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题名钛硅分子筛重排过程中的水解-再结晶平衡原理
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作者
张耀
彭欣欣
夏长久
林民
朱斌
舒兴田
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机构
中国石油化工集团有限公司
中石化石油化工科学研究院有限公司
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出处
《石油学报(石油加工)》
北大核心
2025年第3期617-626,共10页
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基金
国家重点研发计划项目(2021YFA1501204)基金资助。
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文摘
从季铵碱和温度对Si—O—Si水解和Si—OH缩合反应的影响出发,研究了季铵碱扩散、水解、结晶之间的平衡原理,推导了钛硅分子筛中介孔的形成机理,并通过调控晶体水解和再结晶的平衡建立了多重交错介孔分子筛的合成方法。结果表明,季铵碱在水解、缩合反应中起到催化作用,同时在构筑孔道结构中起到导向作用,大分子尺寸季铵碱在分子筛孔内扩散受限,沿着晶间介孔或晶格缺陷扩散,点腐蚀形成晶内空心;温度是影响水解和缩合反应的关键因素,高温有利于季铵碱催化分子筛晶间或缺陷位的Si—O—Si水解,并导向Si—OH在外表面缩合形成MFI晶体;具有“介孔导向能力”的CTAOH在较低温度下形成碱性胶团,在分子筛内部有规律地催化Si—O—Si水解并形成与胶团尺寸相近的介孔。通过调控水解和再结晶的平衡,建立了定向水解制备多重介孔结构钛硅分子筛的方法,在分子筛内部刻蚀形成尺寸约4 nm的线性介孔和5~32 nm的晶内空心,分子筛介孔体积增加90%以上,在油酸甲酯环氧化反应中的催化活性提升130%。
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关键词
钛硅分子筛
水解
结晶
碱处理
多重介孔
环氧化
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Keywords
Ti-Si zeolite
hydrolyzation
crystallization
alkali treatment
multiple mesopore
epoxidation
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分类号
TE626
[石油与天然气工程—油气加工工程]
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