硅同位素动力学分馏的实验研究及地质应用 被引量：34

1

作者 李延河 丁悌平 万德芳 《矿床地质》 CAS CSCD 北大核心 1994年第3期282-288,共7页

由于硅在自然界中没有化学价态变化，主要呈硅氧四面体形式存在，因此硅同位素的热力学分馏很小，由此产生的硅同位素变化不大。溶液中ＳｉＯ＿２沉淀过程的同位素动力学分馏是引起自然界硅同位素明显变化的主要原因。本文实验测定了溶... 由于硅在自然界中没有化学价态变化，主要呈硅氧四面体形式存在，因此硅同位素的热力学分馏很小，由此产生的硅同位素变化不大。溶液中ＳｉＯ＿２沉淀过程的同位素动力学分馏是引起自然界硅同位素明显变化的主要原因。本文实验测定了溶液中ＳｉＯ＿２沉淀过程的硅同位素动力学分馏系数α；并结合所测定的硅同位素动力学分馏系数对现代海底黑烟囱、太古代条带状磁铁石英岩、风化成因粘土矿物的δ￣（３０）Ｓｉ值明显偏低；浅海碳酸盐台地中硅质岩的δ￣（３０）Ｓｉ值明显偏高的现象做了理论上的解释。 展开更多

关键词 硅同位素 动力学分馏 地质应用

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稳定同位素动力学分馏模型研究进展 被引量：3

2

作者 李静 薛冬梅 +1 位作者 王义东 王中良 《矿物学报》 CAS CSCD 北大核心 2020年第3期248-254,共7页

稳定同位素分馏的模型计算,是同位素理论研究的重要方面。本文在前人研究的基础上,总结了几种同位素动力学分馏的计算公式,即稳态假设下的一级动力学反应方程、Michaelis-Menten(MM)动力学方程和Michaelis-Menten-Monod(MMM)动力学方程... 稳定同位素分馏的模型计算,是同位素理论研究的重要方面。本文在前人研究的基础上,总结了几种同位素动力学分馏的计算公式,即稳态假设下的一级动力学反应方程、Michaelis-Menten(MM)动力学方程和Michaelis-Menten-Monod(MMM)动力学方程。过渡态假设下的Michaelis-Menten-Monod(TR-MMM)动力学方程放松了稳态假设,得到了一个较为准确的数值。温度对化学反应速率影响显著,进而影响与之相关的同位素分馏系数。通过反应速率与热力学的关系式,建立同位素分馏系数与热力学的间接联系,从而得到同位素分馏系数对温度变化的响应方程式。 展开更多

关键词 同位素动力学分馏 一级动力学方程 稳态 过渡态 热力学

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原油裂解生气机理及碳同位素分馏动力学

3

作者 杨涵 岳长涛 +2 位作者 陈践发 李术元 马跃 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第S02期289-294,共6页

通过对塔里木油田和中原油田原油样品进行高压釜热模拟实验,研究了原油裂解过程中的生气机理以及裂解气碳同位素分馏的特征信息,建立了裂解过程分馏动力学模型,计算了动力学参数。结果表明,原油热解生气机理在不同的温度阶段有比较明显... 通过对塔里木油田和中原油田原油样品进行高压釜热模拟实验,研究了原油裂解过程中的生气机理以及裂解气碳同位素分馏的特征信息,建立了裂解过程分馏动力学模型,计算了动力学参数。结果表明,原油热解生气机理在不同的温度阶段有比较明显的差异,原油裂解气的碳同位素演变规律符合温阶效应。碳同位素范围特征与原油裂解的生气机理有关,不同温度阶段的裂解机理影响裂解气碳同位素的轻重。动力学模型计算值基本吻合实验值,裂解反应的甲烷碳同位素拐点温度一致,理论上证明了原油裂解生气的机理。本文研究成果对于探讨原油地质成藏环境和地质演化具有一定的理论指导意义。 展开更多

关键词 原油 裂解 碳同位素 分馏动力学

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辽东半岛范家堡子滑石矿床成因机制:镁同位素制约

4

作者 刘思晗 胡古月 +4 位作者 郑军 刘开源 董建军 赵悦 王春连 《地质学报》 北大核心 2025年第6期2112-2125,共14页

辽东半岛范家堡子滑石矿床赋存于古元古界辽河群大石桥组三段菱镁大理岩地层,为富镁碳酸盐岩交代型滑石矿床。本次对范家堡子滑石矿床矿体及围岩开展了元素地球化学和Mg同位素地球化学研究工作,结果表明:①滑石矿体表现出继承于海相沉... 辽东半岛范家堡子滑石矿床赋存于古元古界辽河群大石桥组三段菱镁大理岩地层,为富镁碳酸盐岩交代型滑石矿床。本次对范家堡子滑石矿床矿体及围岩开展了元素地球化学和Mg同位素地球化学研究工作,结果表明:①滑石矿体表现出继承于海相沉积菱镁大理岩围岩的稀土与微量元素地球化学特征;②相对于大石桥组三段富镁大理岩的海相Mg同位素地球化学特征(δ^(26)Mg:1.03‰~1.12‰),滑石矿石镁同位素组成(δ^(26)Mg:0.48‰~+1.06‰)变化较大。因此,在古元古界辽河群大石桥组经历区域上吕梁运动阶段的区域变质作用过程中,富镁碳酸盐建造可能经历了多阶段的富硅变质热液流体交代成矿作用,使得滑石化成矿过程中,在碳酸盐-滑石之间发生了不同程度的元素配分和镁同位素动力学分馏作用。 展开更多

关键词 滑石矿床 地球化学 镁同位素动力学分馏 矿床成因 辽东半岛

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非传统稳定同位素分馏理论及计算 被引量：11

5

作者 刘耘 《地学前缘》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第5期1-28,共28页

综述了稳定同位素平衡和动力学分馏的一些主要的理论方法。首先介绍了平衡分馏的理论方法,从平衡分馏的核心理论—Bigeleisen-Mayer公式(或称Urey模型)以及对它的一些高级能量校正开始,介绍了基于路径积分的分子动力学方法和蒙特卡罗方... 综述了稳定同位素平衡和动力学分馏的一些主要的理论方法。首先介绍了平衡分馏的理论方法,从平衡分馏的核心理论—Bigeleisen-Mayer公式(或称Urey模型)以及对它的一些高级能量校正开始,介绍了基于路径积分的分子动力学方法和蒙特卡罗方法对同位素非谐效应的处理,介绍了压力效应的理论计算方法,最后介绍了核体积效应及其理论计算方法,并强调核体积效应是未来重金属同位素研究的重要部分。另外,综述了同位素动力学分馏的主要理论和计算方法,首先介绍了在稳态下因温度梯度引发的同位素分馏,着重介绍了基于局部热力学平衡理论的计算方法和最新结果;然后从如何使用过渡态理论计算化学反应导致的同位素动力学分馏出发,深入介绍了磁同位素效应和由于核体积效应引发的异常同位素动力学分馏;然后对低温下矿物生长的同位素动力学理论模型进行了介绍,尤其是仔细介绍了其中DePaolo的表面动力学模型,并对由吸附和共沉降过程产生的动力学分馏也进行了介绍。最后详细介绍了在气化过程、固体中、高温硅酸洋熔体中由于扩散引起的同位素动力学分馏,以及如何对这些过程进行理论处理,强调了开展固体矿物扩散理论计算的重要性。 展开更多

关键词 平衡分馏 动力学分馏 Bigeleisen-Mayer公式 UREY模型 高级校正 核体积效应 压力效应 磁同位 素效应 表面动力学模型 吸附和共沉降过程 气化过程 扩散同位素效应

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硼同位素分馏的实验理论认识和矿床地球化学研究进展 被引量：12

6

作者 李银川 董戈 +1 位作者 雷昉 魏海珍 《地学前缘》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第3期14-28,共15页

硼是一种中等挥发性元素,具有^11B和^10B两个稳定同位素。两个同位素间高达10%的相对质量差使其在地质过程中引起高达-70‰至+75‰的硼同位素变化。硼在自然界主要与氧键合形成三配位(BO3)和四配位(BO4)结构,因而^11B和^10B间同位素分... 硼是一种中等挥发性元素,具有^11B和^10B两个稳定同位素。两个同位素间高达10%的相对质量差使其在地质过程中引起高达-70‰至+75‰的硼同位素变化。硼在自然界主要与氧键合形成三配位(BO3)和四配位(BO4)结构,因而^11B和^10B间同位素分馏主要受控于三配体(BO3)和四面体(BO4)间配分。本文综述了低温和高温地质过程的硼同位素分馏的理论和实验研究进展。在溶液中B(OH)3和B(OH)^-4间硼同位素分馏受pH和热力学p-T条件控制,实验和理论表征获得常温常压条件下的B(OH)3和B(OH)^-4间同位素分馏系数α3-4变化范围为1.019 4至1.033 3。低温条件下矿物(如碳酸盐、黏土矿物(蒙脱石和伊利石)、针铁矿、水锰矿、硼酸盐)与溶液间硼同位素分馏行为除了受p-T-pH影响外,矿物表面吸附引起的分馏效应十分显著。在中高温过程(蒙脱石伊利石化、富硼电气石和白云母矿物与热液流体,以及硅酸盐熔体与流体)中硼同位素分馏行为受到硼配位构型、化学成分以及物理化学条件的控制。随着硼同位素分馏机理研究的深入以及越来越完善的地质储库硼同位素端员特征表征,硼同位素地球化学指标可以灵敏示踪成矿物质来源、探究成矿作用与成因模式和重建成矿过程物理化学条件。目前矿床硼同位素地球化学研究的难点在于实现不同赋存相(如流体、矿物和熔体)中硼配位键合结构和硼同位素组成的精细化表征。 展开更多

关键词 硼同位素 量子力学计算 平衡/动力学同位素分馏 电气石-云母 矿床

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高温地质过程钙稳定同位素的分馏及应用 被引量：2

7

作者 康晋霆 刘芳 +5 位作者 祝红丽 李欣 安亚军 肖子聪 张兆峰 黄方 《矿物岩石地球化学通报》 CAS CSCD 北大核心 2022年第6期1284-1304,共21页

钙元素广布于地球各圈层,由于其具有流体活动性,因此在许多地质过程中都扮演着重要的角色。随着多接收电感耦合等离子体质谱仪(MC-ICP-MS)以及热电离质谱仪(TIMS)同位素分析技术的进步,近十年来钙同位素高温地球化学示踪技术发展迅速,... 钙元素广布于地球各圈层,由于其具有流体活动性,因此在许多地质过程中都扮演着重要的角色。随着多接收电感耦合等离子体质谱仪(MC-ICP-MS)以及热电离质谱仪(TIMS)同位素分析技术的进步,近十年来钙同位素高温地球化学示踪技术发展迅速,取得了一系列研究成果,包括:厘定了陨石、月球、火星和地球的钙同位素组成;制约了主要富钙矿物间的平衡分馏系数;探讨了多种高温过程中钙同位素的分馏机理及控制因素。目前的研究显示,稳定钙同位素地质示踪剂有望广泛应用于研究行星物质起源、地幔演化、壳幔物质循环等重要地球科学问题。本文对这些成果进行了归纳总结。 展开更多

关键词 钙 钙同位素 高温地球化学 平衡同位素分馏 动力学同位素分馏

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蚀变洋壳的金属稳定同位素研究进展

8

作者 胡凌志 康晋霆 黄方 《地球化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期577-594,共18页

蚀变洋壳在形成过程中会经历热液蚀变和低温风化,是高温和低温地质系统耦合的产物。通过研究蚀变洋壳的化学组成,可以反演热液对洋壳的改造。结合海水及地幔衍生岩浆岩的研究,可以制约地球内部岩石圈与外部水圈间的化学循环。随着质谱... 蚀变洋壳在形成过程中会经历热液蚀变和低温风化,是高温和低温地质系统耦合的产物。通过研究蚀变洋壳的化学组成,可以反演热液对洋壳的改造。结合海水及地幔衍生岩浆岩的研究,可以制约地球内部岩石圈与外部水圈间的化学循环。随着质谱分析技术的发展,诸多金属稳定同位素体系开始应用于蚀变洋壳的研究。金属稳定同位素的分馏受到地质过程中物理和化学条件的控制,因此金属同位素可以反演水岩相互作用的历史。前人已对蚀变洋壳的Li、Mg、Ca、Cu、Zn、K、Fe、V和Si的同位素特征进行了初步研究。目前取得的认识有:流体活动性强的元素(如Li、Mg、Ca、Si和K)的同位素组成受到温度和水岩比的控制;变价的过渡族金属元素(如Cu、Fe和V)的同位素分馏效应受到氧逸度的控制。随着研究的深入,金属同位素的应用将为探讨蚀变洋壳的形成与演化、洋壳–海洋–地幔相互作用过程提供更多重要的信息。 展开更多

关键词 蚀变洋壳 金属稳定同位素 水岩反应 平衡同位素分馏 动力学同位素分馏

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蒸发过程中水体稳定同位素富集与空气湿度的关系 被引量：4

9

作者 马洪云 尹立河 +3 位作者 张俊 黄金廷 王晓勇 董佳秋 《地质通报》 CAS CSCD 北大核心 2015年第11期2087-2091,共5页

通过同位素分馏模型的物理意义分析及实验模拟分析,探讨空气湿度对蒸发过程水体稳定同位素富集过程的影响机理,研究认为:1空气相对湿度决定了扩散系数和自由空气同位素组成对分馏系数的影响比例,空气相对湿度越小,分馏系数受扩散分馏系... 通过同位素分馏模型的物理意义分析及实验模拟分析,探讨空气湿度对蒸发过程水体稳定同位素富集过程的影响机理,研究认为:1空气相对湿度决定了扩散系数和自由空气同位素组成对分馏系数的影响比例,空气相对湿度越小,分馏系数受扩散分馏系数影响越大,分馏系数受自由空气水汽同位素组成影响则越小,反之亦然;2空气相对湿度与蒸发残余水体氢氧稳定同位素富集程度具有负相关性,即空气湿度越大越不利于残余水体重同位素富集;3模拟残余水体同位素丰度对空气相对湿度的敏感性呈负指数关系。在无外界气态水介入的蒸发实验中,残余系数为0.194条件下,当相对湿度小于80%时,H、O稳定同位素模拟结果对湿度的敏感性均小于0.0002,即相对湿度变化对模拟残余水体同位素丰度影响很小;当湿度大于80%时,湿度变化对模拟结果的影响呈指数关系急剧增加,湿度大于80%的蒸发实验需要准确观测相对湿度值。 展开更多

关键词 蒸发 氢氧稳定同位素 动力学分馏 相对湿度

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新疆望峰金矿区成矿流体的Si同位素示踪研究及其成矿意义 被引量：5

10

作者 杨猛 王居里 王建其 《矿床地质》 CAS CSCD 北大核心 2015年第2期352-360,共9页

新疆望峰金矿区金的成矿作用与硅化作用密切相关,文章通过对矿区典型矿体的赋矿围岩、蚀变岩石及矿石进行Si同位素组成研究,探讨了成矿流体中硅质来源、演化过程及其成矿意义。结果表明:1望峰金矿体围岩具有较均一的Si同位素组成,δ30Si... 新疆望峰金矿区金的成矿作用与硅化作用密切相关,文章通过对矿区典型矿体的赋矿围岩、蚀变岩石及矿石进行Si同位素组成研究,探讨了成矿流体中硅质来源、演化过程及其成矿意义。结果表明:1望峰金矿体围岩具有较均一的Si同位素组成,δ30Si=-0.2‰(n=3),显示了花岗质原岩Si同位素组成特征,动力变质作用对原岩硅同位素组成无明显影响;2蚀变岩石Si同位素组成均一性较高,δ30Si=-0.1‰(n=3),显示了花岗质原岩Si与成矿期热液Si的混合特征;3矿石Si同位素组成变化范围较大,不同类型矿石的Si同位素组成差异较明显:硅化蚀变糜棱岩型δ30Si=-0.5‰^-0.2‰(n=9),集中于-0.3‰^-0.2‰,平均-0.3‰;硅化蚀变岩型δ30Si=-0.3‰^-0.1‰(n=9),平均-0.2‰;热液石英脉型δ30Si=-0.3‰~0.1‰(n=6),平均-0.1‰。望峰金矿区金成矿流体中的硅质,主要来源于花岗质赋矿围岩。矿石中Si同位素组成变化较大,是富硅成矿流体演化过程中发生Si同位素动力学分馏的结果,矿体下部及矿区深部应有一定的找矿前景。 展开更多

关键词 地球化学 硅化作用 硅同位素 动力学分馏 硅源 碱交代 新疆望峰金矿

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氢和氧稳定同位素示踪湖泊蒸发的对比研究 被引量：5

11

作者 谢成玉 肖薇 +3 位作者 徐敬争 朱珊娴 胡勇博 李旭辉 《海洋与湖沼》 CAS CSCD 北大核心 2019年第1期74-85,共12页

氢氧稳定同位素被广泛用于水文循环过程的研究。本文观测了2015年太湖湖水H^2HO和H_2^(18)O组分,分析了它们的时空变化规律及其控制因子,探讨亚热带大型浅水湖泊的同位素富集机制;基于稳定同位素质量守恒法计算太湖蒸发量;评价了动力分... 氢氧稳定同位素被广泛用于水文循环过程的研究。本文观测了2015年太湖湖水H^2HO和H_2^(18)O组分,分析了它们的时空变化规律及其控制因子,探讨亚热带大型浅水湖泊的同位素富集机制;基于稳定同位素质量守恒法计算太湖蒸发量;评价了动力分馏学系数的传统湖泊算法与海洋算法的适用性;重点分析了H^2HO和H_2^(18)O示踪湖泊蒸发的效果,对比二者之间的差异。研究结果表明,在空间上,太湖湖水和河水的氢氧同位素在南部特别是东南部较为富集但在北部区域较为贫化,这主要是受水流方向的控制,东南部湖水经历的蒸发时间较长,因此湖水中同位素累积较多;在季节上,冬季湖水同位素较贫化、春夏季较富集。对于2015年太湖的年蒸发量,用氢同位素示踪的结果与观测值较一致,为880mm;氧同位素的示踪结果略低,为690mm。使用传统湖泊研究中对动力学分馏系数的取值,会导致蒸发被显著低估,而氧稳定同位素的示踪结果对动力学分馏系数的取值更为敏感,同时氢稳定同位素在同位素分馏过程中主要是平衡分馏效应占主导,因此H^2HO在动力学分馏系数的参数化方案中影响较小,在实际应用中更为稳定。本文的研究结果表明了稳定同位素水文学研究中使用合适的动力学分馏系数的重要性。 展开更多

关键词 太湖 蒸发 H2HO H218O 同位素质量守恒模型 动力学分馏系数εk

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基于稳定氢氧同位素的盐水与纯水蒸发差异分析 被引量：5

12

作者 李桐 邱国玉 《热带地理》 北大核心 2018年第6期857-865,共9页

水面蒸发是水循环的重要部分,目前大量的研究集中在淡水或低盐度咸水体蒸发,仅以淡水的蒸发特性或计算方法应用于全部水体并不准确。研究盐水蒸发与淡水蒸发的差异对蒸发过程机理研究、推动蒸发模型的创新改进至关重要。研究中使用蒸发... 水面蒸发是水循环的重要部分,目前大量的研究集中在淡水或低盐度咸水体蒸发,仅以淡水的蒸发特性或计算方法应用于全部水体并不准确。研究盐水蒸发与淡水蒸发的差异对蒸发过程机理研究、推动蒸发模型的创新改进至关重要。研究中使用蒸发皿对比盐水与纯水的蒸发过程,利用稳定氢氧同位素比较盐水与纯水蒸发的动力学分馏过程,结果表明:盐水蒸发量较纯水少,但仍存在蒸发日内变化规律,蒸发速率与气温变化规律同步,并在正午前后达日最大值;随着蒸发的进行,重同位素在液相富集,盐度对于H/D分馏有更显著的抑制作用;盐水与纯水的蒸发线拟合均有良好的线性关系,盐分使水体蒸发受到更强的非平衡分馏影响;热红外拍摄液面观测到蒸发过程中盐水液面温度始终高于纯水0.1～2.2℃,平均温差达1℃,这是因为盐水蒸发量较纯水小,更少的热量通过潜热释放;Craig&Gordon模型计算蒸发水汽同位素特征值,表明随着蒸发的进行,蒸发水汽组分重同位素也在不断富集,但程度不如剩余水体,检验盐水与纯水蒸发水汽氢氧同位素拟合方程却无明显差异,与前述结论相悖,说明该方程在小尺度上的应用还有待研究。 展开更多

关键词 稳定氢氧同位素 盐水 蒸发 动力学分馏 Craig&Gordon模型

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稳定氯同位素地球化学研究进展 被引量：9

13

作者 刘茜 王奕菁 魏海珍 《地学前缘》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第3期29-41,共13页

地球卤素元素含量相对稀少,相对而言氯为最常见的卤素元素。氯是一种挥发性元素,具有强烈的亲水性。自然界氯两个稳定同位素^35Cl和^37Cl,其相对丰度分别为75.76%和24.24%。文章综述了氯在各个地质储库的特征、稳定氯同位素分馏的控制... 地球卤素元素含量相对稀少,相对而言氯为最常见的卤素元素。氯是一种挥发性元素,具有强烈的亲水性。自然界氯两个稳定同位素^35Cl和^37Cl,其相对丰度分别为75.76%和24.24%。文章综述了氯在各个地质储库的特征、稳定氯同位素分馏的控制因素以及氯同位素的地质应用三大方面的研究进展。地球主要储库中蒸发岩、海水、岩浆岩、沉积物、变质岩、地幔的氯同位素组成分别为-0.5‰^+0.8‰、0.00±0.05‰、-1.12‰^+0.79‰、-3.0‰^+2.0‰、-3.6‰~0、-1.9‰^+7.2‰。地外(月球、火星及其他小行星4-Vesta)氯同位素组成变化范围分别为-4‰^+81.1‰、-5.6‰^+8.6‰、-3.8‰^+7.7‰。相对地球上氯同位素δ^37Cl的变化范围(-14‰^+16‰),月球和火星δ^37Cl的变化范围可达-5.6‰^+81‰,表明挥发分氯在地内和地外迁移循环过程中有显著不同同位素分馏主控机制。已经探明氯同位素分馏受控于物理过程(如扩散、离子过滤、沉淀溶解作用、火山作用)和化学作用(如水岩作用、变质作用,尤其是蛇纹石化作用)等。扩散作用、淋滤作用和火山作用富集重同位素,沉淀作用结晶盐δ^37Cl先减小后上升,而蛇纹石化过程中多种因素共同影响。与其他指标结合,氯同位素地球化学可用于有效指示钾盐矿床远景区,评估示踪地下水的来源和演化路径、示踪污染物源区和量化生物修复、探究矿化流体来源、指示行星演化岩浆海洋脱气等过程。 展开更多

关键词 氯同位素 储库特征 平衡-动力学氯同位素分馏 地质应用

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