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CoPt纳米空心球甲醇电催化氧化和原位电化学傅里叶变换红外光谱研究 被引量：5
1
作者 周新文 甘亚利 孙世刚 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第9期2071-2076,共6页
采用化学还原和电位置换法制备了CoPt纳米空心球,该催化剂对甲醇氧化表现出较好的电催化活性.透射电镜(TEM)、能量散射光谱(EDS)和电化学循环伏安实验结果表明,在0.1mol·L-1H2SO4+0.1mol·L-1CH3OH中进行测试时,CoPt纳米空心... 采用化学还原和电位置换法制备了CoPt纳米空心球,该催化剂对甲醇氧化表现出较好的电催化活性.透射电镜(TEM)、能量散射光谱(EDS)和电化学循环伏安实验结果表明,在0.1mol·L-1H2SO4+0.1mol·L-1CH3OH中进行测试时,CoPt纳米空心球发生了去合金化过程,催化剂表面Co元素溶解,形成了富Pt表面,表现出更好的电催化活性,同时表现出较好的结构稳定性.采用原位电化学红外光谱在分子水平研究了CoPt纳米空心球上甲醇氧化过程,发现甲醇在CoPt纳米空心球氧化中间产物主要为CO,且CO表现出异常红外效应,与CO为探针分子在CoPt纳米空心球上得到的红外光谱结果一致.研究结果表明,去合金化方法是一种有效调节催化剂表面组成和性能的手段,原位电化学红外光谱是潜在的原位研究有机小分子氧化机理的方法,在燃料电池中将得到广泛的应用. 展开更多
关键词 CoPt纳米空心球 去合金化 甲醇氧化 原位电化学红外光谱 燃料电池
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[BMIM]BF_4中马来酸在Pt上的电化学还原和原位红外光谱 被引量：2
2
作者 陈声培 楼乔奇 +1 位作者 陈燕鑫 孙世刚 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第S1期25-29,共5页
采用循环伏安法(CV)、计时电量法(CA)和电化学原位红外反射光谱(in situ FTIRS),从分子水平上研究了离子液体[BMIM]BF_4中马来酸在Pt电极上的电化学还原过程。结果表明,[BMIM]BF_4中马来酸在Pt电极上的还原是受扩散控制的准可逆过程,测... 采用循环伏安法(CV)、计时电量法(CA)和电化学原位红外反射光谱(in situ FTIRS),从分子水平上研究了离子液体[BMIM]BF_4中马来酸在Pt电极上的电化学还原过程。结果表明,[BMIM]BF_4中马来酸在Pt电极上的还原是受扩散控制的准可逆过程,测得扩散系数为1.0×10^(-7)cm^2·s^(-1);in situ FTIRS研究发现, [BMIM]BF_4中马来酸在Pt电极上的还原发生在其中的一个羧基位上,即马来酸首先获得一个电子生成阴离子自由基,随后再获得一个电子生成二价阴离子。 展开更多
关键词 室温离子液体 马来酸 电化学还原 电化学原位红外光谱
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马来酸在离子液体[BMIM]BF_4中的电化学还原和原位红外光谱研究 被引量：2
3
作者 陈声培 楼乔奇 +1 位作者 陈燕鑫 孙世刚 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第11期1110-1113,共4页
作者自行合成了离子液体[BMIM]BF4,用循环伏安法(CV)、计时电量法(CA)和电化学原位红外反射光谱(in situFTIR),从分子水平考察了离子液体中马来酸在玻碳(GC)电极上的电化学还原过程。结果表明,[BMIM]BF4中马来酸在GC电极上的还原为不可... 作者自行合成了离子液体[BMIM]BF4,用循环伏安法(CV)、计时电量法(CA)和电化学原位红外反射光谱(in situFTIR),从分子水平考察了离子液体中马来酸在玻碳(GC)电极上的电化学还原过程。结果表明,[BMIM]BF4中马来酸在GC电极上的还原为不可逆过程,测得扩散系数D=9.62×10-8cm2/s;in situFTIRS研究发现,马来酸在离子液体[BMIM]BF4和水溶液中的电还原生成丁二酸的机理不同。在[BMIM]BF4中马来酸还原发生在其中的一个羧基上,即马来酸首先获得一个电子生成阴离子自由基,随后可能获得一个电子生成二价阴离子,或者获得一个电子并在2个H+的作用下生成醛类物质和水。 展开更多
关键词 室温离子液体 马来酸 电化学还原 电化学原位红外光谱 有机电化学与工业
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电化学原位红外光谱的方法和研究进展 被引量：2
4
作者 姜艳霞 李广 +3 位作者 叶进裕 李君涛 周志有 孙世刚 《厦门大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2021年第2期191-207,共17页
研究电化学体系多相界面的精细结构和电化学过程对于发展电化学基础理论、认识电催化反应机理和界面过程,以及指导高效电催化剂的可控构筑具有重要意义.传统电化学方法不具备分子识别能力,局限于对复杂电化学体系的宏观和唯像研究.电化... 研究电化学体系多相界面的精细结构和电化学过程对于发展电化学基础理论、认识电催化反应机理和界面过程,以及指导高效电催化剂的可控构筑具有重要意义.传统电化学方法不具备分子识别能力,局限于对复杂电化学体系的宏观和唯像研究.电化学原位红外光谱将电化学调制和红外光谱方法相结合,利用红外光谱的指纹特征和表面选律实现对电化学反应过程中反应物种的成键方式和浓度变化的特异性识别,获取电极表界面的物理结构和化学变化特征,以及对参与电化学反应的各种物质的实时、定性和定量检测,为研究电化学反应过程和机理,建立电极材料的结构与性能的构效关系,提供分子水平的信息.本文以本课题组的工作为主,从理论和实验两个方面综述外反射电化学原位红外光谱的基础与研究进展.首先介绍电化学原位红外光谱的原理、方法及其新技术,重点综述电化学原位红外光谱在燃料电池、锂离子电池等能量转化与储存领域中的研究进展,最后展望电化学原位红外光谱方法的应用和发展方向. 展开更多
关键词 电化学原位红外光谱 方法 应用 表界面过程 电催化剂 反应机理
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基于电化学原位红外光谱方法研究PtAu甲醇电催化氧化机理
5
作者 李广 姜艳霞 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第S01期87-88,共2页
研究电化学反应过程的中间物种和反应机理对于构建催化剂表界面组成,结构和性能的构效关系具有重要意义。衰减全反射红外光谱方法由于隐失波的红外吸收特性,对于表面吸附态物种具有较高的灵敏度,广泛应用于表界面反应机理研究。基于这... 研究电化学反应过程的中间物种和反应机理对于构建催化剂表界面组成,结构和性能的构效关系具有重要意义。衰减全反射红外光谱方法由于隐失波的红外吸收特性,对于表面吸附态物种具有较高的灵敏度,广泛应用于表界面反应机理研究。基于这一方法,本工作对PtAu的甲醇电催化氧化的机理进行研究。通过对比反应中主要中间物种(HCOOad和COad)的浓度变化,我们发现甲醇氧化的主要途径是非CO途径;通过分峰拟合的方法对反应中CO的种类和浓度进行分峰和统计,发现反应中存在多种吸附态CO,且随着反应的进行存在CO迁移现象。利用CO作为探针分子进行毒化实验,证明反应过程中OH主要的吸附位点是Pt。结合分峰拟合方法对反应过程中多种水进行结构区分和浓度分析,确认弱氢键水参与甲醇电催化氧化反应。 展开更多
关键词 电化学原位红外光谱 衰减全反射 甲醇电催化氧化
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PtRhSn/GN催化剂上甲醇电催化氧化的原位红外光谱研究
6
作者 朱复春 姜艳霞 孙世刚 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第S1期5-6,共2页
通过多元醇还原法制备了石墨烯(GN)负载的Pt及Pt基多元催化剂:Pt/GN,PtRh/GN,PtSn/GN,PtRhSn/GN。循环伏安研究表明,Rh的加入提升了Pt基催化剂的甲醇电催化氧化活性,而Sn的加入明显降低了甲醇在Pt基催化剂上的过电位,起始氧化电位负移10... 通过多元醇还原法制备了石墨烯(GN)负载的Pt及Pt基多元催化剂:Pt/GN,PtRh/GN,PtSn/GN,PtRhSn/GN。循环伏安研究表明,Rh的加入提升了Pt基催化剂的甲醇电催化氧化活性,而Sn的加入明显降低了甲醇在Pt基催化剂上的过电位,起始氧化电位负移106mV。电化学原位红外光谱研究进一步表明,Rh和Sn的加入使得Pt基催化剂对甲醇氧化的起始氧化电位负移;Rh的加入使得CO谱峰强度增大,而Sn的加入明显降低了CO谱峰强度。三元催化剂PtRhSn/GN很好的综合了Rh和Sn的电子效应及协同效应特点,相比于Pt/GN催化剂,起始氧化电位负移60mV,且活性达到其1.57倍。 展开更多
关键词 石墨烯 铂基催化剂 甲醇 循环伏安法 电化学原位红外光谱
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单分散PtNi纳米粒子特殊的红外光学性能(英文) 被引量：1
7
作者 周新文 杜娟娟 孙世刚 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第9期1681-1687,共7页
采用电位置换反应以及化学还原法制备了单分散PtNi纳米粒子,循环伏安结果显示该纳米粒子在0.1mol·L-1硫酸介质中对CO的氧化表现出比本体Pt电极更好的电催化活性.以CO为探针分子,采用电化学原位红外光谱研究了PtNi纳米粒子上的特殊... 采用电位置换反应以及化学还原法制备了单分散PtNi纳米粒子,循环伏安结果显示该纳米粒子在0.1mol·L-1硫酸介质中对CO的氧化表现出比本体Pt电极更好的电催化活性.以CO为探针分子,采用电化学原位红外光谱研究了PtNi纳米粒子上的特殊红外光学性能.结果表明,PtNi纳米粒子无论是在玻碳电极还是在金电极上,均表现出对称的双极谱峰,同时给出很强的增强效应.论文研究结果有助于进一步了解低维纳米材料特殊红外性能的本质. 展开更多
关键词 电位置换反应 单分散PtNi纳米粒子 双极红外特征 原位电化学傅里叶变换红外光谱
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PtRhSn/GN的制备及其对甲醇电催化氧化性能研究 被引量：1
8
作者 朱复春 游乐星 +4 位作者 瞿希铭 张斌伟 张宗成 姜艳霞 孙世刚 《厦门大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2015年第5期685-692,共8页
本研究通过多元醇还原法制备了石墨烯(graphene,GN)负载的Pt及Pt基多元催化剂:Pt/GN、PtRh/GN、PtSn/GN、PtRhSn/GN.X射线粉末衍射(XRD)和透射电镜(TEM)结果表明,所制备的催化剂分布均匀,Pt/GN和PtRh/GN具有立方体形状,PtSn/GN呈现三维... 本研究通过多元醇还原法制备了石墨烯(graphene,GN)负载的Pt及Pt基多元催化剂:Pt/GN、PtRh/GN、PtSn/GN、PtRhSn/GN.X射线粉末衍射(XRD)和透射电镜(TEM)结果表明,所制备的催化剂分布均匀,Pt/GN和PtRh/GN具有立方体形状,PtSn/GN呈现三维网络形貌,PtRhSn/GN则为立方体延伸的三维网络.循环伏安研究表明,Rh的加入提升了甲醇电催化氧化的活性,而Sn的加入明显降低了甲醇在Pt上的起始氧化电位,负移达到106mV.电化学原位红外光谱研究进一步证明,Rh和Sn的加入使得Pt基催化剂对甲醇氧化的起始氧化电位负移;Rh的加入使得CO谱峰强度增大,而Sn的加入明显降低了CO谱峰强度.三元催化剂PtRhSn/GN很好地综合了Rh和Sn的电子效应及协同效应特点,相比于Pt/GN催化剂,起始氧化电位负移60mV,且催化活性达到其1.57倍,表明该三元催化剂在直接甲醇燃料电池中将会有较好的应用前景. 展开更多
关键词 PtRhSn/GN 石墨烯 甲醇 循环伏安法 电化学原位红外光谱
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Pt电极上CO的同位素取代吸附机理研究 被引量：1
9
作者 梁桑梓 刘少雄 +3 位作者 廖玲文 陶骞 康婧 陈艳霞 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2010年第3期324-333,共10页
本文依据偶极耦合理论和相干势近似方法,合理选择粗糙电极上吸附分子的频率分布函数、一氧化碳(CO)吸附层的结构参数以及偶极耦合作用常数,对13CO/12CO同位素取代过程记录的红外光谱进行了拟合.研究发现,只有在拟合过程中引入低频CO分... 本文依据偶极耦合理论和相干势近似方法,合理选择粗糙电极上吸附分子的频率分布函数、一氧化碳(CO)吸附层的结构参数以及偶极耦合作用常数,对13CO/12CO同位素取代过程记录的红外光谱进行了拟合.研究发现,只有在拟合过程中引入低频CO分子优先取代,就可成功地模拟整个同位素取代过程的红外光谱随表面吸附的13CO/12CO组分的变化,并由此提出了吸附驱动的脱附机理,COad的脱附不是热激发脱附,而是吸附到表面的CO分子为其邻近位置COad的脱附提供能量.伸缩振动频率较低的COad处于台阶或缺陷位等较开阔的位置(尽管其吸附能较高),周围有较大的空间,利于来自溶液的CO分子的吸附,因此在台阶或缺陷位优先发生同位素的取代. 展开更多
关键词 铂 CO 偶极耦合作用 光谱拟合 电化学原位红外光谱 13COad/12CO同位素取代
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尖晶石氧化物在电催化氧还原反应中的实际活性位点
10
作者 倪宇隆 李静 《高等学校化学学报》 2025年第9期131-140,共10页
以尖晶石型Co_(3)O_(4)为基体材料,通过Zn^(2+)和Al^(3+)的选择性掺杂调控其活性位点的分布,制备了仅保留单一Co^(3+)(八面体位点)或Co^(2+)(四面体位点)的ZnCo_(2)O_(4)和CoAl_(2)O_(4)模型催化剂.通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱... 以尖晶石型Co_(3)O_(4)为基体材料,通过Zn^(2+)和Al^(3+)的选择性掺杂调控其活性位点的分布,制备了仅保留单一Co^(3+)(八面体位点)或Co^(2+)(四面体位点)的ZnCo_(2)O_(4)和CoAl_(2)O_(4)模型催化剂.通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和拉曼光谱(Raman)等表征手段证实了掺杂离子对晶体结构的精确调控,其中,Zn^(2+)选择性占据四面体位点,而Al^(3+)优先取代八面体位点的Co^(3+),从而分别实现了对Co^(3+)和Co^(2+)活性位点的单独研究.在碱性介质氧还原反应(ORR)测试中,半电池测试结果表明,不同活性位点表现出显著的电催化性能差异.Co_(3)O_(4)展现出最优异的ORR活性,而ZnCo_(2)O_(4)(仅含Co^(3+)位点)的催化性能明显优于CoAl_(2)O_(4)(仅含Co^(2+)位点),Co_(3)O_(4)的半波电位比ZnCo_(2)O_(4)高出50 mV,而ZnCo_(2)O_(4)的半波电位比CoAl_(2)O_(4)高出120 mV,表明八面体配位的Co^(3+)在ORR过程中起主导作用.原位傅里叶变换红外光谱分析结果表明,ZnCo_(2)O_(4)表面在反应过程中检测到明显的*O_(2)^(−)和*O_(2)中间物种吸附信号,而CoAl_(2)O_(4)仅表现出微弱的含氧物种吸附峰,证实Co^(3+)位点对关键氧中间体的吸附能力显著强于Co^(2+)位点. 展开更多
关键词 锌空电池 氧还原反应 非贵金属催化剂 尖晶石氧化物 电化学原位红外光谱
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