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Fenton催化剂的开发及其对高盐高COD电镀废水的处理
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作者 张长平 杨梦康 +2 位作者 刘方骏 艾廷阳 王晓欧 《工业水处理》 北大核心 2025年第7期170-176,共7页
针对高盐高COD电镀废水,开发了碳基、硅基Fenton催化剂,通过扫描电镜、比表面积及孔径分析仪、热重仪、X射线光电子能谱仪、X射线衍射仪、傅里叶变换红外光谱仪等对Fenton催化剂进行了形貌、孔径及结构的表征,考察了pH、反应时间、废水... 针对高盐高COD电镀废水,开发了碳基、硅基Fenton催化剂,通过扫描电镜、比表面积及孔径分析仪、热重仪、X射线光电子能谱仪、X射线衍射仪、傅里叶变换红外光谱仪等对Fenton催化剂进行了形貌、孔径及结构的表征,考察了pH、反应时间、废水电导率对碳基、硅基Fenton催化剂处理模拟电镀废水效果的影响,最后考察了碳基、硅基Fenton催化剂处理实际电镀废水的效果。实验结果表明,碳基催化剂表面有许多不规则的片块结构,具有较大的比表面积,硅基材料有许多不规则的层状堆叠和明显的孔结构,具有较大的孔径和较高热稳定性。碳基催化剂和硅基催化剂中铁锰以氧化物的形式与碳基和硅基相结合,适用pH广泛,在pH为2~9时,COD去除率保持较高水平。对于不同含盐量的电镀废水,碳基催化剂和硅基催化剂展现出不同的催化性能和稳定性,在处理高电导率和复杂水质的电镀废水时,硅基催化剂表现更优;而在处理低电导率废水时,碳基催化剂效果更好。 展开更多
关键词 电镀废水 碳基fenton催化 硅基fenton催化
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Pd/NH_(2)-MIL-101(Fe)@ACF催化电极的制备及其绿色Fenton性能
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作者 刘鑫宇 成施雨 +5 位作者 张劭琦 杨灵 张世月 王粉 刘金炜 李华 《中南大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第5期1760-1772,共13页
针对传统均相Fenton法存在pH适用范围窄(pH≈3)及易产生铁絮凝沉淀等问题,提出一种基于金属-有机框架(MOFs)的新型绿色Fenton催化体系。首先,以活性碳毡(activated carbon fiber,ACF)作为载体,通过溶剂热法和液相还原法制备了4种Fe-MOFs... 针对传统均相Fenton法存在pH适用范围窄(pH≈3)及易产生铁絮凝沉淀等问题,提出一种基于金属-有机框架(MOFs)的新型绿色Fenton催化体系。首先,以活性碳毡(activated carbon fiber,ACF)作为载体,通过溶剂热法和液相还原法制备了4种Fe-MOFs@ACF(MIL-53、NH_(2)-MIL-53、MIL-101、NH_(2)-MIL-101)电极;其次,选取催化性能最好的NH_(2)-MIL-101(Fe)@ACF作为基底,进一步组装负载金属Pd纳米颗粒;最后,以亚甲基蓝(MB)为模型污染物,构建电催化-Fenton体系,系统探究了电压(-1.5~0V)、pH(2~10)及H_(2)O_(2)投加量(255~765μL)对降解效率的影响。研究结果表明:在-0.8V、pH=2、H_(2)O_(2)投加量为510μL时,MB在60min内降解率达100%;该体系通过阴极原位催化O2还原生成H_(2)O_(2)并高效裂解产生活性氧物种(·OH),显著拓宽了pH适用范围(2~6)。Pd/NH_(2)-MIL-101(Fe)@ACF电极经3次循环后降解效率仍保持90%以上,展现出优异的稳定性。 展开更多
关键词 fenton反应 MOFs材料 催化 水污染处理
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Fe-Si-Al高级氧化催化剂非均相Fenton处理造纸废水 被引量:1
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作者 刘育星 罗清 +5 位作者 张安龙 段超 宗晓宁 井天昊 刘雨恺 王旭 《陕西科技大学学报》 北大核心 2025年第1期8-14,45,共8页
造纸废水中的污染物种类繁多,COD_(Cr)排放量较大.目前,常规均相Fenton工艺在造纸废水深度处理中得到了广泛应用,然而该工艺存在硫酸亚铁用量较高和污泥产量较大的问题.本文将常规Fenton污泥为主要原料制取的Fe-Si-Al高级氧化催化剂应... 造纸废水中的污染物种类繁多,COD_(Cr)排放量较大.目前,常规均相Fenton工艺在造纸废水深度处理中得到了广泛应用,然而该工艺存在硫酸亚铁用量较高和污泥产量较大的问题.本文将常规Fenton污泥为主要原料制取的Fe-Si-Al高级氧化催化剂应用于非均相Fenton处理造纸废水,以COD_(Cr)的去除率和污泥产量作为评价指标,并利用SEM、XRD、FT-IR等现代仪器手段,研究其应用工艺及反应机理.结果表明,当反应体系初始pH值为3、催化剂投加量10 g/L、m(COD_(Cr))∶m(H_(2)O_(2))=1∶1、反应时间90 min时,COD_(Cr)的去除率可达73.6%,污泥产量较常规Fenton降低了91.8%.催化剂中的铁铝尖晶石(FeAl_(2)O_(4))和铁橄榄石(Fe_(2)SiO_(4))为体系提供Fe^(2+).催化剂经过10次循环利用,COD_(Cr)去除率仍保持在70%左右,表明其具有良好的循环利用性能.非均相Fenton降解有机物的种类较均相Fenton更多,可破坏苯环结构. 展开更多
关键词 fenton污泥 造纸废水 非均相fenton Fe-Si-Al高级氧化催化
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甲酸液相脱氢用Pd基多相催化体系的研究进展
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作者 王雨 李恒杰 +1 位作者 张琰图 李雪礼 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第4期140-148,共9页
甲酸无色低毒、便于储运,可由CO_(2)加氢或生物质转化制得,是理想氢载体之一。Pd作为活性金属在甲酸脱氢反应中具有较高催化活性,但Pd基多相催化剂依然面临着催化活性和选择性不高、稳定性差以及价格昂贵等问题,无法满足工业化需求。针... 甲酸无色低毒、便于储运,可由CO_(2)加氢或生物质转化制得,是理想氢载体之一。Pd作为活性金属在甲酸脱氢反应中具有较高催化活性,但Pd基多相催化剂依然面临着催化活性和选择性不高、稳定性差以及价格昂贵等问题,无法满足工业化需求。针对这些问题,综述了近年来Pd基催化体系用于甲酸液相脱氢反应的研究进展,讨论了甲酸液相脱氢的反应机理以及甲酸液相脱氢反应的关键因素(Pd纳米颗粒(PdNPs)尺寸/微结构、载体结构/表面性质以及反应添加剂)对催化剂的催化活性和稳定性的影响。分析发现,通过合金化、核壳结构、多孔材料孔道限域、载体表面氨基化/氮掺杂改性及金属氧化物缺陷效应等都可以获得较小颗粒尺寸的PdNPs,进而提高PdNPs的分散性和稳定性以及减少Pd用量,同时调节优化PdNPs的微结构,从而提高甲酸脱氢催化剂的催化活性和稳定性,以期为开发新型甲酸高效脱氢Pd基多相催化体系提供借鉴。 展开更多
关键词 氢气 甲酸脱氢 Pd基催化 多相催化 反应机理
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泡沫SiC基结构化催化剂的制备及其在多相催化中的应用进展
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作者 李恺 刘锦轩 +4 位作者 王志崇 张小娜 宋福生 万德田 李月明 《中国陶瓷》 北大核心 2025年第2期1-10,共10页
泡沫SiC陶瓷因具有高导热性、耐腐蚀、抗氧化及良好的力学性能,其作为结构化催化剂载体展现出了优异的传热传质效率。综述了泡沫SiC基结构化催化剂的制备方法及其在多相催化反应中的应用进展。介绍了泡沫SiC载体上不同的涂层制备技术和... 泡沫SiC陶瓷因具有高导热性、耐腐蚀、抗氧化及良好的力学性能,其作为结构化催化剂载体展现出了优异的传热传质效率。综述了泡沫SiC基结构化催化剂的制备方法及其在多相催化反应中的应用进展。介绍了泡沫SiC载体上不同的涂层制备技术和活性组分负载方法,重点讨论了泡沫SiC基结构化催化剂在气固催化反应、气液固三相催化反应、环境净化和生物质转化等领域的催化反应及其工程强化应用。 展开更多
关键词 结构化催化 泡沫SiC 制备方法 多相催化
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铜半胱胺配合物类Fenton催化降解土霉素的研究
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作者 于洪梅 钟晓璐 唐晓丹 《安全与环境学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期3617-3624,共8页
为有效去除污染水体中的土霉素,采用水浴升温合成法制备了铜半胱胺配合物(Copper-Cysteamine-Iodine,Cu-Cy-I),并通过扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope,SEM)、X射线衍射(X-ray Diffraction,XRD)、X射线光电子能谱(X-ray Pho... 为有效去除污染水体中的土霉素,采用水浴升温合成法制备了铜半胱胺配合物(Copper-Cysteamine-Iodine,Cu-Cy-I),并通过扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope,SEM)、X射线衍射(X-ray Diffraction,XRD)、X射线光电子能谱(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)等方法对其形貌、结构、化学成分进行表征。为了研究Cu-Cy-I对土霉素的降解效果,考察了光照时间、H_(2)O_(2)浓度、溶液pH值、催化剂质量、溶液的初始质量浓度以及光源等因素的影响。结果显示,在100 m L质量浓度为100 mg/L的土霉素中加入20 mg Cu-Cy-I催化剂、0.025 mol/L H_(2)O_(2),置于高压汞灯下,照射100 min后对土霉素的降解率可达99.0%。采用自由基捕获试验探究了Cu-Cy-I/H_(2)O_(2)体系中的活性自由基,发现羟基自由基(Hydroxyl radical,·OH)、超氧自由基(Superoxide radical,·O_(2)^(-))和光生空穴(Photogenerated electrons,h^(+))三者共同作用并促进土霉素的降解。Cu-Cy-I对土霉素具有较高的降解效果,为抗生素废水的治理提供了一种新方法。 展开更多
关键词 环境工程学 铜半胱胺配合物 fenton 催化降解 土霉素
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催化剂研究中的X射线光电子能谱(XPS)分析方法概述
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作者 赵志娟 徐鹏 +2 位作者 章小余 屈宝龙 刘芬 《中国无机分析化学》 北大核心 2025年第1期44-55,共12页
催化剂在现代化工领域扮演着至关重要的角色,在提高生产效率、降低能源消耗以及减少环境污染等方面起着不可替代的作用。随着科学认知的不断提升,催化剂的研究已经从宏观的动力学性能评估,深入到微观的分子层面和电子结构分析。作为材... 催化剂在现代化工领域扮演着至关重要的角色,在提高生产效率、降低能源消耗以及减少环境污染等方面起着不可替代的作用。随着科学认知的不断提升,催化剂的研究已经从宏观的动力学性能评估,深入到微观的分子层面和电子结构分析。作为材料表界面研究领域中最有效的一种分析方法,在过去几十年里X射线光电子能谱(XPS)技术以其坚实的物理学基础和表面灵敏性已经成为研究催化材料的标准分析工具,且随着XPS仪器的日益普及,其应用也在不断增长。然而催化剂材料中的活性组分多趋于低含量、小尺度且成分复杂不稳定,对XPS高质量测试提出了巨大挑战。对催化剂研究中的常规XPS分析方法进行系统性的综述,对样品制备、实验设计、数据处理与谱图解析等流程中存在的问题和可能的处理方法进行了讨论,并对XPS技术在催化领域的应用前景进行了展望,以期为其他材料研究提供参考和启示。 展开更多
关键词 催化 X射线光电子能谱(XPS) 多相催化 纳米颗粒
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乙醇催化转化制高值化学品研究进展
8
作者 王嘉 孙丹卉 +4 位作者 乔一凡 范秀方 赵立东 贺雷 陆安慧 《化工进展》 北大核心 2025年第5期2587-2597,共11页
生物质乙醇可作为平台分子催化转化制备高附加值化学品,是一条低碳环保的绿色路线。乙醇性质活泼,经催化脱氢、脱水、羟醛缩合、环化等可制备多种高附加值化学品(如乙醛、烯烃、丁醇、高碳醇、芳香醇/醛等)。但乙醇催化转化反应网络复杂... 生物质乙醇可作为平台分子催化转化制备高附加值化学品,是一条低碳环保的绿色路线。乙醇性质活泼,经催化脱氢、脱水、羟醛缩合、环化等可制备多种高附加值化学品(如乙醛、烯烃、丁醇、高碳醇、芳香醇/醛等)。但乙醇催化转化反应网络复杂,实现乙醇定向转化的核心是催化剂上不同活性中心的高效协同,以及多步基元反应的速率匹配。本文通过对乙醇转化活性中心、反应路径和反应机理的认识,根据反应产物的种类,系统综述了多相催化乙醇制备高值化学品的研究进展。针对乙醇定向转化的催化剂体系及反应机理,概述了多活性中心协同调变机制和催化剂活性中心与乙醇转化性能的构效关系,阐明了乙醇转化产物分布的调控机理。其中,由乙醇出发制备C6+高碳醇和芳香醇/醛等高值含氧化合物可能是未来乙醇转化利用的研究重点,从工程应用角度,亟需发展乙醇转化利用的反应分离一体化技术。 展开更多
关键词 乙醇 催化 多相反应 乙醛 丁二烯 高碳醇 芳香醇
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生物质及其衍生物高效转化制乳酸中多相催化剂构筑研究进展 被引量:1
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作者 唐宁 杨玉鹏 +2 位作者 刘科 李平 王健健 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第11期50-62,共13页
生物质及其衍生物选择性转化制乳酸是实现该类资源高值化利用的重要方式之一,多相催化剂在选择性转化反应中的作用至关重要。围绕生物质及其衍生物(包括甘油、木糖、果糖、葡萄糖、纤维素和原生生物质等)选择性转化制乳酸中多相催化剂... 生物质及其衍生物选择性转化制乳酸是实现该类资源高值化利用的重要方式之一,多相催化剂在选择性转化反应中的作用至关重要。围绕生物质及其衍生物(包括甘油、木糖、果糖、葡萄糖、纤维素和原生生物质等)选择性转化制乳酸中多相催化剂的构筑进行了综述,重点讨论了不同催化剂的构效关系,分析了多相催化剂的组成、结构和活性位点对不同反应原料选择性转化制乳酸的影响,并对相关催化剂的未来研究方向进行了展望。 展开更多
关键词 生物质 乳酸 多相催化 催化 构效关系
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多相催化氧化伯醇制备羧酸的研究进展 被引量:1
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作者 薛飞 刘梦力 +3 位作者 廖敏 李臻 夏春谷 王金棒 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期1393-1403,共11页
伯醇催化氧化制羧酸是有机合成中极为重要的转化过程,具有广泛的应用前景。对于多相催化体系,高效催化剂的制备一直是研究的热点和难点。该文对近年来涉及多相催化氧化伯醇制备羧酸的文献进行了全面的梳理。从单金属及其氧化物和双金属... 伯醇催化氧化制羧酸是有机合成中极为重要的转化过程,具有广泛的应用前景。对于多相催化体系,高效催化剂的制备一直是研究的热点和难点。该文对近年来涉及多相催化氧化伯醇制备羧酸的文献进行了全面的梳理。从单金属及其氧化物和双金属及其氧化物基催化剂,以及是否采用载体等角度系统评估了伯醇氧化多相催化剂的发展现状和趋势;介绍了杂多酸催化和绿色催化的研究进展;展望了多相催化在工业应用中的发展前景和挑战。 展开更多
关键词 伯醇 催化氧化 多相催化 羧酸 金属催化 金属氧化物催化
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热驱动CO_(2)多相催化合成化学品研究进展 被引量:1
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作者 姜瑞君 李玉涛 +3 位作者 王振峰 王玉清 郭小惠 丁健 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期302-314,400,共14页
CO_(2)分子较高的化学惰性导致其选择性活化及可控转化极具挑战。相对于电和光驱动CO_(2)催化转化反应,热驱动CO_(2)多相催化转化反应具有操作简便、目标产物可调且产品收率较高等优势。通过该类反应实现CO_(2)还原或非还原制备多种化学... CO_(2)分子较高的化学惰性导致其选择性活化及可控转化极具挑战。相对于电和光驱动CO_(2)催化转化反应,热驱动CO_(2)多相催化转化反应具有操作简便、目标产物可调且产品收率较高等优势。通过该类反应实现CO_(2)还原或非还原制备多种化学品,既可促进CO_(2)的资源化利用,又可有效缓解温室效应,在环保、能源和材料等领域具有重要意义。该文对热驱动多相催化CO_(2)转化为CO、CH_(4)、甲酸、甲醇、碳氢化合物和其他精细化学品的研究现状进行了综合评述,重点讨论了反应机理、所用催化剂及反应体系的研究进展,并对其未来的研究方向进行了前景展望和探讨。 展开更多
关键词 CO_(2) 热驱动多相催化 反应体系 高附加值产物
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氮掺杂碳材料MG-T多相催化硝基苯加氢制苯胺 被引量:2
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作者 高永平 刘柏 +4 位作者 康家宁 吕杰琼 于泽广 张志会 高文秀 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期102-109,共8页
苯胺作为重要的化学中间体,主要通过催化硝基苯加氢反应制备.本文利用三聚氰胺和三聚氰酸制备牺牲模板MCA,以葡萄糖为碳源,合成了前驱体MG,再经高温碳化得到氮掺杂碳材料MG-T(T/℃,表示碳化温度),用于多相催化硝基苯加氢制苯胺反应.结... 苯胺作为重要的化学中间体,主要通过催化硝基苯加氢反应制备.本文利用三聚氰胺和三聚氰酸制备牺牲模板MCA,以葡萄糖为碳源,合成了前驱体MG,再经高温碳化得到氮掺杂碳材料MG-T(T/℃,表示碳化温度),用于多相催化硝基苯加氢制苯胺反应.结合材料表征和催化评价结果初步探讨了反应机理.实验结果表明,碳化温度影响MG-T中氮物种构型的变化,石墨氮对催化剂的加氢活性起到关键作用.催化剂MG-800在水合肼作还原剂的乙醇溶剂中于80℃反应4h,硝基苯转化率为96%,产物选择性为100%,催化剂可循环使用至少9次,具有良好的稳定性和循环性,是一类可循环使用的硝基苯加氢制苯胺多相催化剂. 展开更多
关键词 氮掺杂碳材料 硝基苯加氢 多相催化 苯胺
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有机废水处理工艺CSCWO中多相催化剂研究进展 被引量:1
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作者 陶强强 王黎 +1 位作者 雷晨阳 任壮 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期712-715,721,共5页
总结了有机废水处理工艺CSCWO中多相催化剂的研究进展,包括论述了难降解有机废水的特点和传统处理方法的局限性,介绍了SCWO和CSCWO的原理和优势,评述了CSCWO中多相催化剂的种类、性能、合成方法和影响因素,展望了CSCWO技术在未来的发展... 总结了有机废水处理工艺CSCWO中多相催化剂的研究进展,包括论述了难降解有机废水的特点和传统处理方法的局限性,介绍了SCWO和CSCWO的原理和优势,评述了CSCWO中多相催化剂的种类、性能、合成方法和影响因素,展望了CSCWO技术在未来的发展前景。开发新型高效催化剂,特别是金属氧化物催化剂和非贵金属催化剂,对于推动CSCWO技术的广泛应用具有重要意义。同时,还需要优化多相催化剂的合成工艺和参数,揭示多相催化剂在CSCWO中的反应机理和动态变化,为催化剂的设计提供指导。 展开更多
关键词 超临界水氧化 催化超临界水氧化 多相催化 难降解有机废水 高级氧化技术
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Fe基类Fenton催化剂非均相处理造纸废水 被引量:3
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作者 宗晓宁 罗清 +2 位作者 张安龙 井天昊 刘育星 《中国造纸》 CAS 北大核心 2024年第3期135-141,共7页
针对传统均相Fenton法深度处理造纸废水中铁泥量大、成本较高等问题,将Fe_(2)O_(3)、Al_(2)O_(3)、SiO_(2)、石墨粉采用高温烧结的方式,制备Fe基类Fenton催化剂,并用于非均相Fenton处理造纸废水,可达到节省FeSO_4用量的效果。结果表明,... 针对传统均相Fenton法深度处理造纸废水中铁泥量大、成本较高等问题,将Fe_(2)O_(3)、Al_(2)O_(3)、SiO_(2)、石墨粉采用高温烧结的方式,制备Fe基类Fenton催化剂,并用于非均相Fenton处理造纸废水,可达到节省FeSO_4用量的效果。结果表明,经高温烧结制备的Fe基类Fenton催化剂具有丰富的孔隙结构,在pH值为3、催化剂投加量15 g/L、COD_(Cr)和H_(2)O_(2)质量比1∶0.75、反应时间90 min的条件下,造纸废水COD_(Cr)去除率为74.8%,且经过10次循环实验仍达70%以上,BOD_5去除率可达67%以上。 展开更多
关键词 高温烧结 fenton催化 造纸废水 非均相fenton
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过渡金属多相催化分子氧选择性氧化邻二醇的研究进展
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作者 尹钧濂 冯冉冉 +1 位作者 张月成 赵继全 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期943-950,959,共9页
邻二醇选择性氧化断键生成醛、酮和羧酸是重要和基本的有机反应,氧化剂通常采用化学计量的高碘酸盐或四乙酸铅,无论从经济还是环保的角度考虑,这些传统方法都有违绿色化工的发展理念。理论上以分子氧为氧化剂选择性氧化邻二醇断键的副... 邻二醇选择性氧化断键生成醛、酮和羧酸是重要和基本的有机反应,氧化剂通常采用化学计量的高碘酸盐或四乙酸铅,无论从经济还是环保的角度考虑,这些传统方法都有违绿色化工的发展理念。理论上以分子氧为氧化剂选择性氧化邻二醇断键的副产物只有水,而且分子氧廉价易得,因而具有环境友好和经济可行的双重优势。经过多年探索,人们已开发了多个基于不同过渡金属为活性组分的多相催化剂或催化体系用于分子氧选择性氧化邻二醇断键反应,为未来广泛应用奠定了基础。该文按贵金属和非贵金属分类综述此类催化剂及相关反应工艺的研究进展,并指出该领域的发展方向。 展开更多
关键词 邻二醇 氧化断键 分子氧氧化 过渡金属 多相催化
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MoS_(2)负载型陶粒催化剂非均相Fenton处理造纸废水 被引量:3
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作者 刘雨恺 罗清 +5 位作者 薛伟 段超 张梓悦 郭鑫 白雨柔 潘静欢 《陕西科技大学学报》 北大核心 2024年第4期33-40,共8页
通过分散-浸渍-烧结工艺制备MoS_(2)负载型陶粒催化剂.采用XRD、SEM、EDS对催化剂的物相结构、微观形貌、元素分布进行表征分析.结果表明,MoS_(2)均匀负载到铁泥基陶粒催化剂表面,催化剂粗糙的表面结构将会在反应中暴露更多的活性位点.... 通过分散-浸渍-烧结工艺制备MoS_(2)负载型陶粒催化剂.采用XRD、SEM、EDS对催化剂的物相结构、微观形貌、元素分布进行表征分析.结果表明,MoS_(2)均匀负载到铁泥基陶粒催化剂表面,催化剂粗糙的表面结构将会在反应中暴露更多的活性位点.以CODCr去除率为评判指标,探究pH、m(CODCr)∶m(H_(2)O_(2))、催化剂用量、反应时间对MoS_(2)负载型陶粒催化剂非均相Fenton处理造纸废水的影响.结果表明,最佳工艺条件为:pH为2.5、催化剂投加量30 g/L、m(CODCr)∶m(H_(2)O_(2))=1∶1.5、反应时间120 min,造纸废水CODCr去除率为72.52%.并通过自由基猝灭实验得出在非均相Fenton氧化体系中,降解有机污染物的活性物质主要是·OH、^(1)O_(2)、·O_(2)^(-). 展开更多
关键词 催化 造纸废水 非均相fenton 活性基团
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多相催化加氢反应中H_(2)异裂解离的研究进展 被引量:2
17
作者 姚正阳 王晓月 +3 位作者 郭晓宏 赵勇杰 师文荣 李聪明 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第1期1-11,共11页
多相催化加氢反应是制备高附加值燃料及化学品的重要途径,而H_(2)异裂解离过程及其形成的氢化物(M—Hδ-)的化学性质与加氢反应活性和选择性密切相关。然而,由于多相催化剂表面结构复杂导致了H_(2)异裂解离过程及M—H^(δ-)化学性质的... 多相催化加氢反应是制备高附加值燃料及化学品的重要途径,而H_(2)异裂解离过程及其形成的氢化物(M—Hδ-)的化学性质与加氢反应活性和选择性密切相关。然而,由于多相催化剂表面结构复杂导致了H_(2)异裂解离过程及M—H^(δ-)化学性质的多样性,为认识H_(2)异裂解离及M—H^(δ-)的化学性质对加氢反应机理的调控规律带来了巨大挑战。综述了H_(2)异裂解离的机理及M—H^(δ-)的化学性质,并介绍了常用于检测M—H^(δ-)的表征技术并分析了各自的优缺点。重点讨论了不同多相催化体系,如负载型金属催化剂、金属氧化物催化剂以及阴离子杂化金属催化剂中,H_(2)异裂解离与催化剂活性位点结构之间的内在关系及其对加氢反应性能的优化,并提出了调控H_(2)异裂解离的有效策略。最后,针对当前H_(2)异裂解离及M—H^(δ-)研究面临的主要挑战进行了总结,同时对未来发展方向进行了展望。 展开更多
关键词 加氢反应 H_(2)异裂解离 氢化物 催化 多相催化
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压力影响硅基防热材料界面多相催化的微观机理研究
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作者 李芹 杨肖峰 +1 位作者 董威 杜雁霞 《空气动力学学报》 CSCD 北大核心 2024年第4期84-95,I0002,共13页
反应分子动力学模拟是阐明高温壁面效应微观致热机理、深化高速飞行器非平衡气动热认知的重要途径之一,然而通过人为增加压力实现计算效率提升的微观模拟,往往会导致反应路径和速率系数差异,进而影响气动热,造成机理认知偏差。采用基于R... 反应分子动力学模拟是阐明高温壁面效应微观致热机理、深化高速飞行器非平衡气动热认知的重要途径之一,然而通过人为增加压力实现计算效率提升的微观模拟,往往会导致反应路径和速率系数差异,进而影响气动热,造成机理认知偏差。采用基于ReaxFF力场的分子动力学方法,以离解氧原子在硅基防热材料表面的催化复合反应体系为对象,计算分析了不同气相压力条件下的基元反应速率、表面覆盖率和复合系数,用于获得基元反应速率常数与压力的量化关系,明确通过增压提高计算效率的上限范围。结果表明,增压可导致主导反应路径从吸附相间作用至气相-吸附相作用的转变,且使基元反应速率常数-压力的关系偏离实验/飞行条件下的规律。在1200 K条件下、单原子碰撞的压力范围内,各基元反应步骤的速率常数均随压力的降低而下降。其中,ER1~ER3复合反应的速率常数随压力呈近似线性变化,速率常数分别与压力的1.10179、1.01686和0.91654次方呈线性关系;LH1~LH3复合反应的速率常数与压力呈对数关系,且对数前因子显著小于非单原子碰撞区;热解附反应的速率常数与压力呈指数关系。根据气相压力影响催化反应机制的微观机理,以基元反应速率常数-压力关系可以稳定解析为判据,提出了人为增加压力的约束上限条件:以体系高度为特征长度的努森数应大于102量级,以保证气固单原子碰撞。相关研究为气固界面反应的分子模拟方法和防热材料微观催化数据的累积提供了支撑。 展开更多
关键词 气固作用 多相催化 气相压力 主导路径 反应分子动力学
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以柚子皮为基底碳负载型多相Fenton-like催化剂制备及性能研究 被引量:2
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作者 邓杰 张媛媛 《无机盐工业》 CAS 北大核心 2015年第3期73-75,共3页
以柚子皮为基底,采用浸渍法将合成与负载一步完成,制备出碳负载型高效多相Fenton-like催化剂,并将其应用于酸性橙Ⅱ溶液的脱色降解反应中。实验结果表明:催化剂中铁以Fe OOH形式存在,在催化剂用量为1 g/L、溶液p H为4条件下,反应30 min... 以柚子皮为基底,采用浸渍法将合成与负载一步完成,制备出碳负载型高效多相Fenton-like催化剂,并将其应用于酸性橙Ⅱ溶液的脱色降解反应中。实验结果表明:催化剂中铁以Fe OOH形式存在,在催化剂用量为1 g/L、溶液p H为4条件下,反应30 min后酸性橙Ⅱ的脱色率达到78.5%,反应60 min后酸性橙Ⅱ的脱色率达到97.5%。加入可见光可以明显增强Fenton的反应效果,反应30 min后酸性橙Ⅱ的脱色率就达到98.5%。催化剂重复使用,酸性橙Ⅱ的脱色率差别不大,证明制备的催化剂具有良好的稳定性。 展开更多
关键词 fenton 非均相催化 酸性橙Ⅱ 脱色率 废水处理
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铁基多相Fenton-like催化剂制备及其催化活性研究 被引量:1
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作者 张佳琳 叶脉 +4 位作者 张路路 王中慧 代超 叶翔 钱伟 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2020年第11期96-103,共8页
文章采用四氧化三铁作为催化剂活性组分,蔗糖作为黏结剂,获得多孔的Fenton-1ike催化剂颗粒,并利用SEM、XRD等对催化剂的物理化学性质进行表征。通过Fenton-1ike反应中难生物降解的偶氮染料AO7的降解效率来评价自制催化剂的催化活性,研究... 文章采用四氧化三铁作为催化剂活性组分,蔗糖作为黏结剂,获得多孔的Fenton-1ike催化剂颗粒,并利用SEM、XRD等对催化剂的物理化学性质进行表征。通过Fenton-1ike反应中难生物降解的偶氮染料AO7的降解效率来评价自制催化剂的催化活性,研究了pH值、H2O2用量等参数对催化活性的影响。结果表明多孔的Fenton-1ike催化剂能有效地催化H2O2降解以AO7为代表的有机污染物。当溶液p H值在2.0~7.0之间,Fenton-1ike反应进行60 min后,AO7去除率在82.3%~99.84%之间。相比较传统Fenton反应的pH适用范围(一般来说为2.5~3.5),自制的Fenton-like催化剂的p H适用范围更宽,在废水处理中具有更好的应用前景。 展开更多
关键词 多相催化 四氧化三铁 酸性橙7 pH适用范围
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