氮化物对柴油深度和超深度加氢脱硫的影响Ⅰ.氮化物含量的影响 被引量：54

1

作者 邵志才 高晓冬 +1 位作者 李皓光 聂红 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第4期12-17,共6页

氮化物和硫化物同时存在于柴油之中。采用硅胶脱除原料中氮化物,得到硫含量相同而氮含量不同的4种柴油原料。为了考察氮化物对加氢脱硫(HDS)的影响,在反应温度350℃、氢分压4.8MPa、液时空速2.0h-1和氢/油体积比300的条件下,采用工业化... 氮化物和硫化物同时存在于柴油之中。采用硅胶脱除原料中氮化物,得到硫含量相同而氮含量不同的4种柴油原料。为了考察氮化物对加氢脱硫(HDS)的影响,在反应温度350℃、氢分压4.8MPa、液时空速2.0h-1和氢/油体积比300的条件下,采用工业化的NiW/Al2O3催化剂在小型固定床实验装置上对该4种柴油原料进行加氢脱硫实验。结果表明,在真实油品的复杂体系中,氮化物对加氢脱硫反应有明显的抑制作用,加氢脱硫反应速率随着原料中氮含量的增加而降低。分子模拟计算结果表明,氮化物与硫化物在催化剂活性位上发生竞争吸附,氮化物的吸附能力较强,抑制了加氢脱硫反应。 展开更多

关键词 氮化物 硫化物 加氢脱硫(hds) 催化剂

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载体孔结构对加氢脱硫催化剂催化性能的影响 被引量：10

2

作者 郭蓉 沈本贤 +1 位作者 方向晨 凌昊 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第5期724-729,共6页

针对4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)等有位阻效应的大分子硫化物的加氢脱除,以获得合适孔结构分布的氧化铝载体为目标,通过调整拟薄水铝石制备的老化pH值和时间,并在成型过程中选择对载体孔结构破坏性小的弱酸作为胶溶剂,制得孔体积... 针对4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)等有位阻效应的大分子硫化物的加氢脱除,以获得合适孔结构分布的氧化铝载体为目标,通过调整拟薄水铝石制备的老化pH值和时间,并在成型过程中选择对载体孔结构破坏性小的弱酸作为胶溶剂,制得孔体积大、比表面积高、孔径适中的新型氧化铝载体。采用NH3-TPD和吡啶-TPD表征新型载体的酸分布与常规氧化铝载体的差异。以该载体制备Mo-Co加氢脱硫催化剂,并采用X射线光电子能谱和透射电子显微镜表征其表面的成分、价态及能级结构。结果表明,以分子直径小的NH3为吸附剂时,酸量无明显差异,但以分子直径较大的吡啶作为吸附剂时,新型氧化铝载体的酸量比常规氧化铝载体显著提高,显示出有利于大分子吸附的优势;新型氧化铝载体可以减弱活性金属与载体间的相互作用,生成更多的加氢脱硫活性中心。以新型氧化铝载体制备的催化剂具有良好的加氢脱硫、加氢脱氮及芳烃饱和活性,更有利于4,6-DMDBT的脱除。 展开更多

关键词 氧化铝 载体 孔结构 加氢脱硫(hds) 催化活性

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介孔-微孔复合分子筛的制备与加氢脱硫性能评价 被引量：6

3

作者 赵瑞玉 刘静 +2 位作者 刘益 殷长龙 刘晨光 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第5期657-665,共9页

采用2步水热晶化法,组装合成了孔壁中含有β分子筛次级结构单元(或分子筛纳米簇)的六方相介孔-微孔复合分子筛(Mβ)。考察无碱体系分子筛导向剂(含分子筛次级结构单元)合成条件,如硅/铝摩尔比、晶化时间、晶化温度对Mβ分子筛结构及性... 采用2步水热晶化法,组装合成了孔壁中含有β分子筛次级结构单元(或分子筛纳米簇)的六方相介孔-微孔复合分子筛(Mβ)。考察无碱体系分子筛导向剂(含分子筛次级结构单元)合成条件,如硅/铝摩尔比、晶化时间、晶化温度对Mβ分子筛结构及性质的影响,组装条件对Mβ分子筛结构、有序度及稳定性的影响。采用XRD、BET、NH3-TPD、IR等分析手段对样品进行表征。以柴油中较难脱除的4,6-DMDBT为模型化合物,在高压微反装置上评价含Mβ载体制备的Ni-Mo-W-P/Mβ-Al2O3催化剂的加氢脱硫催化活性。结果表明,β分子筛的次级结构单元被成功地引入到介孔分子筛的孔壁中,合成的Mβ分子筛具有介孔和微孔结构、较高的酸性,以及热稳定性和水热稳定性。Ni-Mo-W-P/Mβ-Al2O3催化剂的加氢脱硫活性明显高于以氧化铝为载体的传统催化剂。 展开更多

关键词 介孔-微孔复合分子筛 纳米簇 4 6-DMDBT 加氢脱硫(hds)

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纳米介孔硅铝分子筛的合成及其加氢脱硫性能 被引量：8

4

作者 吴新民 吴杰 龚良发 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第1期92-95,共4页

在常温条件下,采用溶胶-凝胶晶化法一步合成了纳米硅铝分子筛,采用XRD、BET、NH3-TPD和TEM等方法表征了其理化性质。结果表明,纳米硅铝分子筛具有类似MCM-41的六方结构和双介孔特性,晶粒粒径为10.6 nm,大孔孔径集中在30 nm左右,小孔孔... 在常温条件下,采用溶胶-凝胶晶化法一步合成了纳米硅铝分子筛,采用XRD、BET、NH3-TPD和TEM等方法表征了其理化性质。结果表明,纳米硅铝分子筛具有类似MCM-41的六方结构和双介孔特性,晶粒粒径为10.6 nm,大孔孔径集中在30 nm左右,小孔孔径集中在3-6 nm,比表面积为400 m2/g。用制得的纳米介孔硅铝分子筛负载30%(质量分数)的活性组分磷化钨(WP),在高压微反装置上用二苯并噻吩作为模型化合物考察了其加氢脱硫性能,与同负载量的常规载体催化剂相比,加氢脱硫率提高了12%。该催化剂表现出了较高的加氢脱硫活性。 展开更多

关键词 溶胶-凝胶 纳米介孔分子筛 表征 加氢脱硫(hds) 二苯并噻吩(DBT)

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磷镍物质的量比对溶剂热法制备的磷化镍催化剂加氢脱硫性能的影响 被引量：4

5

作者 宋华 宫静 +4 位作者 姜楠 李锋 代敏 张娇静 于德志 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第5期557-563,共7页

以三苯基膦(PPh3)为磷源,以三正辛胺(TOA)为液相反应体系,采用溶剂热法制备了负载型Ni-P(x)/MCM-41催化剂(x为初始P/Ni物质的量比),并用X射线衍射(XRD)、N2吸附比表面积测定(BET)、CO吸附、X射线光电子能谱(XPS)和TEM对催化剂进行了结... 以三苯基膦(PPh3)为磷源,以三正辛胺(TOA)为液相反应体系,采用溶剂热法制备了负载型Ni-P(x)/MCM-41催化剂(x为初始P/Ni物质的量比),并用X射线衍射(XRD)、N2吸附比表面积测定(BET)、CO吸附、X射线光电子能谱(XPS)和TEM对催化剂进行了结构表征。以含质量分数1%二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为原料,在连续固定床反应装置上,研究了初始P/Ni物质的量比对加氢脱硫(HDS)性能的影响。结果表明,在初始P/Ni物质的量比为0.5时,生成的磷化镍物相为以Ni12P5为主,含有少量Ni2P的混合相;初始P/Ni物质的量比大于0.5时,可得到纯Ni_2P相,且随着P/Ni物质的量比的提高,Ni2P晶粒粒径减小,分散度提高。在反应温度613 K,压力3.0 MPa,H_2/oil体积比500,质量空速2.0 h-1时,Ni-P(6)/MCM-41和Ni-P(10)/MCM-41催化剂的DBT转化率接近100%。 展开更多

关键词 溶剂热法 NI2P 二苯并噻吩(DBT) 加氢脱硫(hds)

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H_2等离子体制备免焙烧Ce改性的MoP加氢脱硫催化剂 被引量：3

6

作者 王伟 遇治权 +2 位作者 李翔 王安杰 亓伟 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第4期633-638,共6页

采用免焙烧法制备催化剂前驱体,用H_2等离子体还原制备免焙烧的MoP(NC-MoP)催化剂和Ce改性的MoP(Ce-MoP(n))催化剂。对制备的催化剂进行XRD和N_2物理吸附表征,并用质量分数为0.8%的二苯并噻吩/十氢萘(DBT)溶液来考察催化剂的加氢脱硫(H... 采用免焙烧法制备催化剂前驱体,用H_2等离子体还原制备免焙烧的MoP(NC-MoP)催化剂和Ce改性的MoP(Ce-MoP(n))催化剂。对制备的催化剂进行XRD和N_2物理吸附表征,并用质量分数为0.8%的二苯并噻吩/十氢萘(DBT)溶液来考察催化剂的加氢脱硫(HDS)反应活性。与焙烧的MoP(C-MoP)催化剂相比,NC-MoP具有较小的颗粒尺寸和较大的比表面积,从而具有较高的DBT加氢脱硫反应活性;引入Ce后,催化剂的颗粒尺寸降低,比表面积增加,反应活性提高;Ce含量较低时,助催化效果随着Ce含量的增加而增强,Ce-MoP(0.3)具有最高的反应活性。 展开更多

关键词 磷化钼 加氢脱硫(hds) 铈 改性 H2等离子体 免焙烧

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负载型磷化镍催化剂的溶剂热法制备及其加氢脱硫性能 被引量：3

7

作者 宋华 张福勇 +3 位作者 宋华林 代敏 万霞 徐晓伟 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第6期714-719,共6页

以廉价的三苯基膦(PPh3)为磷源,以三正辛胺(TOA)为液相反应体系,溶剂热法制备了负载型Ni2P/M CM-41催化剂,并采用XRD、BET、CO吸附、XPS和TEM等手段对制备得到的催化剂进行了表征。该方法的合成温度为330℃,反应在常压下进行,比程序升... 以廉价的三苯基膦(PPh3)为磷源,以三正辛胺(TOA)为液相反应体系,溶剂热法制备了负载型Ni2P/M CM-41催化剂,并采用XRD、BET、CO吸附、XPS和TEM等手段对制备得到的催化剂进行了表征。该方法的合成温度为330℃,反应在常压下进行,比程序升温还原法(H2-TPR)所需的还原温度至少低300℃,比传统的溶剂热法合成原料更廉价。以二苯并噻吩(DBT)为模型化合物,比较了所制备的Ni2P/M CM-41催化剂与H2-TPR法制备的催化剂结构以及加氢脱硫(HDS)性能。结果表明,溶剂热法能够降低催化剂表面上P物种的集聚,从而得到较大比表面积的Ni2P催化剂(690 m2/g);促进小尺寸、高度分散的Ni2P活性相的生成;制得的催化剂的HDS活性明显高于H2-TPR法催化剂,在反应温度340℃,质量空速2.0 h-1,H2/油=500(体积比),3.0 MPa的条件下,Ni2P/M41-R催化剂DBT转化率达到96.8%,较H2-TPR法高10.6%。 展开更多

关键词 溶剂热法 NI2P 二苯并噻吩(DBT) 加氢脱硫(hds)

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柴油加氢脱硫三集总动力学 被引量：6

8

作者 孙国权 姚春雷 全辉 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第2期389-397,共9页

采用固定床反应器,对加氢精制催化剂上的深度加氢脱硫(HDS)动力学进行研究,考察了反应温度、氢分压和空速对柴油脱硫效果的影响。根据柴油中各种硫化物的脱除行为,按被脱除的难易程度将柴油中的硫化物分为3类,构成三集总HDS模型,获得不... 采用固定床反应器,对加氢精制催化剂上的深度加氢脱硫(HDS)动力学进行研究,考察了反应温度、氢分压和空速对柴油脱硫效果的影响。根据柴油中各种硫化物的脱除行为,按被脱除的难易程度将柴油中的硫化物分为3类,构成三集总HDS模型,获得不同温度下的表观活化能(E)、指前因子(A)和对氢分压的分级数值。假定3类硫化物的活化能不变,将其指前因子与柴油的密度和馏程相关联,建立3个指前因子与中平均沸点的关系曲线,结合按温度切割的柴油窄馏分个数,建立三集总一级反应动力学模型,对方程进行了相关系数(R2)和残差检验。结果表明,所得动力学模型与实验数据吻合良好,在实际应用中可为开发新型超深度HDS催化剂及工艺提供理论指导。 展开更多

关键词 柴油 加氢脱硫(hds) 集总 动力学模型

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催化剂载体的表面改性与加氢脱硫性能评价 被引量：5

9

作者 刘静 赵愉生 +2 位作者 刘益 赵瑞玉 刘晨光 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第4期518-524,共7页

采用沸石的次级结构单元(或称分子筛纳米簇)对γ-Al2O3进行表面改性,制备具有强酸性和较大孔道结构的催化剂载体。采用NH3-TPD、Py-IR、XRD、BET、HRTEM等手段对改性γ-Al2O3进行表征。采用浸渍法,以改性γ-Al2O3为载体制备负载型加氢... 采用沸石的次级结构单元(或称分子筛纳米簇)对γ-Al2O3进行表面改性,制备具有强酸性和较大孔道结构的催化剂载体。采用NH3-TPD、Py-IR、XRD、BET、HRTEM等手段对改性γ-Al2O3进行表征。采用浸渍法,以改性γ-Al2O3为载体制备负载型加氢精制催化剂。以4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)为模型化合物,在高压微型反应器中对其加氢脱硫(HDS)催化活性进行评价。结果表明,改性后γ-Al2O3的酸强度明显提高,其物理性质变化不大,分子筛纳米簇均匀地分散于γ-Al2O3表面。与以未经改性γ-Al2O3为载体的催化剂相比,以分子筛纳米簇改性γ-Al2O3为载体的催化剂,硫化态金属组分的堆垛层数明显增大,4,6-DMDBT的HDS转化率和脱硫率显著提高,脱硫率/转化率的比值增加明显,具有较高的加氢脱硫活性。 展开更多

关键词 分子筛纳米簇 4 6-二甲基二苯并噻吩(4 6-DMDBT) 加氢脱硫(hds)

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Ni-MoS2复合材料应用于抽余油的催化加氢脱硫和脱芳烃 被引量：1

10

作者 贾太轩 刘自力 +2 位作者 陈胜洲 李树华 张官云 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第3期339-343,共5页

在超声波作用下,采用单分子层剥离-重堆积技术,将正丁基锂柱插入MoS2夹层,合成了前驱体LixMoS2。前驱体和水反应,形成MoS2单分子层悬浮液,将其与Ni(NO3)2反应制得新型非负载型Ni-MoS2复合材料。XRD表征结果表明,Ni-MoS2复合材料呈硫化... 在超声波作用下,采用单分子层剥离-重堆积技术,将正丁基锂柱插入MoS2夹层,合成了前驱体LixMoS2。前驱体和水反应,形成MoS2单分子层悬浮液,将其与Ni(NO3)2反应制得新型非负载型Ni-MoS2复合材料。XRD表征结果表明,Ni-MoS2复合材料呈硫化态。以抽余油催化加氢为探针反应,考察了Ni-MoS2复合材料在抽余油催化加氢制备特种溶剂油时的加氢脱硫(HDS)、加氢脱芳烃(HDAr)的活性。结果表明,抽余油催化加氢制备特种溶剂油的最佳条件为:Ni-MoS2复合材料中n(Ni)/n(Mo)=0.06,氢气分压6.0MPa,反应温度360℃,液时空速1.0h-1。在此条件下,抽余油的HDS转化率为99.2%,HDAr转化率达到98.7%。 展开更多

关键词 Ni-MoS复合材料 加氢脱硫(hds) 加氢脱芳烃(hdAr) 抽余油

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免焙烧制备WP/SiO_2加氢脱硫催化剂 被引量：1

11

作者 朱对虎 遇治权 +2 位作者 王伟 黄瑞民 王安杰 《华中师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2017年第6期786-790,共5页

采用等体积浸渍法制备焙烧和免焙烧的催化剂前驱体,用H_2程序升温还原法制备焙烧和免焙烧的WP/SiO_2催化剂.对制备的催化剂进行XRD和N2物理吸附表征,并用质量分数为0.8%的二苯并噻吩/十氢萘溶液来考察催化剂的加氢脱硫反应活性.与焙烧的... 采用等体积浸渍法制备焙烧和免焙烧的催化剂前驱体,用H_2程序升温还原法制备焙烧和免焙烧的WP/SiO_2催化剂.对制备的催化剂进行XRD和N2物理吸附表征,并用质量分数为0.8%的二苯并噻吩/十氢萘溶液来考察催化剂的加氢脱硫反应活性.与焙烧的WP/SiO_2(C-WP/SiO_2)催化剂相比,NC-WP/SiO_2具有较大的比表面积和孔容;反应后,两种催化剂的比表面积和孔容均降低.在NC-WP/SiO_2上,DBT的转化率略低于C-WP/SiO_2,但均随着温度的增加而升高;随着温度的升高,两种催化剂加氢中间体的选择性降低,直接脱硫产物BP的选择性升高,说明增加温度有助于含硫化合物的脱硫.340℃,C-WP/SiO_2催化DBT的反应速率(0.33 mol·g^(-1)·min^(-1))略高于NC-WP/SiO_2(0.28mol·g^(-1)·min^(-1));在NC-WP/SiO_2上,DBT主要以DDS路径脱硫,而在C-WP/SiO_2上,加氢活性较高. 展开更多

关键词 磷化钨 加氢脱硫(hds) 二苯并噻吩 免焙烧

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Al_2O_3基石油加氢脱硫催化剂研究现状与进展 被引量：11

12

作者 张利波 王璐 +2 位作者 曲雯雯 徐盛明 张家麟 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第5期772-779,795,共9页

综述了以三氧化二铝(Al_2O_3)为载体,负载Mo、Ni单一组元和Mo-Ni-W等复合组元,用于炼制石油加氢脱硫的催化剂的国内外研究现状与进展。全面总结了传统的浸渍法、混捏法、共沉淀法、离子交换法以及新型的微波-超声波法等催化剂合成方法,... 综述了以三氧化二铝(Al_2O_3)为载体,负载Mo、Ni单一组元和Mo-Ni-W等复合组元,用于炼制石油加氢脱硫的催化剂的国内外研究现状与进展。全面总结了传统的浸渍法、混捏法、共沉淀法、离子交换法以及新型的微波-超声波法等催化剂合成方法,对Al_2O_3基催化剂的加氢脱硫性能进行了讨论,着重对催化剂合成过程中载体、活性组分、助剂(P、F、B等)和pH值对催化剂性能的影响进行了概述,在此基础上总结了Al_2O_3基加氢脱硫催化剂的不足之处,并展望了此类催化剂的发展方向与研究前景。 展开更多

关键词 加氢脱硫(hds)催化剂 三氧化二铝基载体 合成方法 钼镍活性组分 助剂 PH值

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FCC汽油选择性HDS催化剂Co-Mo/镁铝尖晶石-Al2O3的研制 被引量：7

13

作者 孔会清 张孔远 +2 位作者 张景成 柴永明 刘晨光 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第4期499-505,共7页

采用镁铝尖晶石(MgAl2O4)对γ-Al2O3进行了改性,并以其为载体,以Co-Mo为活性组元,采用等体积浸渍法制备了一系列MgAl2O4含量不同的Co-Mo/MgAl2O4-Al2O3催化剂。以FCC汽油为原料,在高压微反装置上对Co-Mo/MgAl2O4-Al2O3催化剂的加氢脱硫(... 采用镁铝尖晶石(MgAl2O4)对γ-Al2O3进行了改性,并以其为载体,以Co-Mo为活性组元,采用等体积浸渍法制备了一系列MgAl2O4含量不同的Co-Mo/MgAl2O4-Al2O3催化剂。以FCC汽油为原料,在高压微反装置上对Co-Mo/MgAl2O4-Al2O3催化剂的加氢脱硫(HDS)活性进行了评价,计算了催化剂的HDS选择性因子。采用低温N2吸附-脱附、XRD、NH3-TPD、Py-IR及TPR手段对镁铝尖晶石改性后载体和相应催化剂进行了表征。结果表明,Co-Mo/MgAl2O4-Al2O3催化剂具有较高的HDS活性和较大的HDS选择性因子。镁铝尖晶石的加入减弱了载体的酸性,减弱了金属与载体的相互作用,提高了催化活性,降低了反应温度,从而使催化剂的HDS选择性因子提高。在MgAl2O4-Al2O3载体中镁铝尖晶石质量分数为50%时,其所制备的Co-Mo/MgAl2O4-Al2O3的HDS选择性因子达到最大值。 展开更多

关键词 镁铝尖晶石(MgAl2O4) 载体改性 FCC汽油 加氢脱硫(hds) 选择性因子

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加氢催化剂RP-1的透射电镜研究 被引量：3

14

作者 郑爱国 张进 +2 位作者 刁玉霞 陈文斌 徐广通 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第4期583-587,共5页

利用透射电子显微方法(TEM)以及扫描透射结合X射线能谱方法(STEM-EDX)研究了氧化态和硫化态负载型加氢催化剂RP-1的形貌和组分特征。TEM照片显示氧化态加氢催化剂中分布有微小粒子,STEM-EDX结果显示,这些聚集的微粒为活性金属组分。硫... 利用透射电子显微方法(TEM)以及扫描透射结合X射线能谱方法(STEM-EDX)研究了氧化态和硫化态负载型加氢催化剂RP-1的形貌和组分特征。TEM照片显示氧化态加氢催化剂中分布有微小粒子,STEM-EDX结果显示,这些聚集的微粒为活性金属组分。硫化后的催化剂,其微粒特性形貌明显减少,加氢催化剂的特征条纹堆垛大量出现。 展开更多

关键词 加氢脱硫(hds)催化剂 透射电子显微镜(TEM) X射线能谱(EDX) 扫描透射电子显微镜(STEM)

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喹啉、吲哚和咔唑对Ni-Mo催化剂上4,6-DMDBT HDS反应抑制作用 被引量：2

15

作者 韩姝娜 周同娜 +2 位作者 柴永明 周红军 刘晨光 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第2期177-183,共7页

使用Ni-Mo催化剂,在固定床微型反应器上进行喹啉、吲哚和咔唑存在下的4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)加氢脱硫(HDS)反应。结果表明,含氮化合物对4,6-DMDBT HDS有强烈的抑制作用。这3种氮化物的抑制作用大小顺序是:喹啉、咔唑和吲哚。... 使用Ni-Mo催化剂,在固定床微型反应器上进行喹啉、吲哚和咔唑存在下的4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)加氢脱硫(HDS)反应。结果表明,含氮化合物对4,6-DMDBT HDS有强烈的抑制作用。这3种氮化物的抑制作用大小顺序是:喹啉、咔唑和吲哚。氮化物对于HDS 2条反应路径均有抑制作用,但是抑制的程度不同。喹啉对先加氢再脱硫(HYD)反应路径的影响比对直接脱硫(DDS)反应路径的强烈得多;吲哚存在下HYD反应为主要的HDS反应;咔唑对2条反应路径的抑制程度相似,使4,6-DMDBT HDS的HYD和DDS反应比例与不添加氮化物时相似。氮化物含量增加使4,6-DMDBT HDS中DDS反应比例增加。 展开更多

关键词 喹啉 吲哚 咔唑 4 6-DMDBT 加氢脱硫(hds) Ni—Mo催化剂

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H_2S对Ni-Mo催化剂HDS性能的影响 被引量：1

16

作者 任靖 曹光伟 +1 位作者 王安杰 胡永康 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第5期666-672,共7页

考察了H2S存在时Ni-Mo/MCM-41、Ni-Mo/MCM-41-Y(M)和Ni-Mo/MCM-41-Y(C)催化剂的加氢脱硫(HDS)活性,研究了载体孔道及酸性位的分布对催化剂耐硫性能的影响。结果表明,H2S对DBT的HDS反应存在明显的抑制作用;H2S对DBT的HDS反应的氢解(DDS)... 考察了H2S存在时Ni-Mo/MCM-41、Ni-Mo/MCM-41-Y(M)和Ni-Mo/MCM-41-Y(C)催化剂的加氢脱硫(HDS)活性,研究了载体孔道及酸性位的分布对催化剂耐硫性能的影响。结果表明,H2S对DBT的HDS反应存在明显的抑制作用;H2S对DBT的HDS反应的氢解(DDS)反应和加氢(HYD)反应路径的抑制程度不同,表明DBT在Ni-Mo催化剂上HDS反应时DDS反应和HYD反应可能发生在不同的活性位上。Ni-Mo/MCM-41-Y(M)催化剂的耐硫能力强于Ni-Mo/MCM-41-Y(C)催化剂,表明载体的孔道结构和酸性位的分布对催化剂的耐硫性能具有重要影响。 展开更多

关键词 H2S 加氢脱硫(hds) 耐硫

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助剂对WP/γ-Al_2O_3催化剂性能的影响 被引量：9

17

作者 孙桂大 李翠清 +1 位作者 周志军 李凤艳 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第1期46-51,共6页

采用浸渍法和H2气流中磷化还原法制备了一系列负载30%WO3和各种不同含量Ni、Co、V助剂的WP/γ-Al2O3,并采用XRD、NH3-TPD、XPS手段和高压微反装置对它们进行表征和催化活性评价,考察助剂Ni、Co和V对WP/γ-Al2O3催化剂物化性质和催化性... 采用浸渍法和H2气流中磷化还原法制备了一系列负载30%WO3和各种不同含量Ni、Co、V助剂的WP/γ-Al2O3,并采用XRD、NH3-TPD、XPS手段和高压微反装置对它们进行表征和催化活性评价,考察助剂Ni、Co和V对WP/γ-Al2O3催化剂物化性质和催化性能的影响。结果表明,加入适量的助剂Ni(3%～5%)、Co(5%～7%)和V(1%～3%)能够改善WP/γ-Al2O3催化剂表面上活性组分的分散性和增加WP/γ-Al2O3催化剂的比表面积。助剂Ni和Co的加入使WP/γ-Al2O3催化剂表面上低价W物种数量增多,而助剂V的加入使WP/γ-Al2O3催化剂表面上低价W物种数量减少。在高温(360℃)下的咔唑加氢脱氮(HDN)反应中和低温(300℃)下的二苯并噻吩(DBT)加氢脱硫(HDS)反应中,WP/γ-Al2O3催化剂分别具有优良的HDN和HDS活性。含3%Ni(质量分数,下同)的Ni-WP/γ-Al2O3催化剂和含3%Co的Co-WP/γ-Al2O3催化剂比WP/γ-Al2O3催化剂具有更高的DBT的HDS活性。在较高温度(360℃)下DBT的HDS反应中,含1%V的V-WP/γ-Al2O3催化剂的HDS活性高于WP/γ-Al2O3催化剂。助剂Co和Ni明显促进了WP/γ-Al2O3催化剂在咔唑HDN反应中的活性,Ni助剂的助催化作用比Co更明显。含7%Ni的Ni-WP/γ-Al2O3催化剂和含5%Co的Co-WP/γ-Al2O3催化剂在300℃咔唑HDN反应中的HDN活性很高。加入1%的V可以提高WP/γ-Al2O3催化剂在咔唑HDN反应中尤其在360℃下咔唑HDN反应中的HDN活性。 展开更多

关键词 磷化钨 WP/γ-Al2O3 加氢脱硫(hds) 加氢脱氮(hdN) 镍 钴 钒

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磷改性对TiO_2-SiO_2复合氧化物性质的影响 被引量：6

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作者 魏强 周亚松 +2 位作者 温世昌 张宗辉 徐春明 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第2期162-166,共5页

采用溶胶-凝胶法制备了H3PO4改性的TiO2-SiO2复合氧化物载体,采用BET、XRD、NH3-TPD和Py-FTIR等方法研究了P对TiO2-SiO2复合氧化物载体性质的影响。结果表明,在溶胶-凝胶制备TiO2-SiO2复合氧化物的过程中加入H3PO4,使TiO2晶粒的尺寸减小... 采用溶胶-凝胶法制备了H3PO4改性的TiO2-SiO2复合氧化物载体,采用BET、XRD、NH3-TPD和Py-FTIR等方法研究了P对TiO2-SiO2复合氧化物载体性质的影响。结果表明,在溶胶-凝胶制备TiO2-SiO2复合氧化物的过程中加入H3PO4,使TiO2晶粒的尺寸减小,载体的孔容和孔径增大;P与缺电子Ti原子的结合,使L酸中心的数量减少,B酸中心数量增加。P的加入既改变了载体的酸量和不同酸类型的比例,又提高了中强酸的比例,保留较高L酸比例。中强酸比例较高的低含量P改性的TiO2-SiO2复合氧化物载体制备的催化剂具有较好的加氢脱硫和脱氮性能。 展开更多

关键词 磷改性 TiO2-SiO2复合氧化物 酸性 加氢脱硫(hds) 加氢脱氮(hdN)

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载体对负载型磷化钨催化剂性能的影响 被引量：7

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作者 孙桂大 李翠清 +1 位作者 周志军 李凤艳 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第6期18-23,共6页

采用在H2中程序升温还原负载的磷钨酸盐的方法,合成了不同载体(Si O2、Ti O2、γ-Al2O3及其二元复合氧化物γ-Al2O3-Si O2、γ-Al2O3-Ti O2、Si O2-Ti O2)负载的磷化钨催化剂。通过TG-DTA法研究了还原磷化过程,采用BET、NH3-TPD和XPS等... 采用在H2中程序升温还原负载的磷钨酸盐的方法,合成了不同载体(Si O2、Ti O2、γ-Al2O3及其二元复合氧化物γ-Al2O3-Si O2、γ-Al2O3-Ti O2、Si O2-Ti O2)负载的磷化钨催化剂。通过TG-DTA法研究了还原磷化过程,采用BET、NH3-TPD和XPS等技术表征了合成的催化剂,评价了催化剂的噻吩、吡啶、二苯并噻吩和咔唑的催化活性。γ-Al2O3或含γ-Al2O3的复合氧化物载体使负载型磷化钨催化剂前体的还原磷化变得较为困难,不同载体所负载的磷化钨催化剂的比表面积、表面酸量和催化剂表面P和W的价态分布以及加氢精制活性均有较大差别。Ti O2载体对活性W物种具有很好的稳定作用,WP/Ti O2催化剂具有最佳的加氢脱硫(HDS)和加氢脱氮(HDN)催化活性,尤其对二苯并噻吩HDS和咔唑HDN催化活性更好。 展开更多

关键词 磷化钨 载体 加氢脱硫(hds) 加氢脱氮(hdN)

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碳化钼催化剂研究进展 被引量：6

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作者 向永生 赵旭涛 +4 位作者 马建泰 颉伟 辛国萍 韩伟 孙卫国 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第3期282-290,共9页

关键词 碳化钼 加氢脱氮(hdN) 加氢脱硫(hds) 加氢精制 金属碳化物

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