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固溶体催化CO_(2)加氢制甲醇催化活性和反应机理
1
作者 陈志远 王宇宁 +5 位作者 周嘉斌 龚杰松 黄振辉 艾兆 李东方 高文桂 《煤炭学报》 北大核心 2025年第7期3602-3616,共15页
固溶体催化剂应用于CO_(2)加氢制甲醇研究具有较好的催化活性,得益于其固溶强化、晶格畸变和固溶体结构等性能的变化。固溶强化可以有效提高催化剂的热稳定性,能够在高温和高压的条件下保持稳定的催化性能。晶格畸变可以调整催化剂的电... 固溶体催化剂应用于CO_(2)加氢制甲醇研究具有较好的催化活性,得益于其固溶强化、晶格畸变和固溶体结构等性能的变化。固溶强化可以有效提高催化剂的热稳定性,能够在高温和高压的条件下保持稳定的催化性能。晶格畸变可以调整催化剂的电子结构和表面活性位点,增强界面结构间相互作用促进反应物分子的吸附和活化。固溶体结构可形成较多的氧空位和双金属位点协同效应,在高温活化CO_(2)的过程中,使反应的关键中间体更加稳定,从而有效抑制CO的生成。CO_(2)加氢制甲醇反应机理的争议主要集中在甲酸盐物种(HCOO*)和羧基物种(COOH*)2种中间体上。其中,固溶体催化剂更倾向于甲酸盐机理,认为甲酸盐(HCOO*)和甲氧基(CH_(3)O*)是反应的关键中间体。镓锆、铟锆和锌锆是最为常见的3种固溶体催化剂,针对这3种催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化活性和反应机理进行总结。最后对固溶体催化剂在CO_(2)加氢制甲醇领域存在的问题的进行了探讨和展望。 展开更多
关键词 固溶体催化剂 CO_(2)加氢制甲醇 反应机理 催化活性 改性研究
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二氧化铈改性三维大孔铜锌锆催化剂催化二氧化碳加氢制甲醇
2
作者 耿戴云 袁姜勇 +2 位作者 王春良 王禹皓 李孔斋 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第6期118-126,共9页
通过共沉淀和三维大孔制备方法将稀土CeO_(2)引入Cu-ZnO-ZrO_(2)催化剂体系以实现材料改性。活性测试结果表明,经CeO_(2)改性后,2种不同制备方法获得的催化剂在CO_(2)加氢制甲醇反应中均表现出显著增强的催化性能,其中三维有序大孔结构(... 通过共沉淀和三维大孔制备方法将稀土CeO_(2)引入Cu-ZnO-ZrO_(2)催化剂体系以实现材料改性。活性测试结果表明,经CeO_(2)改性后,2种不同制备方法获得的催化剂在CO_(2)加氢制甲醇反应中均表现出显著增强的催化性能,其中三维有序大孔结构(3DOM)法构建的CeO_(2)改性催化剂性能提升最为明显。在200℃、4 MPa反应条件下,负载质量分数为3%CeO_(2)的CZZC-3DOM/Cu-ZnO-ZrO_(2)催化剂CO_(2)转化率由8.24%提升至11.1%,甲醇选择性从79.5%增至88.3%,甲醇时空产率从195 g/(kg·h)提高到292 g/(kg·h),总体催化性能提高了近50%。XRD,SEM,TEM等表征结果显示,相比于共沉淀方法得到的催化剂,三维大孔催化剂经CeO_(2)改性后活性位点的空间分布更均匀,而三维大孔结构也会促进Ce元素在催化剂表面分散,促进了表面氧空位的形成,有利于CO_(2)吸附。总之,CeO_(2)改性与3DOM结构的结合对于提高催化活性具有协同效应,为新型CO_(2)加氢制甲醇催化剂的设计提供了一定的参考价值。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢制甲醇 三维大孔催化剂 稀土元素改性 Cu-ZnO-ZrO_(2)催化剂 氧空位调控
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金属掺杂对PdM/ZnO催化CO_(2)加氢制甲醇性能的影响
3
作者 生学良 李娘修 +5 位作者 金建飞 何建云 李世民 张潇 刘锋 蒋云波 《贵金属》 北大核心 2025年第1期10-18,25,共10页
Pd催化剂可用于CO_(2)加氢制甲醇。采用浸渍沉淀法制备了不同负载量的x%Pd/ZnO(x=1,3,5),并制备了系列掺杂催化剂PdM/ZnO(M=In,Zn,Bi),研究其催化性能并对使用前后催化剂的形貌结构和化学形态进行分析表征。TEM表征结果显示,Pd以3.5 nm... Pd催化剂可用于CO_(2)加氢制甲醇。采用浸渍沉淀法制备了不同负载量的x%Pd/ZnO(x=1,3,5),并制备了系列掺杂催化剂PdM/ZnO(M=In,Zn,Bi),研究其催化性能并对使用前后催化剂的形貌结构和化学形态进行分析表征。TEM表征结果显示,Pd以3.5 nm的PdO形态负载于纳米ZnO表面,反应后催化剂表面的Pd由PdO转化为Pd^(0)和PdZn。催化性能评价对比结果显示,较低的温度条件(250℃)更有利于甲醇的生成,负载量较低的1%Pd/ZnO催化剂性能较佳;加入In、Zn、Bi金属掺杂有助于钯颗粒的均匀分散,抑制副反应发生,其中掺杂Bi后转化率和选择性较佳。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢制甲醇 催化剂 PdM/ZnO Pd负载量 金属掺杂 化学形态
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Cu-ZnO-ZrO_(2)催化剂孔结构调控CO_(2)加氢制甲醇性能研究 被引量：1
4
作者 李忠林 王禹皓 +5 位作者 郑燕娥 江磊 李志强 王春良 何伦 李孔斋 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期1235-1248,共14页
采用胶质晶体模板法制备了不同孔径Cu-ZnO-ZrO_(2)(CZZ)催化剂,并对其CO_(2)加氢制甲醇性能进行了研究。结果表明,通过改变催化剂孔径可以实现ZnO粒径大小的调控,较小的粒径表现出更卓越的催化性能。其中,在孔径为55 nm的(CZZ-55)样品上... 采用胶质晶体模板法制备了不同孔径Cu-ZnO-ZrO_(2)(CZZ)催化剂,并对其CO_(2)加氢制甲醇性能进行了研究。结果表明,通过改变催化剂孔径可以实现ZnO粒径大小的调控,较小的粒径表现出更卓越的催化性能。其中,在孔径为55 nm的(CZZ-55)样品上,ZnO粒径为14.5 nm,CO_(2)转化率为14.83%,甲醇选择性为78.8%,甲醇产率可达345.8 g/(kg·h)。原位漫反射傅里叶变换红外光谱结果表明,在CZZ催化剂上CO_(2)加氢制甲醇遵循甲酸盐路径,ZnO-ZrO_(2)界面是CO_(2)吸附和活化的活性位点,而三维有序大孔结构有助于形成更分散的ZnO-ZrO_(2)活性位,提高了CO_(2)转化率。并且孔径大小对中间体的转化具有一定影响,孔径越小,甲酸盐更容易转化为甲醇。此外,三维有序的大孔结构为产物(水汽和甲醇)快速扩散提供了“高速通道”,有效抑制CO_(2)加氢的副产物水汽对活性位的毒化作用,较大程度提高了催化剂的稳定性,在600 h内无明显失活。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢制甲醇 孔径调控 ZnO粒径 甲酸盐 稳定性
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纳米催化剂在CO_(2)加氢制甲醇中的研究进展 被引量：6
5
作者 李贵贤 田涛 +3 位作者 张琪 李晗旭 董鹏 李红伟 《分子催化》 CAS CSCD 北大核心 2022年第2期190-198,共9页
为减缓温室效应,将CO_(2)转换成高附加值的甲醇是减少CO_(2)排放的有效途径,而高效催化剂是CO_(2)加氢制甲醇反应规模化的关键.可调控合成的具有量子尺寸效应的纳米催化剂在该反应上具有独特的优势.因此我们深入探讨了反应机理,综述了... 为减缓温室效应,将CO_(2)转换成高附加值的甲醇是减少CO_(2)排放的有效途径,而高效催化剂是CO_(2)加氢制甲醇反应规模化的关键.可调控合成的具有量子尺寸效应的纳米催化剂在该反应上具有独特的优势.因此我们深入探讨了反应机理,综述了纳米材料在CO_(2)加氢制甲醇中的研究进展,最后给出了高效催化剂可能的发展方向. 展开更多
关键词 温室效应 CO_(2) 加氢制甲醇 纳米催化剂 反应机理
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单原子Ge助剂修饰Cu(111)晶面上CO_(2)加氢制甲醇的机理研究 被引量：1
6
作者 周文武 韦晓艺 +5 位作者 徐梦宇 樊飞 陈治平 康洁 张乐 周安宁 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第7期1261-1274,共14页
针对CO_(2)热催化转化制甲醇过程中CO_(2)吸附、活化较困难及副产物较多的问题,提出采用单原子Ge助剂修饰Cu(111)晶面的解决思路,通过密度泛函理论(DFT)计算研究了CO_(2)在Ge-Cu(111)晶面上加氢合成甲醇的反应机理。结果表明,单原子Ge... 针对CO_(2)热催化转化制甲醇过程中CO_(2)吸附、活化较困难及副产物较多的问题,提出采用单原子Ge助剂修饰Cu(111)晶面的解决思路,通过密度泛函理论(DFT)计算研究了CO_(2)在Ge-Cu(111)晶面上加氢合成甲醇的反应机理。结果表明,单原子Ge助剂的电子调控增加了与其相邻的Cu原子的电子云密度,使CO_(2)分子在含Ge活性界面上的吸附能力显著增强:CO_(2)在GeCu(111)晶面上的吸附能约为Cu(111)晶面的1.5倍,约为Pd改性Cu(111)晶面的2.4倍,进而使逆水煤气变换(RWGS)反应路径速控步骤的活化能降低了近20 kJ·moL^(-1),同时衍生出3条生成甲醇的RWGS新路径;此外,Ge-Cu(111)晶面上甲酸盐路径由于速控步骤活化能大幅上升而被禁阻,进而CO及烃类等副产物选择性大幅降低,Ge-Cu(111)晶面上CO_(2)加氢制甲醇选择性升高。 展开更多
关键词 密度泛函理论 Ge-Cu(111)晶面 单原子Ge助剂 CO_(2)加氢制甲醇 电子调控效应
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二氧化碳加氢制甲醇与电解制甲醇系统技术经济性分析 被引量：2
7
作者 朱超 田地 +2 位作者 张浩杰 屈治国 董乐 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2023年第1期117-124,共8页
新能源电力驱动下的二氧化碳(CO_(2))捕集与资源化利用是促进新能源消纳和实现工业碳循环的重要举措。CO_(2)还原制甲醇作为CO_(2)利用的重要途径之一,受到了广泛关注。通过建立系统技术经济模型,以系统终了净现值(NPV)以及甲醇平准化成... 新能源电力驱动下的二氧化碳(CO_(2))捕集与资源化利用是促进新能源消纳和实现工业碳循环的重要举措。CO_(2)还原制甲醇作为CO_(2)利用的重要途径之一,受到了广泛关注。通过建立系统技术经济模型,以系统终了净现值(NPV)以及甲醇平准化成本(LCOM)为经济性指标,对比了CO_(2)加氢制甲醇以及CO_(2)电解制甲醇两种系统的经济性。在目前的技术经济条件下,CO_(2)加氢制甲醇系统经济性优于CO_(2)电解制甲醇系统,但在同等电解池性能下,CO_(2)电解制甲醇系统的应用潜力高于CO_(2)加氢制甲醇系统,CO_(2)电解制甲醇系统的NPV是CO_(2)加氢制甲醇系统的5.5倍。此外,通过敏感性分析发现产物价格与电解池性能是影响系统经济性的关键外部与内部技术参数,对于CO_(2)电解制甲醇系统,电流密度、甲醇法拉第效率以及产物浓度(体积分数)是保障型技术参数,超过对应阈值后对经济性影响较小。 展开更多
关键词 CO_(2) CO_(2)加氢制甲醇 CO_(2)电解制甲醇 净现值 甲醇平准化成本 敏感性分析
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CO_(2)加氢制甲醇非贵金属催化剂研究进展与展望
8
作者 陆诗建 华凯敏 +4 位作者 陈志强 季轩宇 康国俊 刘玲 程若霖 《洁净煤技术》 2025年第8期11-38,共28页
人为CO_(2)排放激增引发的环境危机加速了碳中和技术的发展,其中CO_(2)加氢制甲醇因兼具碳减排、绿氢储能与高附加值化学品转化潜力备受关注,但其工业化应用受限于高效催化剂的开发与反应机制的深入解析。围绕具有良好工业前景的非贵金... 人为CO_(2)排放激增引发的环境危机加速了碳中和技术的发展,其中CO_(2)加氢制甲醇因兼具碳减排、绿氢储能与高附加值化学品转化潜力备受关注,但其工业化应用受限于高效催化剂的开发与反应机制的深入解析。围绕具有良好工业前景的非贵金属催化体系,系统综述其热力学路径、催化剂设计与反应机理的最新进展。研究指出,Cu基催化剂通过活性位优化与界面工程显著提升活性位点密度与氧空位再生能力;In_(2)O_(3)基催化剂因高氧空位稳定性与抗烧结特性展现优异性能;Zr基固溶体催化剂则通过晶格应力与氧空位协同作用效应优化电子结构,突破单组分性能瓶颈。此外,载体比表面积与路易斯酸碱位、助剂的选择及其电子转移功能以及制备策略对金属活性位的精准调控,被证实为关键优化方向。反应机理层面,实验与理论计算揭示甲酸盐路径(^(*)HCOO主导)与逆水煤气变换–羰基化路径(^(*)COOH解离)的竞争机制,具体主导机制与催化剂结构特性密切相关。本综述通过多维度整合催化剂设计、表界面特性、反应性能与动力学行为的关联性研究,为构建新型高效CO_(2)制甲醇体系的开发提供理论支撑,推动碳循环技术与绿氢经济的深度融合,对碳中和目标下能源-环境协同技术发展具有重要参考价值。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢制甲醇 非贵金属催化剂 Cu基催化剂 In_(2)O_(3)基催化剂 Zr基固溶体催化剂 CO_(2)加氢反应机制
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在Rh16/In_(2)O_(3)催化剂上催化二氧化碳加氢合成甲醇的机理:密度泛函理论与微动力学模型的联合研究 被引量：2
9
作者 王宇宁 龚杰松 +4 位作者 周嘉斌 陈志远 田冬 纳薇 高文桂 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1462-1474,共13页
本研究采用密度泛函理论(DFT)和微动力学模型分析了Rh16/In_(2)O_(3)催化剂上二氧化碳(CO_(2))氢化成甲醇(CH_(3)OH)的情况;研究了Rh16/In_(2)O_(3)界面上H_(2)的自发解离和CO_(2)的有效吸附,其中,In_(2)O_(3)中的氧空位提供了有利的效... 本研究采用密度泛函理论(DFT)和微动力学模型分析了Rh16/In_(2)O_(3)催化剂上二氧化碳(CO_(2))氢化成甲醇(CH_(3)OH)的情况;研究了Rh16/In_(2)O_(3)界面上H_(2)的自发解离和CO_(2)的有效吸附,其中,In_(2)O_(3)中的氧空位提供了有利的效果。此外,Bader电荷分析显示Rh16上带有轻微的正电荷,这对于理解催化剂的电子特性和活性非常重要。证实了RWGS+CO-Hydro途径是甲醇合成的主要途径,其特点是经过一系列中间转化:CO_(2)*→COOH*→CO*+OH*→HCO*→CH_(2)O*→CH_(2)OH*→CH_(3)OH*。在不同温度(373−873 K)和压力(10^(−2)−10^(3)bar)下进行的反应速率控制程度分析(DRC)揭示了两个关键的动力学现象,在较低温度和较高压力下,转化步骤CO*+H*→HCO*显著影响总体反应速率;而在较高温度下,CH_(2)O*+H*→CH_(3)O*的步骤占主导地位。 展开更多
关键词 催化剂 密度泛函理论 微动力学分析 氧空位浓度 CO_(2)加氢制甲醇
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锆基双金属氧化物催化剂硫中毒的研究 被引量：1
10
作者 杨庭龙 王富中 刘飞 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期151-158,共8页
在工业二氧化碳加氢制甲醇过程中,硫化氢气体的引入将对该过程中使用的催化剂活性及稳定性带来负面的影响。基于此,采用微反应合成法成功制备了InZrO_(x)和ZnZrO_(x)锆基催化剂,并研究了在二氧化碳加氢反应中,硫化氢气体对锆基催化剂的... 在工业二氧化碳加氢制甲醇过程中,硫化氢气体的引入将对该过程中使用的催化剂活性及稳定性带来负面的影响。基于此,采用微反应合成法成功制备了InZrO_(x)和ZnZrO_(x)锆基催化剂,并研究了在二氧化碳加氢反应中,硫化氢气体对锆基催化剂的结构性质及其催化性能的影响规律。结果表明,在T=573 K、p=3.0 MPa和GHSV=18 000 mL/(g_(cat)·h)条件下,仅通入二氧化碳/氢气反应气时,InZrO_(x)和ZnZrO_(x)催化剂的二氧化碳转化率和甲醇选择性分别为7.2%、9.3%和93%、92%。在二氧化碳/氢气原料气中通入体积分数为5×10^(-3)硫化氢气体时,InZrO_(x)和ZnZrO_(x)催化剂的二氧化碳转化率和甲醇选择性都降为0,这主要是因为硫化氢气体占据了氧空位,导致锆基双金属氧化物催化剂硫中毒失活。当停止通硫化氢气体时,InZrO_(x)和ZnZrO_(x)催化剂的二氧化碳转化率和甲醇选择性分别恢复为5%、8.6%和58%、84%,分析表明停止通硫化氢气体后,氧空位浓度又恢复,锆基双金属氧化物催化剂部分活性恢复。此研究明晰了锆基催化剂硫中毒失活原理,以及为后期开发耐硫性催化剂提供了理论依据。 展开更多
关键词 微反应合成 CO_(2)加氢制甲醇 锆基双金属氧化物催化剂 硫中毒 氧空位
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