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金纳米团簇在盐酸和十二硫醇刻蚀作用下的原位生长动力学研究(英文)
1
作者
杨丽娜
黄莉
+4 位作者
宋雪洋
贺文雪
姜泳
孙治湖
韦世强
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2018年第7期762-769,共8页
了解金属纳米团簇的形成机制对于进一步发展其化学制备方法是必要的。我们利用盐酸(HCl)和十二硫醇(RSH)共同刻蚀L_3(L_3:1,3-双二苯基膦丙烷)包覆的多分散性的Au_n(15<n<60)团簇成功制备出单分散性的Au_(13)(L_3)_2(SR)_4Cl_4纳...
了解金属纳米团簇的形成机制对于进一步发展其化学制备方法是必要的。我们利用盐酸(HCl)和十二硫醇(RSH)共同刻蚀L_3(L_3:1,3-双二苯基膦丙烷)包覆的多分散性的Au_n(15<n<60)团簇成功制备出单分散性的Au_(13)(L_3)_2(SR)_4Cl_4纳米团簇,并结合原位同步辐射X射线吸收谱、原位真空紫外-可见吸收光谱和质谱技术,研究了Au_(13)(L_3)2(SR)_4Cl_4纳米团簇的动力学形成过程。结果表明,Au团簇从多分散到单分散的转变经历了3个明显不同的动力学步骤。首先,尺寸较大的多分散金属团簇Au_n主要在HCl刻蚀作用下,形成尺寸较小的亚稳的中间产物Au_8-Au_(11)团簇。然后,这些中间产物与反应溶液中已有的Au(Ⅰ)-Cl物种反应,并与SR发生部分配体交换,逐渐长大为由SR和L_3保护的Au_(13)团簇。最后,形成的Au_(13)团簇经过一个较缓慢的结构重组过程,最终形成稳定的Au_(13)(L_3)_2(SR)_4Cl_4的纳米团簇。
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关键词
Au纳米团簇
尺寸转换
动力
学
过程
原位谱学
技术
刻蚀
盐酸
十二硫醇
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职称材料
催化剂活性位本质和构效关系的模型催化研究
被引量:
6
2
作者
陈明树
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2017年第12期2424-2437,共14页
明确催化剂的活性位本质和构建多相催化的结构和反应性能之间的准确关系是催化基础研究的重点,表面科学研究基于丰富的表征测试手段能够较好地在分子原子水平测定表面结构以明确催化剂活性位本质,并通过高压原位反应池测定相关催化反应...
明确催化剂的活性位本质和构建多相催化的结构和反应性能之间的准确关系是催化基础研究的重点,表面科学研究基于丰富的表征测试手段能够较好地在分子原子水平测定表面结构以明确催化剂活性位本质,并通过高压原位反应池测定相关催化反应性能,获得较可靠的催化剂构效关系。本文简要总结了近年来本人参与的几个模型催化研究例子,包括贵金属表面上CO和烷烃催化氧化的活性表面、纳米Au膜的制备和CO氧化的催化活性位、VO_x/Pt(111)上丙烷氧化的协同作用、Au Pd合金上醋酸乙烯酯合成Au的助催化作用、模型氧化物上纳米Pt的庚烷脱氢环化制甲苯的粒径关系等,以及相关模型催化研究技术的进展。
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关键词
模型催化
构效关系
CO氧化
烷烃临氧转化
原位谱学
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职称材料
高分散负载Pd催化剂上CO氧化性能
被引量:
2
3
作者
王昭文
陈明树
万惠霖
《厦门大学学报(自然科学版)》
CAS
CSCD
北大核心
2011年第1期65-69,共5页
制备高分散的负载型催化剂是充分利用在自然界中储量极为有限的贵金属资源的重要手段.采用不同方法制备一系列负载Pd催化剂,考察了不同载体负载Pd催化剂的CO氧化性能.发现以乙酰丙酮钯为前驱体制得的Pd/TiO2催化剂活性远高于Pd/SiO2和Pd...
制备高分散的负载型催化剂是充分利用在自然界中储量极为有限的贵金属资源的重要手段.采用不同方法制备一系列负载Pd催化剂,考察了不同载体负载Pd催化剂的CO氧化性能.发现以乙酰丙酮钯为前驱体制得的Pd/TiO2催化剂活性远高于Pd/SiO2和Pd/Al2O3催化剂的活性,在室温下就表现出较好的CO氧化活性,且在无气相O2条件下CO可以与Pd/TiO2催化剂表面的氧物种(晶格氧)反应生成一定量的CO2.分散度测试、CO吸附的原位红外光谱和程序升温还原的结果表明Pd/TiO2催化剂上Pd物种以高分散Pd0形式存在,并与载体之间存在强相互作用,这可能是Pd/TiO2催化剂具有低温活性的主要原因.
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关键词
CO催化氧化
钯
负载型催化剂
原位谱学
表征
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职称材料
单原子燃烧催化剂结构和催化机理的先进表征技术
4
作者
方延延
王功名
+1 位作者
曲文刚
赵凤起
《火炸药学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2022年第6期749-760,共12页
为了实现对高效单原子燃烧催化剂的合理设计,对单原子催化剂结构的详细表征以及在分子原子水平上研究催化反应过程至关重要。综述了当前可用于表征单原子燃烧催化剂的先进技术,包括同步辐射X射线吸收谱学(XAS)以及球差校正透射电子显微...
为了实现对高效单原子燃烧催化剂的合理设计,对单原子催化剂结构的详细表征以及在分子原子水平上研究催化反应过程至关重要。综述了当前可用于表征单原子燃烧催化剂的先进技术,包括同步辐射X射线吸收谱学(XAS)以及球差校正透射电子显微镜。重点介绍了可用于单原子燃烧催化剂催化机理研究的原位同步辐射谱学相关技术,包括XAS、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和真空紫外线分子束质谱(SVUV-PIMS)等。展望了利用上述先进技术对单原子燃烧催化剂的结构表征及其催化机理的研究,将有利于单原子燃烧催化剂的进一步设计和合成,并提出了这些表征技术在单原子燃烧催化中存在的挑战以及未来可能的研究方向。附参考文献38篇。
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关键词
无机化
学
先进结构表征
单原子燃烧催化剂
同步辐射
原位谱学
表征
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职称材料
题名
金纳米团簇在盐酸和十二硫醇刻蚀作用下的原位生长动力学研究(英文)
1
作者
杨丽娜
黄莉
宋雪洋
贺文雪
姜泳
孙治湖
韦世强
机构
中国科学技术大学国家同步辐射实验室
合肥工业大学食品科学与工程学院
出处
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2018年第7期762-769,共8页
基金
supported by the National Key Research and Development Program of China(2017YFA0402800)
the National Natural Science Foundation of China(11475176,U1632263,21533007,and 11621063)~~
文摘
了解金属纳米团簇的形成机制对于进一步发展其化学制备方法是必要的。我们利用盐酸(HCl)和十二硫醇(RSH)共同刻蚀L_3(L_3:1,3-双二苯基膦丙烷)包覆的多分散性的Au_n(15<n<60)团簇成功制备出单分散性的Au_(13)(L_3)_2(SR)_4Cl_4纳米团簇,并结合原位同步辐射X射线吸收谱、原位真空紫外-可见吸收光谱和质谱技术,研究了Au_(13)(L_3)2(SR)_4Cl_4纳米团簇的动力学形成过程。结果表明,Au团簇从多分散到单分散的转变经历了3个明显不同的动力学步骤。首先,尺寸较大的多分散金属团簇Au_n主要在HCl刻蚀作用下,形成尺寸较小的亚稳的中间产物Au_8-Au_(11)团簇。然后,这些中间产物与反应溶液中已有的Au(Ⅰ)-Cl物种反应,并与SR发生部分配体交换,逐渐长大为由SR和L_3保护的Au_(13)团簇。最后,形成的Au_(13)团簇经过一个较缓慢的结构重组过程,最终形成稳定的Au_(13)(L_3)_2(SR)_4Cl_4的纳米团簇。
关键词
Au纳米团簇
尺寸转换
动力
学
过程
原位谱学
技术
刻蚀
盐酸
十二硫醇
Keywords
Au nanoclusters
Size-convergence
Kinetic process
In situ spectroscopy
Etching
HCI
Dodecanethiol
分类号
O643 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
催化剂活性位本质和构效关系的模型催化研究
被引量:
6
2
作者
陈明树
机构
厦门大学化学化工学院
出处
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2017年第12期2424-2437,共14页
基金
973重大研究计划(2013CB933102)
国家自然科学基金(21273178
+1 种基金
21573180
91545204)~~
文摘
明确催化剂的活性位本质和构建多相催化的结构和反应性能之间的准确关系是催化基础研究的重点,表面科学研究基于丰富的表征测试手段能够较好地在分子原子水平测定表面结构以明确催化剂活性位本质,并通过高压原位反应池测定相关催化反应性能,获得较可靠的催化剂构效关系。本文简要总结了近年来本人参与的几个模型催化研究例子,包括贵金属表面上CO和烷烃催化氧化的活性表面、纳米Au膜的制备和CO氧化的催化活性位、VO_x/Pt(111)上丙烷氧化的协同作用、Au Pd合金上醋酸乙烯酯合成Au的助催化作用、模型氧化物上纳米Pt的庚烷脱氢环化制甲苯的粒径关系等,以及相关模型催化研究技术的进展。
关键词
模型催化
构效关系
CO氧化
烷烃临氧转化
原位谱学
Keywords
Model catalysis study
Structure-activity
CO oxidation
Alkanes oxidation
In situspectroscopy
分类号
O643.36 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
高分散负载Pd催化剂上CO氧化性能
被引量:
2
3
作者
王昭文
陈明树
万惠霖
机构
厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室
出处
《厦门大学学报(自然科学版)》
CAS
CSCD
北大核心
2011年第1期65-69,共5页
基金
国家自然科学基金资助项目(20873109
21073149)
+3 种基金
科技部973项目(2010CB732303)
教育部科学技术研究重大项目(309019)
教育部博士点基金(200803841011)
福建省自然科学基金资助项目(2008J0168)
文摘
制备高分散的负载型催化剂是充分利用在自然界中储量极为有限的贵金属资源的重要手段.采用不同方法制备一系列负载Pd催化剂,考察了不同载体负载Pd催化剂的CO氧化性能.发现以乙酰丙酮钯为前驱体制得的Pd/TiO2催化剂活性远高于Pd/SiO2和Pd/Al2O3催化剂的活性,在室温下就表现出较好的CO氧化活性,且在无气相O2条件下CO可以与Pd/TiO2催化剂表面的氧物种(晶格氧)反应生成一定量的CO2.分散度测试、CO吸附的原位红外光谱和程序升温还原的结果表明Pd/TiO2催化剂上Pd物种以高分散Pd0形式存在,并与载体之间存在强相互作用,这可能是Pd/TiO2催化剂具有低温活性的主要原因.
关键词
CO催化氧化
钯
负载型催化剂
原位谱学
表征
Keywords
CO catalytic oxidation
palladium
supported catalysts
in-situ spectroscopy
分类号
O643 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
单原子燃烧催化剂结构和催化机理的先进表征技术
4
作者
方延延
王功名
曲文刚
赵凤起
机构
中国科学技术大学化学与材料科学学院
西安近代化学研究所燃烧与爆炸技术重点实验室
出处
《火炸药学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2022年第6期749-760,共12页
基金
国家自然科学基金(No.22175163)。
文摘
为了实现对高效单原子燃烧催化剂的合理设计,对单原子催化剂结构的详细表征以及在分子原子水平上研究催化反应过程至关重要。综述了当前可用于表征单原子燃烧催化剂的先进技术,包括同步辐射X射线吸收谱学(XAS)以及球差校正透射电子显微镜。重点介绍了可用于单原子燃烧催化剂催化机理研究的原位同步辐射谱学相关技术,包括XAS、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和真空紫外线分子束质谱(SVUV-PIMS)等。展望了利用上述先进技术对单原子燃烧催化剂的结构表征及其催化机理的研究,将有利于单原子燃烧催化剂的进一步设计和合成,并提出了这些表征技术在单原子燃烧催化中存在的挑战以及未来可能的研究方向。附参考文献38篇。
关键词
无机化
学
先进结构表征
单原子燃烧催化剂
同步辐射
原位谱学
表征
Keywords
inorganic chemistry
advanced structural characterization
single-atom combustion catalysts
synchrotron-radiation
operando spectroscopic characterization
分类号
TJ55 [兵器科学与技术—军事化学与烟火技术]
O61 [理学—无机化学]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
金纳米团簇在盐酸和十二硫醇刻蚀作用下的原位生长动力学研究(英文)
杨丽娜
黄莉
宋雪洋
贺文雪
姜泳
孙治湖
韦世强
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2018
0
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职称材料
2
催化剂活性位本质和构效关系的模型催化研究
陈明树
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2017
6
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职称材料
3
高分散负载Pd催化剂上CO氧化性能
王昭文
陈明树
万惠霖
《厦门大学学报(自然科学版)》
CAS
CSCD
北大核心
2011
2
在线阅读
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职称材料
4
单原子燃烧催化剂结构和催化机理的先进表征技术
方延延
王功名
曲文刚
赵凤起
《火炸药学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2022
0
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职称材料
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