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二维相关荧光光谱探究土壤富里酸亚组分的质子键合多相性
被引量：
5
1
作者
宋凡浩
栗婷婷
+4 位作者
张进
刘沙沙
冯伟莹
何佳
白英臣
《光谱学与光谱分析》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2019年第10期3071-3077,共7页
利用同步荧光光谱(SFS)结合二维相关光谱(2D COS)和修正Stern-Volmer模型探究了森林土壤富里酸(FA)亚组分的质子键合多相性。利用XAD-8吸附树脂结合Na 4P 2O 7缓冲溶液逐步洗脱方法成功将土壤FA分级为异质性低的FA亚组分(FA 3-FA 13)。F...
利用同步荧光光谱(SFS)结合二维相关光谱(2D COS)和修正Stern-Volmer模型探究了森林土壤富里酸(FA)亚组分的质子键合多相性。利用XAD-8吸附树脂结合Na 4P 2O 7缓冲溶液逐步洗脱方法成功将土壤FA分级为异质性低的FA亚组分(FA 3-FA 13)。FA 3-FA 13含有类蛋白(类酪氨酸和类色氨酸)、类富里酸和类腐殖酸组分,且FA 7-FA 13比FA 3和FA 5含有更多含量的类蛋白组分。FA 3-FA 13中不同荧光组分的光谱峰强受溶液碱性pH值变化的影响较为明显。FA 3-FA 13的2D COS同步和异步相关谱图中自峰和交叉峰的复杂分布与荧光组分的质子键合多相性有关。FA 5-FA 13中类蛋白、类富里酸和类腐殖酸组分因pH值变量扰动而产生的光谱变化方向相同。在碱性pH值条件下,修正Stern-Volmer模型定量拟合FA 3-FA 13中荧光组分的解离常数(p K a值),其中类酪氨酸、类色氨酸、类富里酸和类腐殖酸的p K a值范围分别为6.11,8.93~10.12,9.32~10.65和9.70~10.63(R>0.854)。FA 3中类酪氨酸组分的低p K a值(6.11)表明类酪氨酸组分含有更多含量的芳香族结构和相邻酚基官能团。FA 3-FA 13中类色氨酸、类富里酸和类腐殖酸组分的相似p K a值(8.93~10.65)与羟基苯和氨基酸的p K a值(8.0~12.02)相近,表明类色氨酸、类富里酸和类腐殖酸组分具有相似的质子亲和力,且酚基官能团和氨基酸组分在其质子键合过程中起主要作用。FA 3-FA 13中特定波长处荧光组分的波长连续变化顺序与其p K a值递增趋势相一致,且质子结合位点的多相性特征同时存在于FA亚组分的不同荧光组分间和相同荧光组分内。FA 3中特定波长处类酪氨酸和类色氨酸组分的p K a值(6.11~9.16)小于类腐殖酸组分(9.70~9.97),且荧光组分的递增趋势与波长连续变化的顺序(250 nm→275 nm→425~490 nm)相一致。FA 5-FA 13中特定波长处类色氨酸组分、类富里酸和类腐殖酸组分的p K a值递增趋势与波长连续变化的顺序表现出相一致的规律:275 nm(8.93~9.70)→375~495 nm(9.88~10.16)→350 nm(10.65)(FA 5和FA 7),275 nm(10.11)→290~400 nm(10.35)(FA 9)和265~345 nm(9.32~9.80)→360~450 nm(10.06~10.13)(FA 13)。同时,FA 13中同一类富里酸组分的波长和p K a值存在325 nm(9.32)→375~425 nm(10.06~10.13)的连续变化顺序。SFS-2D COS结合修正Stern-Volmer模型具有降低光谱重叠率和捕获光谱波长连续变化的优势,为深入研究有机质和污染物间复杂相互作用提供支撑。
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关键词
富里酸亚组分
质子键合多相性
荧光
组分
解离常数
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职称材料
水质参数对功能化石墨烯在水中凝聚行为的影响
2
作者
夏鹏
张为波
+3 位作者
巢铸
郭飞
李忠玉
白英臣
《中国环境科学》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2022年第10期4631-4638,共8页
采用动态光散射技术研究了不同价态阳离子、富里酸(FA)等对两种功能化石墨烯(FG)悬浮凝聚行为的影响机制.结果表明:FG分别在含不同浓度Na^(+)、Ca^(2+)和La^(3+)的电解质溶液中,其临界聚集浓度(CCC)值范围为221~263,3~4,0.05~0.07mmol/L...
采用动态光散射技术研究了不同价态阳离子、富里酸(FA)等对两种功能化石墨烯(FG)悬浮凝聚行为的影响机制.结果表明:FG分别在含不同浓度Na^(+)、Ca^(2+)和La^(3+)的电解质溶液中,其临界聚集浓度(CCC)值范围为221~263,3~4,0.05~0.07mmol/L,符合经典的DLVO理论与Schulze-Hardy法则.5种FA亚组分均可显著抑制FG在水体中的凝聚,加入5mg/L的FA亚组分后,在不同浓度的Ca^(2+)和La^(3+)的电解质溶液中,FG-OH(FG-COOH)的CCC值分别增大12.5%~37.5%(3.2%~4.5%)和4.2%~25.7%(10%~46%).FG的CCC值与FA亚组分的C、H含量和H/C比显著正相关(P<0.05),与O含量、O/C比和羧基C含量显著负相关(P<0.05).差分荧光光谱研究表明随着FG的加入,FA的荧光强度逐渐降低,二者发生相互作用.
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关键词
功能化石墨烯
富里酸亚组分
凝聚动力学
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职称材料
题名
二维相关荧光光谱探究土壤富里酸亚组分的质子键合多相性
被引量：
5
1
作者
宋凡浩
栗婷婷
张进
刘沙沙
冯伟莹
何佳
白英臣
机构
北京师范大学水科学研究院
中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室
常州大学环境与安全工程学院
出处
《光谱学与光谱分析》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2019年第10期3071-3077,共7页
基金
国家自然科学基金项目(41521003,41573130,41807372,41603113,41703115)
北京市自然科学基金项目(8162044)
中国博士后科学基金项目(2016M591227)资助
文摘
利用同步荧光光谱(SFS)结合二维相关光谱(2D COS)和修正Stern-Volmer模型探究了森林土壤富里酸(FA)亚组分的质子键合多相性。利用XAD-8吸附树脂结合Na 4P 2O 7缓冲溶液逐步洗脱方法成功将土壤FA分级为异质性低的FA亚组分(FA 3-FA 13)。FA 3-FA 13含有类蛋白(类酪氨酸和类色氨酸)、类富里酸和类腐殖酸组分,且FA 7-FA 13比FA 3和FA 5含有更多含量的类蛋白组分。FA 3-FA 13中不同荧光组分的光谱峰强受溶液碱性pH值变化的影响较为明显。FA 3-FA 13的2D COS同步和异步相关谱图中自峰和交叉峰的复杂分布与荧光组分的质子键合多相性有关。FA 5-FA 13中类蛋白、类富里酸和类腐殖酸组分因pH值变量扰动而产生的光谱变化方向相同。在碱性pH值条件下,修正Stern-Volmer模型定量拟合FA 3-FA 13中荧光组分的解离常数(p K a值),其中类酪氨酸、类色氨酸、类富里酸和类腐殖酸的p K a值范围分别为6.11,8.93~10.12,9.32~10.65和9.70~10.63(R>0.854)。FA 3中类酪氨酸组分的低p K a值(6.11)表明类酪氨酸组分含有更多含量的芳香族结构和相邻酚基官能团。FA 3-FA 13中类色氨酸、类富里酸和类腐殖酸组分的相似p K a值(8.93~10.65)与羟基苯和氨基酸的p K a值(8.0~12.02)相近,表明类色氨酸、类富里酸和类腐殖酸组分具有相似的质子亲和力,且酚基官能团和氨基酸组分在其质子键合过程中起主要作用。FA 3-FA 13中特定波长处荧光组分的波长连续变化顺序与其p K a值递增趋势相一致,且质子结合位点的多相性特征同时存在于FA亚组分的不同荧光组分间和相同荧光组分内。FA 3中特定波长处类酪氨酸和类色氨酸组分的p K a值(6.11~9.16)小于类腐殖酸组分(9.70~9.97),且荧光组分的递增趋势与波长连续变化的顺序(250 nm→275 nm→425~490 nm)相一致。FA 5-FA 13中特定波长处类色氨酸组分、类富里酸和类腐殖酸组分的p K a值递增趋势与波长连续变化的顺序表现出相一致的规律:275 nm(8.93~9.70)→375~495 nm(9.88~10.16)→350 nm(10.65)(FA 5和FA 7),275 nm(10.11)→290~400 nm(10.35)(FA 9)和265~345 nm(9.32~9.80)→360~450 nm(10.06~10.13)(FA 13)。同时,FA 13中同一类富里酸组分的波长和p K a值存在325 nm(9.32)→375~425 nm(10.06~10.13)的连续变化顺序。SFS-2D COS结合修正Stern-Volmer模型具有降低光谱重叠率和捕获光谱波长连续变化的优势,为深入研究有机质和污染物间复杂相互作用提供支撑。
关键词
富里酸亚组分
质子键合多相性
荧光
组分
解离常数
Keywords
Fulvic acid sub-fraction
Proton binding heterogeneity
Fluorescent materials
Dissociation constants
分类号
X703.1 [环境科学与工程—环境工程]
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职称材料
题名
水质参数对功能化石墨烯在水中凝聚行为的影响
2
作者
夏鹏
张为波
巢铸
郭飞
李忠玉
白英臣
机构
常州大学环境与安全工程学院
中国环境科学研究院
南昌大学资源与环境学院
出处
《中国环境科学》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2022年第10期4631-4638,共8页
基金
国家自然科学基金资助项目(41773085)
中央公益科研院所基本科研项目(2021YSKY-02)
江苏省研究生科研与实践创新计划项目(SJCX21_1258)。
文摘
采用动态光散射技术研究了不同价态阳离子、富里酸(FA)等对两种功能化石墨烯(FG)悬浮凝聚行为的影响机制.结果表明:FG分别在含不同浓度Na^(+)、Ca^(2+)和La^(3+)的电解质溶液中,其临界聚集浓度(CCC)值范围为221~263,3~4,0.05~0.07mmol/L,符合经典的DLVO理论与Schulze-Hardy法则.5种FA亚组分均可显著抑制FG在水体中的凝聚,加入5mg/L的FA亚组分后,在不同浓度的Ca^(2+)和La^(3+)的电解质溶液中,FG-OH(FG-COOH)的CCC值分别增大12.5%~37.5%(3.2%~4.5%)和4.2%~25.7%(10%~46%).FG的CCC值与FA亚组分的C、H含量和H/C比显著正相关(P<0.05),与O含量、O/C比和羧基C含量显著负相关(P<0.05).差分荧光光谱研究表明随着FG的加入,FA的荧光强度逐渐降低,二者发生相互作用.
关键词
功能化石墨烯
富里酸亚组分
凝聚动力学
Keywords
functionalized graphene
fulvic acid sub-fractions
aggregation kinetics
分类号
X131.2 [环境科学与工程—环境科学]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
二维相关荧光光谱探究土壤富里酸亚组分的质子键合多相性
宋凡浩
栗婷婷
张进
刘沙沙
冯伟莹
何佳
白英臣
《光谱学与光谱分析》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2019
5
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职称材料
2
水质参数对功能化石墨烯在水中凝聚行为的影响
夏鹏
张为波
巢铸
郭飞
李忠玉
白英臣
《中国环境科学》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2022
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职称材料
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