性为0.81%;该ZSM-5分子筛运行1200 h后仍具有良好的活性,应用前景较好。 展开更多
关键词 硅铝比 小晶粒 多级孔 zsm-5 烷基化
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两段晶化法快速合成均匀单分散小晶粒ZSM-5分子筛
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作者 卢永斌 张媛 +4 位作者 刘志玲 张菊 张伟 李思 张雄福 《天然气化工—C1化学与化工》 CSCD 北大核心 2017年第3期1-6,共6页
在无添加任何其它组分条件下,采用简单两段晶化合成法制备出具有均匀单分散小晶粒ZSM-5分子筛。通过采用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)对合成结果进行分析可知,合成的分子筛是典型的ZSM-5结构分子筛,晶粒十分均匀而呈单分散,粒度... 在无添加任何其它组分条件下,采用简单两段晶化合成法制备出具有均匀单分散小晶粒ZSM-5分子筛。通过采用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)对合成结果进行分析可知,合成的分子筛是典型的ZSM-5结构分子筛,晶粒十分均匀而呈单分散,粒度大小约为200~300nm。考察了预晶化温度和时间、晶化生长温度和时间、合成碱度和硅铝比等对快速合成小晶粒ZSM-5分子筛的影响。结果表明,在相对高碱度和较低预晶化温度条件下有利于快速(总共4~6h)合成高质量小晶粒ZSM-5分子筛。 展开更多
关键词 沸石 zsm-5 小晶粒 制备 两步结晶
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类气溶胶双亲ZSM-5分子筛的合成
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作者 肖沛文 杨艾丽 +5 位作者 柳博伦 韩雪 李慧 叶银珠 王润伟 张宗弢 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第2期38-45,共8页
使用3-氨丙基三乙氧基硅烷和苯基三甲氧基硅烷对ZSM-5分子筛进行不对称修饰,制备了外表面亲水、内表面亲油的双亲型分子筛.将此分子筛作为前驱体,经过气溶胶发生器处理得到具有双亲性的类气溶胶分子筛.通过SEM,XRD,FTIR,N_(2)气吸附-脱... 使用3-氨丙基三乙氧基硅烷和苯基三甲氧基硅烷对ZSM-5分子筛进行不对称修饰,制备了外表面亲水、内表面亲油的双亲型分子筛.将此分子筛作为前驱体,经过气溶胶发生器处理得到具有双亲性的类气溶胶分子筛.通过SEM,XRD,FTIR,N_(2)气吸附-脱附实验等对材料进行了表征,测试并计算了材料的亲水亲油平衡值.探究了前驱体浓度和载气流量对类气溶胶双亲分子筛粒径和数量的影响. 展开更多
关键词 zsm-5 双亲性 类气溶胶分子筛
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ZSM-5分子筛催化裂解偏三甲苯反应研究
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作者 常加加 李夺 +2 位作者 张嘉兴 张安峰 郭新闻 《现代化工》 北大核心 2025年第3期184-188,193,共6页
以四丙基溴化铵为模板剂、硅质量分数为5%的晶种为硅源,采用水热合成法制备了ZSM-5分子筛,利用XRD、SEM、N_(2)物理吸附-脱附、NH_(3)-TPD等方法对催化剂进行表征;将ZSM-5与具有不同拓扑结构的β、HY、丝光沸石催化偏三甲苯裂解制苯、... 以四丙基溴化铵为模板剂、硅质量分数为5%的晶种为硅源,采用水热合成法制备了ZSM-5分子筛,利用XRD、SEM、N_(2)物理吸附-脱附、NH_(3)-TPD等方法对催化剂进行表征;将ZSM-5与具有不同拓扑结构的β、HY、丝光沸石催化偏三甲苯裂解制苯、甲苯、二甲苯(BTX)。结果表明,ZSM-5分子筛具有较强的酸强度和较多的酸量,使其更适用于偏三甲苯裂解反应;在反应过程中,随着反应温度的升高,偏三甲苯先发生异构化反应,再发生裂解脱烷基反应;脱烷基程度随温度升高逐渐加深,且反应按照偏三甲苯、异构化三甲苯、二甲苯、甲苯为反应物逐级发生;当反应温度为500℃时,偏三甲苯转化率接近100%,同时发生苯环开环裂解反应。 展开更多
关键词 zsm-5 分子筛 偏三甲苯 催化裂解
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纤维素辅助制备多级孔ZSM-5分子筛的催化甲醇制芳烃性能
5
作者 杭德智 刘民 郭新闻 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第5期1258-1265,共8页
为了解决甲醇制芳烃ZSM-5分子筛催化剂寿命短问题,采用添加羧甲基纤维素钠(CMC-Na)作为模板剂,合成CMC-Na添加质量分数分别为0%、5%、10%、15%、20%的多级孔ZSM-5分子筛。通过XRD、SEM、物理吸附-脱附、NH_(3)-TPD、热重分析等手段对其... 为了解决甲醇制芳烃ZSM-5分子筛催化剂寿命短问题,采用添加羧甲基纤维素钠(CMC-Na)作为模板剂,合成CMC-Na添加质量分数分别为0%、5%、10%、15%、20%的多级孔ZSM-5分子筛。通过XRD、SEM、物理吸附-脱附、NH_(3)-TPD、热重分析等手段对其进行表征,采用固定床进行其催化甲醇制芳烃(MTA)反应性能评价。研究表明,添加CMC-Na有助于减小ZSM-5分子筛的晶粒尺寸,形成小晶粒堆积的晶间孔。在反应压力0.1 MPa、温度723 K和质量空速2 h^(-1)的反应条件下,添加质量分数10%CMC-Na制备的ZSM-5分子筛有良好的性能稳定性。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 多级孔 羧甲基纤维素钠 甲醇制芳烃 积炭
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蒸汽辅助低成本合成多级孔ZSM-5分子筛及其催化裂解性能
6
作者 葛虎城 顾宇飞 +4 位作者 黄雪 刘菲菲 黄艳梅 李福威 李志霞 《高校化学工程学报》 北大核心 2025年第1期95-104,共10页
针对ZSM-5分子筛合成成本高、微孔结构易引起扩散限制的问题,文中以六亚甲基亚胺(HMI)为主模板剂,聚氧乙烯聚氧丙烯醚(F68)为介孔模板剂,采用蒸汽辅助晶化法合成多级孔ZSM-5分子筛(SFZ),探究NaOH添加量、晶化时间以及F68添加量对分子筛... 针对ZSM-5分子筛合成成本高、微孔结构易引起扩散限制的问题,文中以六亚甲基亚胺(HMI)为主模板剂,聚氧乙烯聚氧丙烯醚(F68)为介孔模板剂,采用蒸汽辅助晶化法合成多级孔ZSM-5分子筛(SFZ),探究NaOH添加量、晶化时间以及F68添加量对分子筛结晶度的影响。此外,采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N_(2)吸附-脱附及氨程序升温脱附(NH_(3)-TPD)等手段对催化剂的物理化学性能进行了表征,对低密度聚乙烯(LDPE)进行了催化裂解,并且评价了分子筛的催化性能。结果表明,SFZ-15(F68添加量为HMI质量的15%)获得了最高的液体产率(21.42%)和苯系物(BTEX,如苯、甲苯、乙苯、二甲苯)选择性(86.34%),同时表现出优异的抗积碳能力和催化稳定性。 展开更多
关键词 六亚甲基亚胺 zsm-5分子筛 催化裂解 苯系物 低密度聚乙烯
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利用分段晶化法合成核壳型亲水ZSM-5分子筛
7
作者 刘田菊 张丹丹 +3 位作者 杨华 宋玉全 潘梦 李兴扬 《应用化工》 北大核心 2025年第6期1487-1490,共4页
采用传统分子筛合成的原材料,通过分段晶化合成出了核壳型ZSM-5分子筛。研究表明,随着低温段晶化时间的延长,在板块状ZSM-5分子筛表面会逐渐形成由纳米多晶分子筛共生而成的粗糙壳层。粗糙壳层的形成并没有对ZSM-5分子筛的结晶度、硅铝... 采用传统分子筛合成的原材料,通过分段晶化合成出了核壳型ZSM-5分子筛。研究表明,随着低温段晶化时间的延长,在板块状ZSM-5分子筛表面会逐渐形成由纳米多晶分子筛共生而成的粗糙壳层。粗糙壳层的形成并没有对ZSM-5分子筛的结晶度、硅铝比和孔结构特征产生显著影响,但是明显加强了其表面亲水性。在甲醇脱水制烃(MTH)的催化反应中,表面亲水性的加强促进了反应产物从催化剂内部向表面的传质,从而使核壳型亲水ZSM-5分子筛表现出了比传统ZSM-5分子筛更好的催化稳定性和更高的低碳烯烃的选择性。 展开更多
关键词 分段晶化 核壳结构 zsm-5 分子筛 亲疏水
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单一模板剂一锅法合成纳米晶聚集体ZSM-5分子筛
8
作者 姚迪 朱鹏 +4 位作者 王涵姿 于伊人 杨国辉 张雄福 刘国东 《现代化工》 北大核心 2025年第8期199-203,208,共6页
采用水热合成,以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为单一模板剂,无晶种无添加剂,通过硅溶胶和硫酸铝一锅合成了由50~100 nm纳米粒子自组装的ZSM-5分子筛聚集体。通过研究硅铝比、Na+浓度及TPAOH用量对形貌的影响发现,纳米晶聚集体可在宽硅铝比范围... 采用水热合成,以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为单一模板剂,无晶种无添加剂,通过硅溶胶和硫酸铝一锅合成了由50~100 nm纳米粒子自组装的ZSM-5分子筛聚集体。通过研究硅铝比、Na+浓度及TPAOH用量对形貌的影响发现,纳米晶聚集体可在宽硅铝比范围[n(SiO_(2))/n(Al_(2)O_(3))=40~200]内合成,一次粒子粒径随硅铝比提高而增大;Na+浓度是调控一次粒子的关键因素,其用量增加使一次粒子增大;TPAOH用量增加会导致一次粒子增大而二次粒子减小。并通过对其形成过程追踪提出了可能的自组装机理。 展开更多
关键词 分子筛 纳米晶聚集体 zsm-5 水热合成
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通过设计等级孔ZSM-5分子筛微球增强苄基化催化反应
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作者 陈雅 郑明丹 +2 位作者 刘湛 陈丽华 王朝 《应用化工》 北大核心 2025年第2期315-321,共7页
为克服MFI分子筛固有的微孔结构对客体分子的扩散限制,利用硅油的高速剪切力制备了具有等级多孔结构的ZSM-5分子筛微球。这类微球具有大的比表面积(447 m^(2)/g),表现出增强的活性位点可及性和客体分子扩散能力。在1,3,5-三甲苯与苯甲... 为克服MFI分子筛固有的微孔结构对客体分子的扩散限制,利用硅油的高速剪切力制备了具有等级多孔结构的ZSM-5分子筛微球。这类微球具有大的比表面积(447 m^(2)/g),表现出增强的活性位点可及性和客体分子扩散能力。在1,3,5-三甲苯与苯甲醇的苄基化反应中,等级孔ZSM-5分子筛微球对苯甲醇的转化率达到了99.35%,对目标产物的选择性为89.76%,显著优于纳米晶ZSM-5分子筛和商用微米晶ZSM-5分子筛。为制备具有高活性和高选择性的等级孔分子筛微球提供了新思路。 展开更多
关键词 等级孔结构 zsm-5分子筛 微球 苄基化反应
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纳米片型ZSM-5分子筛催化苯-乙醇烷基化制乙苯
10
作者 王涵姿 朱鹏 +4 位作者 姚迪 于伊人 杨国辉 张雄福 刘国东 《现代化工》 北大核心 2025年第9期167-172,共6页
针对苯与乙醇烷基化制备乙苯的反应,选用纳米片型ZSM-5分子筛为母体催化剂,采用固定床反应器考察了其在苯-乙醇烷基化反应中的催化性能并评价其稳定性。探究了Mg、Zn、B元素等体积浸渍改性对催化剂的烷基化反应性能的影响,精确调控负载... 针对苯与乙醇烷基化制备乙苯的反应,选用纳米片型ZSM-5分子筛为母体催化剂,采用固定床反应器考察了其在苯-乙醇烷基化反应中的催化性能并评价其稳定性。探究了Mg、Zn、B元素等体积浸渍改性对催化剂的烷基化反应性能的影响,精确调控负载量,并在苛刻条件下评价改性催化剂及母体催化剂的稳定性。结果表明,使用母体催化剂时,苯-乙醇烷基化反应连续运行150 h,苯转化率保持在45%以上,乙基(乙苯+二乙苯)选择性稳定在96.9%左右,表明母体催化剂具有优良的稳定性。经Mg、Zn、B负载改性后,改性催化剂的乙基选择性均有所提升,其中经1%B负载后改性效果最佳,苯转化率提升至46.7%,乙基选择性达98.6%,产品中二甲苯含量降至1 050 ppm。在空速15 h^(-1)的苛刻条件下,改性催化剂可稳定运行130 h而不失活。 展开更多
关键词 分子筛 纳米片zsm-5 烷基化 催化剂改性
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两步变温合成纳米堆积ZSM-5分子筛及其催化性能
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作者 宋金锐 梁亚凝 +6 位作者 张燕挺 张红智 李宁 刘景怡 丁云龙 侯楠 李晓峰 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第2期489-497,共9页
纳米堆积ZSM-5分子筛具有良好的扩散与传质能力,在各类催化和吸附方面表现出优异的性能。采用两步变温法制备纳米堆积ZSM-5分子筛,通过X射线衍射光谱、扫描电子显微镜、N 2吸附-脱附、氨气程序升温脱附、X射线荧光光谱分析、X射线光电... 纳米堆积ZSM-5分子筛具有良好的扩散与传质能力,在各类催化和吸附方面表现出优异的性能。采用两步变温法制备纳米堆积ZSM-5分子筛,通过X射线衍射光谱、扫描电子显微镜、N 2吸附-脱附、氨气程序升温脱附、X射线荧光光谱分析、X射线光电子能谱分析等手段对合成的分子筛样品进行表征。采用偏三甲苯异构化反应表征纳米堆积ZSM-5分子筛的催化性能。结果表明:两步变温法比传统法更快合成分子筛(10 h);初级晶粒粒径为100~200 nm,晶粒堆积组成的团聚体尺寸更小,约为800 nm;两步变温法所合成的样品外比表面积最大可达53.92 m^(2)/g,与传统法相比酸性无明显变化。偏三甲苯异构化在MHSV=5.28 h-1、T=350℃、p=0.8 MPa的反应条件下,两步变温法合成样品(低温4 h,高温24 h)比传统法合成样品的性能显著提高,偏三甲苯转化率提高了14.1百分点,均三甲苯收率和选择性分别提高了8.5百分点和2.0百分点。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 两步变温法 晶种溶液 纳米堆积 偏三甲苯异构化
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MCM-22分子筛转晶合成富铝ZSM-5分子筛的研究
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作者 张俊玲 童伟益 +1 位作者 杨座国 郑均林 《应用化工》 北大核心 2025年第6期1451-1456,1462,共7页
富铝ZSM-5分子筛因其优异的催化性能备受关注,然而合成纯相、高结晶度的Si/Al<10的ZSM-5分子筛存在较大的挑战。通过MCM-22分子筛转晶制备了Si/Al<10的富铝ZSM-5分子筛,并采用ICP、XPS和^(27)Al MAS NMR等手段对其元素含量和铝分... 富铝ZSM-5分子筛因其优异的催化性能备受关注,然而合成纯相、高结晶度的Si/Al<10的ZSM-5分子筛存在较大的挑战。通过MCM-22分子筛转晶制备了Si/Al<10的富铝ZSM-5分子筛,并采用ICP、XPS和^(27)Al MAS NMR等手段对其元素含量和铝分布情况进行了表征分析。同时,研究了不同硅铝比的ZSM-5分子筛在二甲苯液相异构化反应中的催化性能。结果表明:经过34 h水热处理即可得到结晶良好的富铝ZSM-5分子筛;转晶法协调了分子筛中铝的分布,使ZSM-5分子筛晶面的硅铝比明显高于晶体内部;此外,在二甲苯异构化反应中,富铝ZSM-5分子筛催化剂展现出更好的催化性能。 展开更多
关键词 富铝zsm-5分子筛 硅铝比 转晶法 二甲苯异构化反应
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ZSM-5分子筛结构与反应性的研究进展
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作者 李知行 代卫炯 +2 位作者 刘相洋 王飞 李瑞丰 《化工进展》 北大核心 2025年第2期788-808,共21页
ZSM-5分子筛作为一种具有开放孔结构的固体酸催化剂,其结构与催化性能之间构效关系的建立一直是该领域的研究热点。基于此,本文系统总结了近年来关于ZSM-5分子筛结构(骨架铝分布、孔道结构及骨架缺陷)调控合成的研究进展。本文介绍了骨... ZSM-5分子筛作为一种具有开放孔结构的固体酸催化剂,其结构与催化性能之间构效关系的建立一直是该领域的研究热点。基于此,本文系统总结了近年来关于ZSM-5分子筛结构(骨架铝分布、孔道结构及骨架缺陷)调控合成的研究进展。本文介绍了骨架铝原子的多样性分布及其表征技术,探讨了铝分布对催化性能的影响;归纳了ZSM-5分子筛孔道结构调变的手段,讨论了孔道尺寸、孔程长短对客体分子的吸附扩散、择形和催化的影响;总结了骨架缺陷的调控策略,并探讨了骨架缺陷对分子筛的酸性、亲疏水性及抗积炭性的影响。最后,对未来研究方向进行了展望,指出铝分布的精准表征、铝分布与催化性能构效关系的建立、结合对合成机理的深刻认识制备特定结构的分子筛及根据反应需求可控调节缺陷是未来ZSM-5分子筛研究领域的重要方向。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 铝分布 孔道结构 硅羟基 催化
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ZSM-5分子筛性质对甲苯歧化反应性能的影响
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作者 王宗霜 石张平 李经球 《石油化工》 北大核心 2025年第9期1235-1241,共7页
采用水热晶化法合成了三种特定性质的ZSM-5分子筛,通过XRD、SEM、N_(2)吸附-脱附、NH_(3)-TPD以及液态胺滴定法等对分子筛形貌结构及酸性质进行表征,考察了分子筛性质对甲苯歧化反应性能的影响。实验结果表明,ZSM-5分子筛上甲苯歧化反... 采用水热晶化法合成了三种特定性质的ZSM-5分子筛,通过XRD、SEM、N_(2)吸附-脱附、NH_(3)-TPD以及液态胺滴定法等对分子筛形貌结构及酸性质进行表征,考察了分子筛性质对甲苯歧化反应性能的影响。实验结果表明,ZSM-5分子筛上甲苯歧化反应是一个酸性质和结晶度敏感型反应,酸量和分子筛结晶度直接影响反应的转化率。反应产物分布与分子筛形+貌有关,大晶粒尺寸的ZSM-5分子筛具有较低的外表面酸量,C9芳烃副产物选择性低,但孔道较长会导致产物分子扩散受阻,脱烷基副反应加剧,产物苯的选择性则相对偏高。 展开更多
关键词 甲苯歧化 zsm-5分子筛 酸催化
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形貌对高硅ZSM-5分子筛疏水性及甲苯吸附性能的影响
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作者 汪莹莹 朱怡 王鹏飞 《精细化工》 北大核心 2025年第6期1257-1264,共8页
以硅铝比(SiO_(2)与Al_(2)O_(3)物质的量之比)为300的ZSM-5分子筛为晶种、乙酸铵为调控剂,制备了具有不同形貌的高硅ZSM-5分子筛。考察了乙酸铵加入量对高硅ZSM-5分子筛的晶粒形貌和疏水性的影响,采用XRD、SEM、XRF、N_(2)吸附-脱附和... 以硅铝比(SiO_(2)与Al_(2)O_(3)物质的量之比)为300的ZSM-5分子筛为晶种、乙酸铵为调控剂,制备了具有不同形貌的高硅ZSM-5分子筛。考察了乙酸铵加入量对高硅ZSM-5分子筛的晶粒形貌和疏水性的影响,采用XRD、SEM、XRF、N_(2)吸附-脱附和水接触角测试仪对其进行了表征。采用静态吸附和动态吸附评价装置,探究了晶粒形貌对ZSM-5分子筛的疏水性及甲苯吸附性能的影响。结果表明,乙酸铵加入量分别为SiO_(2)物质的量的0、5%和10%时,分别得到棺形、六角板状和杆状形貌的高硅ZSM-5分子筛,其中,杆状形貌的高硅ZSM-5分子筛(ZSM-5-0.1)的疏水性最强,疏水指数达到8.36,水接触角为35.05°;其水蒸气和甲苯吸附量受相对湿度影响最小,在相对湿度50%、80%和100%的条件下,其动态水蒸气饱和吸附量分别为0.66%、0.92%和1.15%;在相对湿度80%、体积空速为10000 h–1的条件下,ZSM-5-0.1对质量浓度4000和2000 mg/m3的甲苯穿透吸附量(0.053和0.051 g/g)基本相当,甲苯的扩散速率受水蒸气影响最小,其扩散速率常数分别为0.145和0.133 min–1,吸附过程均符合Y-N模型。 展开更多
关键词 形貌 高硅zsm-5分子筛 疏水性 吸附净化技术 甲苯 功能材料
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甲苯扩散行为与ZSM-5分子筛介孔化的关系探究
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作者 郝芳 贾晶萨 +1 位作者 张晓欣 秦玉才 《石油炼制与化工》 北大核心 2025年第8期77-85,共9页
为研究分子筛催化剂传质性能与孔结构特征的关联性,采用不同浓度NaOH溶液对ZSM-5分子筛进行处理,制备一系列具有不同介孔化程度的分子筛样品,采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、原位红外光谱仪等仪器对样品的结构及羟... 为研究分子筛催化剂传质性能与孔结构特征的关联性,采用不同浓度NaOH溶液对ZSM-5分子筛进行处理,制备一系列具有不同介孔化程度的分子筛样品,采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、原位红外光谱仪等仪器对样品的结构及羟基特征进行表征,并以甲苯作为探针分子,评价其扩散行为受样品介孔结构影响的规律。结果表明:经过NaOH处理的ZSM-5分子筛出现明显的介孔特征,且在NaOH浓度处于0.05~0.20 mol/L之间时,平均孔径随碱浓度升高而增大;甲苯脱附扩散速率与样品介孔化程度及脱附温度呈正相关关系,随介孔程度升高,甲苯脱附扩散速率加快,扩散活化能降低。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 碱处理 扩散 零长柱法(ZLC) 介孔化
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ZSM-5分子筛形貌对苯-乙醇烷基化催化性能的调控作用 被引量:4
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作者 张亮 夏飞 +3 位作者 袁亚飞 李啸贤 郭淑静 张伟 《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期199-207,I0001,共10页
采用水热法制备了环状、薄片、类球状聚集体和小晶粒4种不同形貌和尺寸的纳米ZSM-5分子筛,用XRD、SEM、BET、MAS-NMR和NH3-TPD对所合成分子筛进行了表征,并考察分子筛形貌对苯和乙醇烷基化性能的影响.实验结果表明:在相近的硅铝比下,不... 采用水热法制备了环状、薄片、类球状聚集体和小晶粒4种不同形貌和尺寸的纳米ZSM-5分子筛,用XRD、SEM、BET、MAS-NMR和NH3-TPD对所合成分子筛进行了表征,并考察分子筛形貌对苯和乙醇烷基化性能的影响.实验结果表明:在相近的硅铝比下,不同形貌的分子筛具有相似的弱酸峰强度,短b轴和中空结构的存在会降低分子筛的强酸峰强度,分子筛的强酸峰强度直接影响烷基化性能;分子筛颗粒形貌对催化烷基化性能有较大影响,4种形貌分子筛催化苯和乙醇烷基化性能优劣顺序为:薄片ZSM-5>环状ZSM-5>类球状团聚体ZSM-5>小晶粒ZSM-5.其中,具有薄片结构的H-ZSM-5分子筛在烷基化反应过程中表现出相对较好的催化性能.综合对比结果表明:较低的强酸强度、较大的比表面积和孔容、较多的直形孔道占比下,分子筛的烷基化性能较好,产物乙苯的选择性越高. 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 合成 形貌 催化性能
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晶种法直接水热合成含磷ZSM-5分子筛及其芳构化性能研究
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作者 曹健 郝坤 +5 位作者 邢梦姣 王飞 陶智超 杨勇 相宏伟 李永旺 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第6期87-94,共8页
费托合成油品向高辛烷值汽油转化的流化床体系中,水蒸气的存在极易导致ZSM-5分子筛发生不可逆的水热失活,而磷的引入能提高ZSM-5分子筛的水热稳定性。采用晶种法在无胺体系下直接水热合成了含磷ZSM-5分子筛(HS-P-Z5),并与常规浸渍法得... 费托合成油品向高辛烷值汽油转化的流化床体系中,水蒸气的存在极易导致ZSM-5分子筛发生不可逆的水热失活,而磷的引入能提高ZSM-5分子筛的水热稳定性。采用晶种法在无胺体系下直接水热合成了含磷ZSM-5分子筛(HS-P-Z5),并与常规浸渍法得到的含磷ZSM-5分子筛(IM-P-Z5)进行了对比。通过XRD、SEM和N2吸/脱附等对水热处理前后的ZSM-5分子筛进行了表征,通过水洗实验考察了磷元素的流失情况,并以1-辛烯为探针分子评价了ZSM-5分子筛的芳构化性能。结果表明,HS-P-Z5比IM-P-Z5具有更高强度的特征衍射峰、更多的微孔结构和酸量。水洗实验和NMR表征结果表明,HS-P-Z5具有更加稳定的磷铝结构,磷物种不易被洗掉,故其具有更好的水热稳定性,在水热处理后能够保留更多分子筛的微孔结构以及强酸位点。HS-P-Z5-ST(ST表示水热处理)具有最高的芳烃选择性,在反应时间730 min时,其芳烃选择性为23.1%,高于IMP-Z5-ST(18.4%)以及Z5-ST(11.2%)。 展开更多
关键词 含磷zsm-5分子筛 晶种法 芳构化 水热稳定性
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小晶粒ZSM-11分子筛的合成及其正辛烷催化裂化反应性能
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作者 任申勇 武宗会 +1 位作者 付国宁 申宝剑 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期5527-5532,共6页
采用传统水热合成法,以聚丙烯酰胺(PAM)为介孔模板剂,动态晶化合成小晶粒多级孔ZSM-11分子筛。并采用预晶化液法以减少有机模板剂的用量,降低合成成本。通过X射线衍射仪、低温N_(2)物理吸附、扫描电子显微镜和化学吸附仪等多种手段对合... 采用传统水热合成法,以聚丙烯酰胺(PAM)为介孔模板剂,动态晶化合成小晶粒多级孔ZSM-11分子筛。并采用预晶化液法以减少有机模板剂的用量,降低合成成本。通过X射线衍射仪、低温N_(2)物理吸附、扫描电子显微镜和化学吸附仪等多种手段对合成样品进行了系统表征。考察了介孔模板剂的用量对合成小晶粒ZSM-11分子筛颗粒尺寸的影响及其催化裂化反应性能的影响。研究发现,在合成凝胶中加入聚丙烯酰胺并不会改变ZSM-11的拓扑结构,但会显著影响分子筛的形貌、孔结构及分子筛的酸性。合成的ZSM-11晶粒尺寸大幅度减小,同时出现介孔结构,样品的酸量和酸强度均增加。在正辛烷催化裂化微反评价中小晶粒ZSM-11分子筛表现出更高的活性稳定性、更少的氢转移反应和更高的丙烯收率。 展开更多
关键词 zsm-11分子筛 小晶粒 催化裂化 丙烯
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无溶剂法合成小晶粒ZSM-5及丁烯催化裂解性能
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作者 麻馨 杨佳宝 +2 位作者 周健 秦玉才 宋丽娟 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第1期163-173,共11页
采用无溶剂法合成了四种不同硅铝比的小晶粒ZSM-5分子筛,运用XRD、SEM和N_(2)吸附-脱附等温线等对其晶体结构和织构性质进行了表征,并运用NH3-TPD和Py-FTIR探究了分子筛的酸性质,考察了ZSM-5分子筛的丁烯催化裂解反应性能。结果表明,无... 采用无溶剂法合成了四种不同硅铝比的小晶粒ZSM-5分子筛,运用XRD、SEM和N_(2)吸附-脱附等温线等对其晶体结构和织构性质进行了表征,并运用NH3-TPD和Py-FTIR探究了分子筛的酸性质,考察了ZSM-5分子筛的丁烯催化裂解反应性能。结果表明,无溶剂法合成的H型ZSM-5分子筛晶粒呈近球形,粒径(约160 nm)分布均匀。C_(4)烯烃裂解性能与文献已报道水热合成小晶粒ZSM-5分子筛相当,随硅铝比增大丁烯催化裂解活性降低,但乙烯和丙烯选择性明显提高。根据产物分析证实低硅铝比的ZSM-5分子筛较高的酸密度会导致烯烃分子通过氢转移反应生成烷烃,从而降低目标产物的选择性。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 无溶剂法 催化裂解 酸密度 氢转移反应
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