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米根霉全细胞脂肪酶在化学-酶法环氧化反应体系中的稳定性
1
作者 许丽莉 赵晴晴 +2 位作者 李青云 唐爱星 刘幽燕 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期449-458,共10页
为了提高米根霉(Rhizopus oryzae CGMCC 3.5040)全细胞脂肪酶在化学-酶法环氧化反应体系中的稳定性,以α-蒎烯为模式底物,考察柠檬酸三钠用量、戊二醛交联细胞、过氧化氢(H_(2)O_(2))用量和回用方式对催化剂稳定性的影响。结果表明:过... 为了提高米根霉(Rhizopus oryzae CGMCC 3.5040)全细胞脂肪酶在化学-酶法环氧化反应体系中的稳定性,以α-蒎烯为模式底物,考察柠檬酸三钠用量、戊二醛交联细胞、过氧化氢(H_(2)O_(2))用量和回用方式对催化剂稳定性的影响。结果表明:过氧有机酸会影响酶稳定性,添加3.5 mmol柠檬酸三钠会与质量分数为30%H_(2)O_(2)水溶液形成高渗液,防止细胞涨破,同时能中和过量过氧酸,提高反应选择性与细胞的回用稳定性;经过戊二醛交联后,全细胞催化剂的热稳定性、储存稳定性和回用稳定性都显著提高;蒎烯环氧化的最适H_(2)O_(2)用量为5 mmol;可采用直接分离有机相,再加入新鲜有机相的方式进行回用。优化回用方式后,该全细胞催化剂第7次使用时,催化反应仍然有77.3%的转化率。 展开更多
关键词 米根霉 全细胞脂肪酶 化学-酶法环氧化 过氧有机酸 稳定性
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基于P450选择性氧化的天然产物化学-酶法合成进展 被引量：3
2
作者 程中玉 李付琸 《合成生物学》 CSCD 北大核心 2024年第5期960-980,共21页
随着基因挖掘、生物信息学、酶工程等多学科的交叉融合与协同创新,将绿色高效的酶催化反应与现代有机合成方法相结合的化学-酶法合成策略逐渐发展成为合成活性天然产物、药物分子和其他具有重要价值的有机分子的有力工具。其中细胞色素... 随着基因挖掘、生物信息学、酶工程等多学科的交叉融合与协同创新,将绿色高效的酶催化反应与现代有机合成方法相结合的化学-酶法合成策略逐渐发展成为合成活性天然产物、药物分子和其他具有重要价值的有机分子的有力工具。其中细胞色素单加氧酶P450能够选择性地实现惰性C—H氧化这一经典的挑战性化学转化,为活性天然产物的高效合成提供了新的思路,成为合成科学领域的研究热点之一。本文以结构类型进行分类,综述了P450选择性氧化在甾体、萜类以及其他类型天然产物化学-酶法合成中的应用进展,并分析了相应的酶催化反应在提高目标产物合成效率方面起到的关键作用。此外,还讨论了该领域目前所面临的挑战,例如主要集中在对酶天然功能的利用,并缺乏对反应位点的准确预测等;同时从酶资源挖掘、酶的改造等多个角度出发展望了未来能够为这些挑战提供解决方案的研究方向和新兴技术,包括高通量筛选技术、AI辅助酶工程等等。 展开更多
关键词 天然产物合成 化学-酶法合成 P450单加氧酶 C—H键官能化 化学选择性
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天然产物的化学-酶法合成:方法与策略的演进 被引量：1
3
作者 张守祺 王涛 +3 位作者 孔尧 邹家胜 刘元宁 徐正仁 《合成生物学》 CSCD 北大核心 2024年第5期913-940,共28页
天然产物是小分子药物和探针的重要来源,其合成研究一直以来是有机合成中一个备受关注而又极具挑战性的领域。随着色谱分离技术和结构分析技术的不断发展,微量活性天然产物的发现速度不断加快,其结构的多样性和复杂性也不断增加,而对其... 天然产物是小分子药物和探针的重要来源,其合成研究一直以来是有机合成中一个备受关注而又极具挑战性的领域。随着色谱分离技术和结构分析技术的不断发展,微量活性天然产物的发现速度不断加快,其结构的多样性和复杂性也不断增加,而对其构效关系、靶标鉴定、体内活性等方面的研究则需要供应足够量的天然产物,因而对天然产物的合成在效率、经济性和规模等方面都提出了更高的要求。化学-酶法的方式为天然产物的合成研究提供了多维的视角,一方面提供了高效高选择性的酶催化合成方法,另一方面,酶催化反应的引入可以给原先合成策略的设计模式带来突破,并快速、高效地实现天然产物的多样化合成,从而成为近期研究的热点。其中酶催化反应如何有机地整合到天然产物的合成中便成为目前化学-酶法合成成功的关键,本文从当前天然产物化学-酶法的合成实践中总结了酶催化反应所发挥的三方面作用:①对合成起点的改变,即酶催化反应可以在合成原料中引入关键的手性中心或官能团,以体外酶促或体内发酵的方式提供复杂的合成前体,如多取代芳(杂)环、手性池等;②合成后期通过酶催化方式对多官能团底物或复杂骨架的惰性位置进行化学、区域和立体选择性的官能团化;③酶催化反应作为关键步骤在母核骨架构建中关键碳碳键形成方面的策略性应用。最后,本文从合成策略的设计、合成方法的开发以及研究人员思维等三个方面讨论了化学-酶法策略在当下所面临的挑战和未来的发展趋势。在此背景下,化学合成与生物催化等多学科手段的深度交叉融合将为天然产物的合成科学带来新的活力。 展开更多
关键词 天然产物 化学-酶法合成 生物催化 生物合成 后期官能团化
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化学-酶法合成胸苷的研究 被引量：5
4
作者 梅建凤 罗丽琴 +2 位作者 王鸿 钱捷 应国清 《浙江工业大学学报》 CAS 2014年第2期172-177,共6页
核苷及其衍生物在抗肿瘤、抗病毒方面具有广泛应用,如何高效绿色合成核苷一直是研究的重点.现以1-氯-2-脱氧-3’,5’-二-O-对氯苯甲酰基-D-核糖(化合物Ⅰ)为起始原料,采用结晶诱导不对称转化技术合成中间体2-脱氧-α-D-核糖-1-磷酸二环... 核苷及其衍生物在抗肿瘤、抗病毒方面具有广泛应用,如何高效绿色合成核苷一直是研究的重点.现以1-氯-2-脱氧-3’,5’-二-O-对氯苯甲酰基-D-核糖(化合物Ⅰ)为起始原料,采用结晶诱导不对称转化技术合成中间体2-脱氧-α-D-核糖-1-磷酸二环己胺盐(化合物Ⅲ),然后以化合物Ⅲ和胸腺嘧啶作为底物,利用大肠杆菌(Escherichia coli)核苷磷酸化酶的催化作用合成胸苷.结果显示:化学法合成化合物Ⅲ获得较高的收率,可达到84.9%,纯度为94.7%;最佳生物酶催化反应条件:底物浓度为化合物Ⅲ100mmol/L,胸腺嘧啶400mmol/L;菌体量为80g/L;缓冲液pH 8,反应温度55℃,反应时间4h,转化率达到61.8%.最后,采用柱层析法分离得到胸苷,收率和纯度分别为49.7%和95.3%.该方法具有高选择、高效性及少污染的优点. 展开更多
关键词 胸苷 化学-酶法合成 结晶诱导不对称转化 核苷磷酸化酶
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化学-酶法高选择性合成手性化合物的研究进展 被引量：4
5
作者 赵淑玲 谷耀华 薛屏 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2014年第4期473-482,共10页
利用生物酶高反应活性、高区域及立体选择性和催化反应条件温和等优点,酶催化拆分技术已应用于多种重要的手性化合物单一对映体的制备中。化学合成与酶催化联合,二者优势互补,使得手性化合物的制备原料易得、工艺简捷高效且环境友好,获... 利用生物酶高反应活性、高区域及立体选择性和催化反应条件温和等优点,酶催化拆分技术已应用于多种重要的手性化合物单一对映体的制备中。化学合成与酶催化联合,二者优势互补,使得手性化合物的制备原料易得、工艺简捷高效且环境友好,获得的手性单一对映体的光学纯度高,因此化学-酶联合催化技术越来越受到人们的关注,不断地被开发并应用于传统化学法不易制备的手性化合物的合成体系中。本文总结和评述了近年来国内外化学-酶催化技术合成醇类、胺类和氨基酸类以及其他手性化合物的研究进展,并对其发展趋势进行了展望。 展开更多
关键词 化学-酶法 不对称催化 对映选择性 手性化合物
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化学-酶法耦合制备拆分β-萘乙醇
6
作者 陈永军 徐刚 +2 位作者 程咏梅 吴坚平 杨立荣 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第12期2704-2707,共4页
通过化学-酶相耦合的方法,成功制备出e.e.值>99%的S-β-萘乙醇,使其光学纯度达到了制备R-2-萘乙胺的要求。研究中以β-萘乙酮为原料,经硼氢化钠还原得到外消旋的β-萘乙醇。经过酶催化动力学拆分,β-萘乙醇中R型底物100%全转化为酯,... 通过化学-酶相耦合的方法,成功制备出e.e.值>99%的S-β-萘乙醇,使其光学纯度达到了制备R-2-萘乙胺的要求。研究中以β-萘乙酮为原料,经硼氢化钠还原得到外消旋的β-萘乙醇。经过酶催化动力学拆分,β-萘乙醇中R型底物100%全转化为酯,S构型底物型被保留,这样体系中S构型底物的e.e.值达到近100%。本文还考察了若干因素对酶催化动力学拆分过程的影响,并最终确定了酶催化动力学拆分β-萘乙醇制备S-β-萘乙醇的最适条件:反应温度45℃,溶液为甲苯,底物浓度为100 mmol/L。 展开更多
关键词 S-β-萘乙醇 化学-酶法 β-萘乙酮 动力学拆分
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化学-酶法合成多肽的研究进展 被引量：1
7
作者 武秀明 周成 +4 位作者 王安明 张俊 岑涛 杜志强 沈树宝 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第5期477-481,共5页
关键词 化学-酶法 肽合成 肽段 多肽衍生物
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从化学合成到生物合成——天然产物全合成新趋势 被引量：14
8
作者 张发光 曲戈 +1 位作者 孙周通 马军安 《合成生物学》 CSCD 2021年第5期674-696,共23页
结构复杂而多样的天然产物是药物发现和创制的重要宝库。为了克服有限的自然资源,来自学术界和工业界的科学家近两个世纪一直不断尝试人工合成天然产物。化学全合成已经取得了巨大成就,众多高度复杂的天然产物已经被有机化学家成功制备... 结构复杂而多样的天然产物是药物发现和创制的重要宝库。为了克服有限的自然资源,来自学术界和工业界的科学家近两个世纪一直不断尝试人工合成天然产物。化学全合成已经取得了巨大成就,众多高度复杂的天然产物已经被有机化学家成功制备;但本领域仍存在诸多挑战性问题,例如化学反应中涉及昂贵的化学试剂、苛刻的反应条件、难控的立体选择性、冗长的合成路线以及较低的总收率等。随着合成生物学的发展,越来越多天然产物可通过生物细胞工厂实现人工制备,从而提供全新而互补的全合成策略。本文简要概括天然产物化学全合成,围绕几种药物活性天然产物的生物合成介绍其相关进展,以青霉素、红霉素、阿维菌素为例分析总结了天然产物同源途径的改造与优化;以维生素B12、莨菪烷碱为例概括评述了天然产物的异源表达与生物制造;并以人源胰岛素、青蒿素、沙弗拉霉素、嗜氮酮、卡英酸、鬼臼毒素为例重点介绍了生物与化学交叉融合策略在天然产物全合成中的应用。尽管在类天然产物新分子、立体复杂天然产物等的全合成中仍面临诸多挑战,但生物全合成对这些天然产物分子的构建将发挥越来越显著的作用;通过化学合成与生物合成优势互补,并借助当今蓬勃发展的人工智能技术,实现生物全合成的智能化、自动化、高效化将是本领域发展的新趋势。 展开更多
关键词 天然产物 全合成 合成生物学 生物催化 化学-酶法合成
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氨基酸型两性表面活性剂的合成进展 被引量：6
9
作者 孔玉明 罗跃 +2 位作者 任朝华 刘国霖 谭良柏 《化学与生物工程》 CAS 2012年第3期9-12,共4页
氨基酸型两性表面活性剂是一类以生物物质为基础的环保表面活性剂。主要综述了两种羧酸基氨基酸型两性表面活性剂(N-烷基-β-丙氨酸和N-酰基氨基酸)的合成方法和合成进展,简述了磺基、硫酸基、磷酸基及其它氨基酸型两性表面活性剂的合... 氨基酸型两性表面活性剂是一类以生物物质为基础的环保表面活性剂。主要综述了两种羧酸基氨基酸型两性表面活性剂(N-烷基-β-丙氨酸和N-酰基氨基酸)的合成方法和合成进展,简述了磺基、硫酸基、磷酸基及其它氨基酸型两性表面活性剂的合成路线。指出环境友好的酶法和化学-酶法合成氨基酸型两性表面活性剂具有广阔的应用前景。 展开更多
关键词 氨基酸型两性表面活性剂 合成 N-烷基-β-丙氨酸 N-酰基氨基酸 酶法 化学-酶法
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生物过程酶反应及产品技术研究
10
作者 杨正飞 吴坚平 杨立荣 《生物产业技术》 2018年第1期62-67,共6页
生物过程酶反应技术具有催化效率高、环境友好等优点,发展势头迅猛,得到了越来越广泛的应用。综述了近年来单酶催化、多酶催化、化学酶法耦合催化,以及酶的混沌催化等方面的研究现状、重大突破及其在重要医药化工产品合成方面的应用,并... 生物过程酶反应技术具有催化效率高、环境友好等优点,发展势头迅猛,得到了越来越广泛的应用。综述了近年来单酶催化、多酶催化、化学酶法耦合催化,以及酶的混沌催化等方面的研究现状、重大突破及其在重要医药化工产品合成方面的应用,并对其发展趋势进行了展望。 展开更多
关键词 生物制造 酶反应 化学-酶法催化 混沌催化
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