非质量同位素分馏效应及其应用 被引量：1

1

作者 李延河 丁悌平 《地质论评》 CAS CSCD 北大核心 2002年第S1期289-293,共5页

物理、化学和生物作用引起的热力学和动力学同位素分馏几乎均为与质量有关的分馏。与质量有关的同位素分馏遵守质量分馏方程,分馏系数lnα与同位素的相对质量差(m~*—m)/(m~*·m)成正比。非质量同位素分馏效应最早是由Clayton(1973)... 物理、化学和生物作用引起的热力学和动力学同位素分馏几乎均为与质量有关的分馏。与质量有关的同位素分馏遵守质量分馏方程,分馏系数lnα与同位素的相对质量差(m~*—m)/(m~*·m)成正比。非质量同位素分馏效应最早是由Clayton(1973)在Allende碳质球粒陨石的富钙—铝包体(CAIs)中观测到的,δ^(17)O≈δ^(18)O;与地球物质中与质量有关的氧同位素分馏形成鲜明对照(δ^(17)O=0.52δ^(18)O)。后来Thiemens(1983)在分子氧(O_2)形成臭氧(O_3)的光化学反应实验中观测到了与CAIs中相似的氧同位素非质量分馏效应。现在非质量同位素分馏效应已被用于示踪一些元素浓度,甚至单个同位素比值测量无法揭示的特殊的作用过程。 展开更多

关键词 非质量同位素分馏效应 光化学反应

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煤制生物气产出规律及其同位素分馏效应 被引量：10

2

作者 简阔 傅雪海 +5 位作者 韩作颖 许小凯 周丹 茹忠亮 王观宏 郭晨 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第7期2602-2609,共8页

为了探索生物成因煤层气机理,选取低阶煤作为煤制生物气的母质,采用携带产甲烷菌的煤层矿井水为菌源,在高纯氮气环境中向500 mL产气瓶(反应瓶)中加入40 g煤样、20 mL富集后的菌种液、380 mL培养基完成接种,之后将产气瓶置于37℃下的振... 为了探索生物成因煤层气机理,选取低阶煤作为煤制生物气的母质,采用携带产甲烷菌的煤层矿井水为菌源,在高纯氮气环境中向500 mL产气瓶(反应瓶)中加入40 g煤样、20 mL富集后的菌种液、380 mL培养基完成接种,之后将产气瓶置于37℃下的振动培养箱中开展为期90 d的厌氧产气模拟实验。研究结果显示,在厌氧封闭条件下,气体产出方式以乙酸发酵为主,产气效率较慢,产气过程受环境pH值的影响较大,进入产气稳定期后(>30 d),pH值与校正后的产气量随产气时间延续总体呈现同步变化规律,产酸菌与产甲烷菌的数量、丰度和活性直接影响了产气环境的pH值和产气量。产出气组分以CH4和CO2为主,存在极少量的氢气,气体组成偏干,CH4和CO2含量随稳定产气时间的延长呈现明显的同步变化规律。90 d的产气过程中,δ^13C1值均小于-55‰;δ^13C(CO2)值介于-20.8‰^-10.7‰,平均为-16.38‰;δD1值介于-361‰^-332‰,平均为-348‰,可以判定产出气中CH4和CO2均为有机生物成因气;煤制生物气中CH4和CO2碳同位素组成变化的主要原因是2次重要的继承性同位素分馏效应造成的,第1次分馏作用发生在生成乙酸过程中,由于有机母质本身脂族甲基碳同位素组成偏轻,而羧基碳同位素组成偏重,这种碳同位素组成特点在生成乙酸过程中得以继承;第2次分馏作用发生在乙酸发酵生成CH4和CO2过程中,乙酸中的甲基通过加氢形成CH4,而羧基通过去氢形成CO2,造成甲基本身的轻碳同位素被分馏到CH4中,而羧基的重碳同位素被分馏到CO2中。因此总体表现出产出生物气的轻碳同位素被分馏到CH4中,而重碳同位素被分馏到CO2中,δ^13C1越轻,δ^13C(CO2)越重,两者呈现负相关关系;90 d的产气时间里,微生物作用时间越长,甲烷碳同位素组成越轻,具有明显的富集轻碳同位素的趋势。 展开更多

关键词 生物成因气 继承性同位素分馏效应 产气规律 低阶煤 乙酸发酵

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山东新泰太古代层状硫化物中的硫同位素非质量分馏效应 被引量：2

3

作者 李延河 万德芳 乐国良 《地球学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第B09期3-5,共3页

物理、化学和生物作用引起的热力学和动力学同位素分馏均为与质量有关的分馏。非质量同位素分馏效应是由一些特殊的气相光化学反应引起的，它可以揭示一些元素浓度，甚至单个同位素比值无法揭示的特殊的作用过程。笔者首次在山东新泰地... 物理、化学和生物作用引起的热力学和动力学同位素分馏均为与质量有关的分馏。非质量同位素分馏效应是由一些特殊的气相光化学反应引起的，它可以揭示一些元素浓度，甚至单个同位素比值无法揭示的特殊的作用过程。笔者首次在山东新泰地区新太古代层状硫化物中观测到了明显的硫同位素非质量分馏效应。δ^33S、δ^34S呈线性排列，且与硫同位素质量分馏线平行，^33S小于0。 展开更多

关键词 山东新泰 太古代硫化物 硫同位素 非质量分馏 同位素分馏效应 层状硫化物 新太古代 质量 山东 气相光化学反应

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十八烷的裂解动力学研究(I):气态烃组分及其碳同位素演化特征 被引量：17

4

作者 张海祖 熊永强 +2 位作者 刘金钟 廖玉宏 耿安松 《地质学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第4期569-574,共6页

本文通过对纯烃类化合物——正十八烷的动力学模拟实验,阐述了正十八烷裂解过程中气态烃组分及其同位素的演化特征,获得了产自正十八烷的甲烷生成动力学参数。运用动力学参数将模拟实验结果外推到地质条件下,表明由烷烃裂解形成的甲烷... 本文通过对纯烃类化合物——正十八烷的动力学模拟实验,阐述了正十八烷裂解过程中气态烃组分及其同位素的演化特征,获得了产自正十八烷的甲烷生成动力学参数。运用动力学参数将模拟实验结果外推到地质条件下,表明由烷烃裂解形成的甲烷主要生成于150～200℃(Easy%Ro介于1.0%～2.0%)的范围,裂解产生的甲烷、乙烷、丙烷的碳同位素分馏效应与Easy%Ro的关系曲线受升温速率的影响,不能直接应用于地质条件。 展开更多

关键词 动力学研究 裂解过程 碳同位素 演化特征 烃组分 气态 同位素分馏效应 动力学参数 模拟实验

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广州地区酸雨硫源的硫同位素示踪研究 被引量：21

5

作者 张鸿斌 陈毓蔚 刘德平 《地球化学》 CAS CSCD 北大核心 1995年第C00期126-133,共8页

为研究酸雨硫源，本文对广州地区大气降水、大气ＳＯ２和气溶酸、工业用煤和重油及其燃烧产物样品进行了硫同位素组成测定。对煤和重油在燃烧过程中的硫同位素分馏效应进行了试验研究，发现重油在燃烧过程中有明显的类似于煤的硫同位素... 为研究酸雨硫源，本文对广州地区大气降水、大气ＳＯ２和气溶酸、工业用煤和重油及其燃烧产物样品进行了硫同位素组成测定。对煤和重油在燃烧过程中的硫同位素分馏效应进行了试验研究，发现重油在燃烧过程中有明显的类似于煤的硫同位素分馏效应，其燃烧产物ＳＯ２气体富集轻硫同位素，而固体颗粒物则富集重硫同位素。依据同位素质量平衡，定量计算了四种硫源（人为成因硫、天然生物硫、海雾硫和远距离传输硫），对广州地区酸雨的贡献。上述结果，对研究全球环境地球化学有重要意义，其硫同位素组成为识别和跟踪污染硫源的循环提供了＂内标＂ 展开更多

关键词 广州地区 酸雨 硫源 硫同位素分馏效应 取样原则 取样方法 硫同位素组成

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干法灰化和湿法消解植物样品的铜锌铁同位素测定对比研究 被引量：2

6

作者 李世珍 朱祥坤 +1 位作者 吴龙华 骆永明 《矿物学报》 CAS CSCD 北大核心 2011年第S1期1009-1009,共1页

Cu、Zn、Fe同位素体系在地质学、生命科学、古气候学、海洋学、宇宙化学等领域已经展示了很好的应用前景。近年来,生物作用导致的Cu、Zn、Fe同位素分馏现象逐渐引起人们的研究兴趣,植物中Cu、Zn、Fe同位素组成的研究在生命科学。

关键词 植物样品 同位素分馏效应 干法灰化 同位素组成 干灰化法 生命科学 海州香薷 同位素体系 古气候学 应用前景

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镉稳定同位素研究进展 被引量：6

7

作者 李海涛 杨鑫 +3 位作者 雷华基 杨艳 靳兰兰 胡圣虹 《岩矿测试》 CSCD 北大核心 2021年第1期1-15,共15页

Cd具有挥发性和亲硫性,在海洋环境中Cd为微量营养元素,而在生态环境及农业土壤环境中Cd为有毒元素。因此,镉同位素被应用于海洋科学、地球科学、环境科学及农业科学研究,并展现出巨大的应用潜力。本文总结了近年来富含有机质的环境样品... Cd具有挥发性和亲硫性,在海洋环境中Cd为微量营养元素,而在生态环境及农业土壤环境中Cd为有毒元素。因此,镉同位素被应用于海洋科学、地球科学、环境科学及农业科学研究,并展现出巨大的应用潜力。本文总结了近年来富含有机质的环境样品、植物样品和生物样品的消解方法,以及Cd分离纯化及双稀释剂校正方法的研究进展。采用微波、高压灰化和高氯酸消解等样品前处理方法均可消除有机质对镉同位素测定的影响;基于AG MP-1(M)树脂-盐酸淋洗体系可有效分离基体及干扰元素,不会导致镉同位素分馏;^(111 )Cd-^(113 )Cd同位素双稀释剂校正体系的测试精度高,可达0.1εCd/amu。同时,本文阐述了镉同位素在海洋科学、地球科学、环境科学及农业科学领域研究的最新进展和认识。镉同位素已成功应用于构建海洋生物地球化学Cd循环体系、反演古海洋环境及初级生产力变化,硫化物矿床成矿流体演化、成矿物质来源示踪及不同成因矿床类型判别研究,环境体系Cd污染源的源区判别、农田面源Cd来源及其运移、循环及储存机制研究。本文提出需要进一步开展镉同位素分馏机制及分馏模型的研究,构建Cd稳定同位素地球化学体系。 展开更多

关键词 镉同位素 双稀释剂校正 同位素分馏效应 同位素示踪 古环境演化 污染物源区判别

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基于稳定同位素自然丰度技术的土壤氧化亚氮产生与排放过程研究进展

8

作者 黄瑾 余龙飞 +1 位作者 李文娟 黄平 《浙江农林大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2021年第5期906-915,共10页

氧化亚氮(N_(2)O)是主要的温室气体之一,并且对平流层臭氧层分解起到重要作用。土壤中N_(2)O的产生和排放过程复杂多样,对其进行精准溯源与过程区分有助于制定减排策略。稳定同位素自然丰度技术利用N_(2)O的同位素值δ^(15)N^(bulk)(N_(... 氧化亚氮(N_(2)O)是主要的温室气体之一,并且对平流层臭氧层分解起到重要作用。土壤中N_(2)O的产生和排放过程复杂多样,对其进行精准溯源与过程区分有助于制定减排策略。稳定同位素自然丰度技术利用N_(2)O的同位素值δ^(15)N^(bulk)(N_(2)O中15N在整体水平上的同位素特征值)、δ^(18)O(N_(2)O中18O在整体水平上的同位素特征值)以及δ^(15)N^(sp)(N_(2)O分子内15N的位点特异性同位素值),可以示踪N_(2)O来源、指示N_(2)O产生的微生物作用途径,在N_(2)O转化过程溯源中已取得重要进展。而同位素分馏效应是稳定同位素自然丰度技术应用的理论基础,其中微生物过程及其导致的同位素分馏是需要重点关注的问题。本研究概述了同位素分馏效应在N_(2)O的产生、排放过程中的研究进展及其主要影响因素,梳理了同位素特征值δ^(15)N^(bulk)、δ^(18)O和δ^(15)N^(sp)在分析N_(2)O来源的研究进展,并且提出了影响准确区分过程的因素。因素包括单一产生路径的同位素特征值范围广、不同产生路径的同位素特征值范围的重叠、反应底物同位素组成的变化以及与N_(2)O还原相关的分馏因子的可变性等问题。明确了今后需加强δ^(15)N^(sp)等N_(2)O同位素特征值分馏效应的测定,利用组合同位素特征值及先进手段进行全面的N_(2)O溯源研究。 展开更多

关键词 氧化亚氮 稳定同位素 硝化/反硝化作用 土壤微生物 位点特异性同位素值(δ^(15)N^(sp)) 同位素分馏效应

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煤层气吸附/解吸分馏的从头计算研究 被引量：6

9

作者 陈润 苏现波 刘国伟 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2007年第2期57-60,共4页

根据13CH4与12CH4在煤表面吸附势能的差异性合理解释煤层气吸附/解吸过程中的碳同位素分馏效应,为煤层气运移聚集过程的预测提供了有效途径.根据已建立的甲烷在煤表面的吸附模型,采用量子化学从头计算的方法计算煤表面甲烷吸附势能,绘... 根据13CH4与12CH4在煤表面吸附势能的差异性合理解释煤层气吸附/解吸过程中的碳同位素分馏效应,为煤层气运移聚集过程的预测提供了有效途径.根据已建立的甲烷在煤表面的吸附模型,采用量子化学从头计算的方法计算煤表面甲烷吸附势能,绘制煤吸附甲烷的势能曲线,发现13CH4在煤表面的吸附势能普遍高于12CH4,也就是说13CH4与12CH4相比具有优先吸附、滞后解吸的特点.这一研究结果与Polanyi吸附势理论的研究结果一致.从而合理解释了煤层气解吸过程中发现的先解吸δ12C甲烷、后解吸δ13C甲烷的现象,也解释了煤层甲烷碳同位素深部重、浅部轻的地质现象;同时计算结果还表明,甲烷在煤表面是以单分子层吸附的. 展开更多

关键词 煤层气 吸附/解吸 甲烷碳同位素分馏效应 从头计算

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冬季豆科固氮植物固氮量的评估 被引量：5

10

作者 孙国庆 曹亚澄 +3 位作者 施书莲 杜丽娟 周克瑜 邢光熹 《土壤》 CAS CSCD 北大核心 1997年第2期99-102,共4页

应用15N自然丰度法．以第四纪红色粘土发育的红壤为供试土壤，研究了我国华中红壤丘陵地区蚕豆、紫云英等6种冬季绿肥作物的固氮量和固氮能力．并选用扁穗雀麦、燕麦等作为参比植物．试验结果将对该地区三熟制耕作体系中．如何选择具有... 应用15N自然丰度法．以第四纪红色粘土发育的红壤为供试土壤，研究了我国华中红壤丘陵地区蚕豆、紫云英等6种冬季绿肥作物的固氮量和固氮能力．并选用扁穗雀麦、燕麦等作为参比植物．试验结果将对该地区三熟制耕作体系中．如何选择具有经济效益的豆科绿肥，有重要的参考价值． 展开更多

关键词 豆科绿肥 固氮量 固氮能力 同位素分馏效应

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豆科固氮植物植株茎叶、根和根瘤的δ^(15)N值变异 被引量：6

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作者 周克瑜 施书莲 +3 位作者 杜丽娟 曹亚澄 孙国庆 邢光熹 《核农学报》 CAS CSCD 1998年第2期105-111,共7页

由于生物固定的氮在植物体内迁移过程中存在着同位素分馏效应，导致豆科固氮植物不同部位的δ１５Ｎ值彼此各不相同，我们的结果证实，茎叶的１５Ｎ自然丰度普遍低于根，特别是低于根瘤。固氮百分率以茎叶的δ１５Ｎ值为参数计算较为合... 由于生物固定的氮在植物体内迁移过程中存在着同位素分馏效应，导致豆科固氮植物不同部位的δ１５Ｎ值彼此各不相同，我们的结果证实，茎叶的１５Ｎ自然丰度普遍低于根，特别是低于根瘤。固氮百分率以茎叶的δ１５Ｎ值为参数计算较为合理。另外，砂培试验得到的δ１５Ｎａ值对于固氮百分率的计算也有很大的影响。 展开更多

关键词 ^15N自然丰度法 豆科固氮植物 同位素分馏效应

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专栏作者简介

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《矿物岩石地球化学通报》 CAS CSCD 北大核心 2016年第5期I0003-I0003,共1页

蔡春芳，1966年生，中国科学院地质与地球物理研究所研究员、博士生导师、长江大学楚天学者特聘教授，2006年获得侯德封奖，2011年获得杰青。在国际著名刊物发表第一作者国际SCI论文20篇，通讯论文8篇。主要从事盆地油、气和水与岩石之... 蔡春芳，1966年生，中国科学院地质与地球物理研究所研究员、博士生导师、长江大学楚天学者特聘教授，2006年获得侯德封奖，2011年获得杰青。在国际著名刊物发表第一作者国际SCI论文20篇，通讯论文8篇。主要从事盆地油、气和水与岩石之间微生物和热化学硫酸盐还原（TSR）等作用，以及高-过成熟烃源岩与油气对比研究。阐明CH4可以是TSR的主要反应物，定量表征了其碳同位素分馏效应，研发了烃源岩有机硫同位素测试方法，提出了其应用于油源对比的条件，发现了铀矿化硫酸盐还原细菌微化石，建立了微生物与油气同时参与的铀成矿模式。 展开更多

关键词 作者简介 中国科学院地质与地球物理研究所 硫酸盐还原细菌 同位素分馏效应 博士生导师 侯德封奖 定量表征 测试方法

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