铁基复合载氧体煤化学链气化反应特性及机理 被引量：29

1

作者 程煜 刘永卓 +1 位作者 田红景 郭庆杰 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第7期2587-2595,共9页

以水蒸气作为气化/流化介质,在流化床中研究了两种铁基复合载氧体的化学链气化反应特性及循环特性,并对气化过程中的反应机理、动力学方程进行了推断。结果表明:温度为920℃时,添加不同修饰物的铁基复合载氧体与煤焦气化的反应活性依次... 以水蒸气作为气化/流化介质,在流化床中研究了两种铁基复合载氧体的化学链气化反应特性及循环特性,并对气化过程中的反应机理、动力学方程进行了推断。结果表明:温度为920℃时,添加不同修饰物的铁基复合载氧体与煤焦气化的反应活性依次为Fe4Al6K1>Fe4Al6>Fe4Al6Ni1。在多次循环实验过程中,合成气成分保持稳定,表明Fe4Al6K1复合载氧体循环特性良好。XRD谱图分析表明,六次氧化还原实验后的铁基载氧体氧化态仍为Fe2O3。K+主要以铁酸钾形态存在,该结构有利于促进化学链气化反应。利用高斯函数对气化反应速率进行了峰拟合,拟合结果表明化学链气化主要分为3个阶段:化学链作用阶段、煤气化阶段以及Fe3O4向FeO转变的气化阶段。 展开更多

关键词 化学链气化 流化床反应器 铁基复合载氧体 动力学模型

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化学链燃烧中CaSO_4复合载氧体的实验研究 被引量：13

2

作者 丁宁 郑瑛 +3 位作者 罗聪 吴琪珑 傅培舫 郑楚光 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第3期161-168,共8页

采用浸渍法制备CaSO4复合载氧体,在固定床上进行甲烷化学链燃烧实验研究。探讨了还原温度、CH4含量、载氧体的颗粒粒径和质量等因素对还原反应的影响。结果表明,Ni-Fe混合添加剂显著提高CaSO4载氧体的反应活性;合适的还原温度为925℃左... 采用浸渍法制备CaSO4复合载氧体,在固定床上进行甲烷化学链燃烧实验研究。探讨了还原温度、CH4含量、载氧体的颗粒粒径和质量等因素对还原反应的影响。结果表明,Ni-Fe混合添加剂显著提高CaSO4载氧体的反应活性;合适的还原温度为925℃左右;CH4含量的降低和载氧体质量的增加,将抑制积炭的发生,并获得较高气体转化率;而载氧体颗粒粒径的变化对还原反应影响较小;长时间的还原/氧化循环实验和XRD分析证明CaSO4能完全转化成CaS,CaS也能全部转化成CaSO4。 展开更多

关键词 化学链燃烧 CaSO4复合载氧体 Ni-Fe混合添加剂 CH4

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钙基复合载氧体反应性能的研究 被引量：10

3

作者 丁宁 郑瑛 +1 位作者 罗聪 郑楚光 《动力工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2010年第9期689-694,698,共7页

采用沉淀法制备了3种钙基复合载氧体,并在固定床试验台架上对复合载氧体与CO的反应性能进行了研究.对反应前后的载氧体进行了X射线衍射(XRD)和场发射扫描电镜(FSEM)表征分析.结果表明:3种添加物均能促进CaSO4与CO的还原反应,提高载氧体... 采用沉淀法制备了3种钙基复合载氧体,并在固定床试验台架上对复合载氧体与CO的反应性能进行了研究.对反应前后的载氧体进行了X射线衍射(XRD)和场发射扫描电镜(FSEM)表征分析.结果表明:3种添加物均能促进CaSO4与CO的还原反应,提高载氧体的反应速率和转化率;3种添加物对COS的释放具有抑制作用,La添加物对SO2的释放有一定的抑制作用,而Ti、Ni添加物促进了SO2的释放;添加Ni的载氧体具有较高的反应活性,表现出良好的循环特性;载氧体在1次循环反应后,固相中出现了少量的CaO;在6次循环反应后,CaO的峰值比第1次循环后的峰值高,载氧体表面由平整光滑变得疏松多孔,且分布均匀. 展开更多

关键词 化学链燃烧 钙基复合载氧体 添加物 反应性能 硫释放 循环反应

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规模化制备钙基复合载氧体的性能研究 被引量：5

4

作者 郗艳荣 刘永卓 +1 位作者 田红景 郭庆杰 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第1期51-58,共8页

采用规模化制备方法得到了两种钙基复合载氧体,并分别在冷模流化床和固定床上考察了其机械强度和循环反应性能。结果表明:制备的两种复合载氧体各组分分布均匀,机械强度较好。通过对磨损前后粒度分布变化和时变规律的比较,得到的CaAlFe... 采用规模化制备方法得到了两种钙基复合载氧体,并分别在冷模流化床和固定床上考察了其机械强度和循环反应性能。结果表明:制备的两种复合载氧体各组分分布均匀,机械强度较好。通过对磨损前后粒度分布变化和时变规律的比较,得到的CaAlFe载氧体耐磨损性能较好,510 min后磨损率仅为3.83%。热重实验表明,CaAlNi载氧体同煤之间的反应在12 min内完成,反应速率稍快,但CaAlFe载氧体同煤的反应更彻底。选择CaAlFe载氧体进行了5次还原-氧化循环实验,固体产物和气体产物分析表明CaAlFe载氧体具有良好的持续循环反应能力。因此,所研究规模化制备的CaAlFe载氧体适用于工业生产。 展开更多

关键词 规模化制备 复合载氧体 化学链燃烧 耐磨损性能 循环反应性

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玉米秸秆化学链热解过程铁基复合载氧体的载氧-催化性能 被引量：4

5

作者 何笑 刘晶晶 +2 位作者 李文瑶 刘永卓 郭庆杰 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2023年第10期4153-4163,F0004,共12页

生物质化学链热解利用载氧体将生物质热解-气化反应解耦为不同温度下进行的两级反应,能够同时得到高品质生物油/化学品和清洁合成气。本研究采用溶胶-凝胶法,分别选择碱土金属(Ca、Sr、Ba)和过渡金属(Co、Ni、Cu)制备了六种铁基复合载氧... 生物质化学链热解利用载氧体将生物质热解-气化反应解耦为不同温度下进行的两级反应,能够同时得到高品质生物油/化学品和清洁合成气。本研究采用溶胶-凝胶法,分别选择碱土金属(Ca、Sr、Ba)和过渡金属(Co、Ni、Cu)制备了六种铁基复合载氧体,并研究了它们在玉米秸秆生物质化学链热解过程中的载氧-催化性能。研究表明:六种还原态铁基复合载氧体对生物质热解液体产物具有良好的催化裂解、酮基化反应和加氢脱氧能力,显著减少生物油中含氧化合物的含量,增加烃类化合物的生成,在气化阶段将热解焦氧化成以CO为主要组成的合成气。其中,Ca-Fe复合载氧体使生物油中酸类化合物的含量从无载氧体时的29.4%降低到0.3%,合成气中CO产率达到330 L/kg生物质。在650℃、生物质-载氧体质量比为3∶6的优化条件下,对Ca-Fe复合载氧体的10次热解-气化循环进行了研究,结果表明,10次循环过程中Ca-Fe复合载氧体具有优异的催化、脱氧和氧化性能,但多次循环后存在铁相分离和团聚现象。因此,高效稳定铁基复合载氧体仍是未来生物质化学链热解的研究重点。 展开更多

关键词 铁基复合载氧体 化学链热解 分级转化 生物质 热解 合成气

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钙基复合载氧体的制备及反应性能 被引量：2

6

作者 郗艳荣 刘永卓 +2 位作者 郭庆杰 程煜 田红景 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第10期2446-2452,共7页

采用湿式混合成粒法得到了一种复合型钙基载氧体,并分别在综合热分析仪和流化床上考察了其反应活性和循环反应性能。结果如下:浸渍Ni离子能够明显降低载氧体与煤反应的起始温度,加快反应速率,缩短反应时间。增加Ni离子浸渍量对反应速率... 采用湿式混合成粒法得到了一种复合型钙基载氧体,并分别在综合热分析仪和流化床上考察了其反应活性和循环反应性能。结果如下:浸渍Ni离子能够明显降低载氧体与煤反应的起始温度,加快反应速率,缩短反应时间。增加Ni离子浸渍量对反应速率的影响不明显,但反应时间略有缩短。选择CaAlNi10载氧体进行了10次还原-氧化循环实验,固体产物和气体产物分析表明NiO在循环过程中对S的释放有一定控制作用;CaAlNi载氧体具有较高的再生率和良好的持续循环反应能力。结果表明,制备的CaAlNi载氧体适用于工业生产。 展开更多

关键词 复合载氧体 流化床 化学链气化 循环反应性 制备

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化学链重整制氢NiO-CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)复合载氧体的性能 被引量：5

7

作者 韩丹华 郭雪岩 王志远 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第1期192-200,共9页

采用浸渍法制备了结构型NiO-CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)复合载氧体,研究了Ni/Ce质量比对化学链重整制氢反应性能的影响。固定床反应器实验表明,随着Ni/Ce质量比的降低,氢气的选择性先升高后降低,比例为3∶1时氢的选择性和氢产物浓度最高。... 采用浸渍法制备了结构型NiO-CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)复合载氧体,研究了Ni/Ce质量比对化学链重整制氢反应性能的影响。固定床反应器实验表明,随着Ni/Ce质量比的降低,氢气的选择性先升高后降低,比例为3∶1时氢的选择性和氢产物浓度最高。循环实验测试表明,3∶1载氧体在20个循环后仍保持催化活性,积炭量最低。XRD结果表明,加入CeO_(2)后有固溶体形成,增加了氧空位,在一定程度上减弱了NiO与γ-Al_(2)O_(3)之间的相互作用,提高了活性物质的分散度。进一步分析XRD结果发现3∶1载氧体粒径最小,更有利于制氢反应。SEM分析发现,经过20次循环3∶1载氧体颗粒的微观形貌变化相对较小。进一步的固定床实验研究表明较高的反应温度有利于制氢反应,800℃时3∶1载氧体的性能表现最佳;此外3∶1载氧体在较高水碳比下仍能保持较高的产物选择性。 展开更多

关键词 化学链重整 复合载氧体 制氢 固定床 活性 甲烷

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CaSO_4的复合载氧体制备及其反应特性 被引量：12

8

作者 郭庆杰 田红景 刘永卓 《太原理工大学学报》 CAS 北大核心 2010年第5期572-576,共5页

利用浸渍法制备出载氧性能较好及价格低廉的复合型CaSO4载氧体,同时研究其固体燃料化学链燃烧特性。在综合热分析仪中研究复合型载氧体同H2和CO等气体燃料和煤焦固体燃料的反应性能,发现浸渍有微量Fe2O3和NiO的CaSO4复合型载氧体同气体... 利用浸渍法制备出载氧性能较好及价格低廉的复合型CaSO4载氧体,同时研究其固体燃料化学链燃烧特性。在综合热分析仪中研究复合型载氧体同H2和CO等气体燃料和煤焦固体燃料的反应性能,发现浸渍有微量Fe2O3和NiO的CaSO4复合型载氧体同气体、固体燃料的反应速率加快,反应时间大大缩短,Fe2O3改善载氧体的反应性能方面优于NiO。SEM照片显示复合型载氧体同固体燃料高温下反应前后颗粒形态发生较大变化,并出现颗粒聚团。XRD分析表明循环反应后浸渍的Ni以Ni3S2形式出现,而浸渍的Fe以Fe3O4化合物的形式存在,CaSO4的还原产物只有CaS。加入CaCO3颗粒后,大大改善了复合CaSO4载氧体的循环性能。 展开更多

关键词 化学链燃烧 浸渍法 复合型载氧体

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铜锰复合载氧体吸释氧反应性实验研究 被引量：1

9

作者 王坤 刘金霖 +1 位作者 于庆波 栾伟鹏 《东北大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第1期48-52,共5页

以Zr O2作为惰性载体制备Cu/Mn复合载氧体并在搭建的固定床反应器上研究气体流量、反应温度、进气氧含量和颗粒直径对Cu/Mn载氧体吸释氧反应性的影响.结果表明,随气体流量的增大,Cu/Mn载氧体的释氧和吸氧速率增大;随反应温度的升高,Cu/M... 以Zr O2作为惰性载体制备Cu/Mn复合载氧体并在搭建的固定床反应器上研究气体流量、反应温度、进气氧含量和颗粒直径对Cu/Mn载氧体吸释氧反应性的影响.结果表明,随气体流量的增大,Cu/Mn载氧体的释氧和吸氧速率增大;随反应温度的升高,Cu/Mn载氧体的释氧速率增大而吸氧速率减小.释氧反应阶段,供气氧含量越低,Cu/Mn载氧体释氧速率越快;吸氧反应阶段,供气氧含量越高,Cu/Mn载氧体吸氧速率越快. Cu/Mn载氧体的吸释氧速率均随粒径的增加而增大. 展开更多

关键词 化学链技术 Cu/Mn复合载氧体 固定床 释氧速率 吸氧速率

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制备过程对Cu-Fe复合载氧体特性的影响 被引量：1

10

作者 蒋守席 沈来宏 闫景春 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期1206-1211,共6页

基于燃烧法制备Cu-Fe复合载氧体,在小型固定床反应器上以气体CO作为还原介质,研究了Cu-Fe复合载氧体失氧情况及CO 2产率;采用X射线衍射分析(XRD)的手段,考察了制备过程中煅烧温度和煅烧时间对Cu-Fe复合载氧体物相和循环反应特性的影响... 基于燃烧法制备Cu-Fe复合载氧体,在小型固定床反应器上以气体CO作为还原介质,研究了Cu-Fe复合载氧体失氧情况及CO 2产率;采用X射线衍射分析(XRD)的手段,考察了制备过程中煅烧温度和煅烧时间对Cu-Fe复合载氧体物相和循环反应特性的影响。结果表明:当煅烧时间为8 h、煅烧温度为900℃时,制备的Cu-Fe复合载氧体中的CuO和Fe 2O 3能完全反应生成CuFe 2O 4,且Cu-Fe复合载氧体的氧化还原性能随着循环反应次数的增加而逐渐增加,保持了较好的循环反应性能和较高的反应活性。 展开更多

关键词 化学链 Cu-Fe复合载氧体 煅烧时间 煅烧温度

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K_2CO_3修饰钙基载氧体的煤化学链气化反应特性 被引量：8

11

作者 胡修德 贾伟华 +2 位作者 刘永卓 杨明明 郭庆杰 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第1期108-115,共8页

以膨润土(Bentonite)为载体,采用机械混合-浸渍法制备了Ca SO4-K2CO3/Bentonite(Ca KBen)复合载氧体。在流化床反应器中,以水蒸气作为气化、流化介质,考察复合载氧体Ca KBen与不同煤种的化学链气化反应特性,并对该载氧体的循环特性、作... 以膨润土(Bentonite)为载体,采用机械混合-浸渍法制备了Ca SO4-K2CO3/Bentonite(Ca KBen)复合载氧体。在流化床反应器中,以水蒸气作为气化、流化介质,考察复合载氧体Ca KBen与不同煤种的化学链气化反应特性,并对该载氧体的循环特性、作用机理及气化动力学方程进行了研究。结果表明:复合载氧体Ca KBen适用于不同煤种的化学链气化过程。900℃时,与纯煤气化相比,Ca KBen化学链气化的碳转化率提高17.88%,反应时间缩短10 min,复合载氧体Ca KBen表现出良好的反应活性和催化性能。十次循环实验过程中,冷煤气效率稳定在85%以上,表明复合载氧体Ca KBen具有良好的循环特性。XRD、SEM分析表明十次循环实验后,钙基载氧体的晶相结构稳定,主要以CaS O4形式存在,K+主要以K2CO3形式存在,载氧体表面变得疏松多孔,该结构有利于化学链气化反应的进行。活性位扩展模型很好地体现了复合载氧体Ca KBen与煤化学链气化的动力学规律,验证了气化过程中CaS O4与K2CO3具有协同作用。 展开更多

关键词 复合载氧体 流化床 催化作用 化学链气化

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Ca-Fe/bentonite载氧体煤化学链燃烧反应特性 被引量：6

12

作者 贾伟华 胡修德 +2 位作者 刘永卓 杨明明 郭庆杰 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第9期1060-1067,共8页

以天然石膏粉、膨润土(bentonite)和Fe(NO3)3·9H2O为原料,通过机械混合造粒法制备了钙基复合载氧体。在小型流化床反应器中,水蒸气作为气化-流化介质,研究了温度、活性组分含量及循环次数对复合载氧体反应活性的影响,同时考察了不... 以天然石膏粉、膨润土(bentonite)和Fe(NO3)3·9H2O为原料,通过机械混合造粒法制备了钙基复合载氧体。在小型流化床反应器中,水蒸气作为气化-流化介质,研究了温度、活性组分含量及循环次数对复合载氧体反应活性的影响,同时考察了不同煤种化学链燃烧反应特性。实验结果表明,CaSO4含量为60%,Fe2O3为活性助剂的CaSO4-Fe2O3/ben(Ca-Fe/ben)载氧体平均磨损速率为0.089%/h。反应温度为900℃时,碳转化率达到95%所需的时间为20.8min,CO2平均干基浓度为95.99%,表现高的反应活性。10次氧化/还原反应后,CO2平均干基浓度保持在80%,载氧体保持良好的循环反应活性。同时,实验发现高挥发分高灰分的煤种更适于煤的化学链燃烧,且CO2浓度均保持在90%以上。粒径分布曲线表明循环反应中载氧体表现强的抗磨损能力。 展开更多

关键词 钙基复合载氧体 化学链燃烧 流化床 循环反应性 煤 磨损

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助剂对CaSO_4载氧体化学链燃烧的影响 被引量：7

13

作者 丁宁 郑瑛 +1 位作者 罗聪 郑楚光 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2011年第5期40-47,共8页

在固定床实验台架上,研究了CaSO4和添加助剂的CaSO4与气体燃料发生反应的特性。结果表明:助剂可大幅度地提高CaSO4的反应活性,缩短反应时间。在950℃下,所有复合载氧体的转化率均超过95%。在还原和氧化过程中,载氧体释放的SO2曲线呈单... 在固定床实验台架上,研究了CaSO4和添加助剂的CaSO4与气体燃料发生反应的特性。结果表明:助剂可大幅度地提高CaSO4的反应活性,缩短反应时间。在950℃下,所有复合载氧体的转化率均超过95%。在还原和氧化过程中,载氧体释放的SO2曲线呈单峰特性,且随温度显著增大;温度对COS的释放没有明显的影响作用。含Ni-Fe的载氧体等转化率下硫的损失率最小。通过程序升温还原、X射线衍射和场发射扫描电镜等表征分析,研究了样品的反应性能,成分与结构变化,并提出了一个可能的催化还原反应和硫释放机制。 展开更多

关键词 化学链燃烧 复合载氧体 硫酸钙 助剂 硫释放

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化学链铁基载氧体磨损特性及机理研究 被引量：3

14

作者 亢炜燎 刘方 +2 位作者 杨丽 黎彩富 宋晨 《煤炭科学技术》 CAS CSCD 北大核心 2022年第6期159-168,共10页

化学链燃烧技术是目前最有前景的CO_(2)捕集技术之一,载氧体是该技术的关键组成部分。铁基载氧体因其来源广泛、价格便宜和环境友好等优点,被认为最具备有工业化应用的潜力,但其存在寿命短、释氧能力弱的问题,磨损是造成该问题的主要原... 化学链燃烧技术是目前最有前景的CO_(2)捕集技术之一,载氧体是该技术的关键组成部分。铁基载氧体因其来源广泛、价格便宜和环境友好等优点,被认为最具备有工业化应用的潜力,但其存在寿命短、释氧能力弱的问题,磨损是造成该问题的主要原因之一。采用机械混合法制备了煅烧温度为1300、1400和1500℃的Fe-Al复合载氧体,分别开展了冷态、热态以及反应态多组流化床磨损试验,分析了煅烧温度对载氧体的磨损和释氧能力的影响,分别研究了氧化反应和还原反应对其磨损的影响,明确了机械碰撞、温度以及化学反应对载氧体磨损的影响程度。研究结果表明:煅烧温度为1400℃的载氧体展现了抗磨损性和循环稳定性能两者之间最佳平衡,基于反应前后载氧体表面的元素分布、晶相分离和微观形貌演变的分析,发现了化学反应中由还原反应引发的载氧体孔容的增加对其磨损和破碎起重要作用,本工作对开发、设计长寿命的复合载氧体有一定的指导作用。 展开更多

关键词 化学链燃烧 CO_(2)捕集 铁基载氧体 复合载氧体 载氧体磨损特性

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化学链燃烧中H 2S与CuFe 2O 4载氧体的反应机理 被引量：2

15

作者 李钰 刘晶 +1 位作者 刘丰 方瑞雪 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期1140-1147,共8页

基于密度泛函理论和周期性结构模型,在分子水平上研究了化学链燃烧中H 2S与CuFe 2O 4载氧体表面相互作用的微观反应机理。结果表明,H 2S分子解离的SH、S和H基团倾向于吸附在O 1原子顶位上。H 2S分子在CuFe 2O 4载氧体表面发生的反应主... 基于密度泛函理论和周期性结构模型,在分子水平上研究了化学链燃烧中H 2S与CuFe 2O 4载氧体表面相互作用的微观反应机理。结果表明,H 2S分子解离的SH、S和H基团倾向于吸附在O 1原子顶位上。H 2S分子在CuFe 2O 4载氧体表面发生的反应主要包括3个步骤:H 2S分子吸附、H 2S脱氢和H 2O分子形成。首先H 2S吸附在CuFe 2O 4载氧体表面进而发生两步脱氢反应,随着反应的进行,产生的H 2O分子从载氧体表面脱附,CuFe 2O 4载氧体表面的S基团发生迁移并填入氧空位形成硫化表面。其中H 2O分子的形成需克服135.57 kJ/mol的反应能垒,为速控步骤。围绕Cu原子进行的反应路径是H 2S与CuFe 2O 4载氧体表面反应的主要路径,与实验结果吻合。 展开更多

关键词 化学链燃烧 H 2S CuFe 2O 4 复合载氧体 反应机理 密度泛函理论

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