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短期低氮添加改变黄山松土壤可溶性有机质的分子组成及稳定性
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作者 元晓春 张晓晴 +6 位作者 周茜 吴联钻 陈俊明 曾泉鑫 柏欣宇 李文周 陈岳民 《土壤学报》 北大核心 2025年第2期504-514,共11页
可溶性有机质(DOM)对环境变化高度敏感,其动态变化对理解全球变化情景下区域/全球碳循环至关重要。然而,氮沉降背景下土壤DOM分子特性如何变化尚不明确。采用尿素添加模拟野外氮沉降,在黄山松林设置了三个氮添加水平(0、40和80 kg·... 可溶性有机质(DOM)对环境变化高度敏感,其动态变化对理解全球变化情景下区域/全球碳循环至关重要。然而,氮沉降背景下土壤DOM分子特性如何变化尚不明确。采用尿素添加模拟野外氮沉降,在黄山松林设置了三个氮添加水平(0、40和80 kg·hm^(-2)·a^(-1))。利用高分辨傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR MS),探究了短期(三年)氮添加对0~10 cm土壤DOM分子组成及其稳定性的影响。FT-ICRMS分析结果表明,DOM分子主要集中在250~400Da,碳氢氧化合物占全部化合物的50%以上。在DOM分子的八种类别中,木质素类分子在土壤DOM分子中占主导地位,其次是单宁类和缩合芳烃,而易分解的小分子(包括脂质、蛋白质和碳水化合物)的相对丰度较低。尽管氮添加未改变DOM含量和光学特性,但DOM的分子组成变化显著。相比于高氮处理,低氮处理显著降低了DOM中碳水化合物分子的相对丰度,降低幅度73.33%。这可能主要归功于微生物生物量和水解酶活性的增加。此外,低氮添加下双键当量(DBE)显著增加,说明DOM的分子稳定性有所提升。皮尔森(Pearson)相关分析发现,DBE与碳水化合物和蛋白质/氨基糖等小分子化合物呈显著的负相关,而与木质素及缩合芳烃等大分子的相关性不显著。这说明短期氮添加下DOM的分子稳定性可能取决于碳水化合物等易分解小分子的减少而非难分解分子的增加。综合而言,本研究为理解氮沉降下土壤DOM的行为提供了分子层面的新视角。 展开更多
关键词 高分辨傅里叶变换离子回旋共振质谱 可溶性有机质 分子组成 分子稳定性 氮沉降
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融雪剂对沥青分子平衡稳定性和黏附性影响的动力学模拟
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作者 张倩 王鹏淘 +2 位作者 常开朗 唐翠仁 戚红星 《材料科学与工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期624-632,共9页
为研究融雪剂溶液对沥青分子结构平衡稳定性和黏附性的影响,采用分子动力学构建各融雪剂溶液在沥青分子内部扩散的模型和沥青-溶液-集料氧化物界面模型,计算得到模拟体系的自由体积分数,以此来表征融雪剂溶液的侵入对沥青分子结构平衡... 为研究融雪剂溶液对沥青分子结构平衡稳定性和黏附性的影响,采用分子动力学构建各融雪剂溶液在沥青分子内部扩散的模型和沥青-溶液-集料氧化物界面模型,计算得到模拟体系的自由体积分数,以此来表征融雪剂溶液的侵入对沥青分子结构平衡稳定性的影响,并利用相对浓度分布和黏附能表征融雪剂对沥青黏附性的影响。结果表明:分子动力学模拟建立的12种四组分沥青分子模型温度和能量符合平衡条件;融雪剂溶液会降低沥青分子结构的平衡稳定性。采用在无溶液和有溶液状态下黏附能的比值ER来表征融雪剂对沥青-集料黏附性的影响,其中NaCl影响最为显著,其次为各醋酸盐,NaNO_(2)的影响较弱。融雪剂溶液的侵入会削弱集料表面沥青质和胶质的高浓度分布,使饱和酚更易聚集在集料表面较远端,对集料表面芳香酚分布的影响则较小。 展开更多
关键词 融雪剂 沥青 分子动力学 分子结构平衡稳定性 黏附能
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基态锰化氢分子及离子的势能函数及其稳定性 被引量:1
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作者 黄萍 娄珀瑜 冉鸣 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 2007年第6期1289-1293,共5页
利用原子分子反应静力学原理推导出了MnHn(n=0,+1,+2)的基态电子状态及其离解极限.对H原子采用6-311++G**基组,对Mn原子采用SVP全电子基组,用B3LYP方法计算了它们的平衡几何,电子状态,在此基础上分别计算了MnH,MnH+1的Murrell-Sorbie解... 利用原子分子反应静力学原理推导出了MnHn(n=0,+1,+2)的基态电子状态及其离解极限.对H原子采用6-311++G**基组,对Mn原子采用SVP全电子基组,用B3LYP方法计算了它们的平衡几何,电子状态,在此基础上分别计算了MnH,MnH+1的Murrell-Sorbie解析势能函数和MnH+2的解析势能函数及其对应的力常数,光谱参数,理论计算值与文献值较好地吻合.计算表明MnH+的势能曲线具有对应于稳定平衡结构的极小点,说明MnH+可稳定存在.而由于MnH2+离子的离解能较小,其稳定性较差. 展开更多
关键词 MnH^n(n=0 +1 +2) 势能函数 光谱参数 分子离子稳定性
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炸药分子和晶体结构与其感度的关系 被引量:16
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作者 曹霞 向斌 张朝阳 《含能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第5期643-649,共7页
归纳总结了炸药分子和晶体结构与其感度之间的关系:从分子结构中获得的炸药感度的理论判据,如硝基电荷、取代基间相互作用能、吸电子力、键离解能、键级、前线轨道能级差、键中点静电势和核磁共振化学位移;以及晶体中的各向异性、π-堆... 归纳总结了炸药分子和晶体结构与其感度之间的关系:从分子结构中获得的炸药感度的理论判据,如硝基电荷、取代基间相互作用能、吸电子力、键离解能、键级、前线轨道能级差、键中点静电势和核磁共振化学位移;以及晶体中的各向异性、π-堆积结构和氢键对感度的影响作用。另外,还指出从介观尺度上探讨炸药的感度机制是今后的方向。 展开更多
关键词 物理化学 分子模拟 分子稳定性 炸药感度
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本征多项式系数与分子片的拓扑联系 被引量:2
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作者 赵洪刚 陈连山 +1 位作者 杨开海 曹阳 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS 1987年第10期927-931,共5页
本文推导出本征多项式系数α_(N-k)与分子图的k阶导图分子片对应的本征多项式零次项系数相关联的公式。由此可以求出α_(N-k),并揭示出导图分子片对分子稳定性和反应性的贡献。
关键词 分子 本征多项式 分子稳定性 α_ 导图 拓扑 系数
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基于含时密度泛函理论的紫外光对太安的定性影响
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作者 张宝森 张树海 +3 位作者 苟瑞君 陈亚红 朱双飞 马坤 《装备环境工程》 CAS 2022年第12期48-53,共6页
目的研究太安炸药在紫外光作用下的稳定性退化机制。方法基于TDDFT(含时密度泛函)理论,在pbe1pbe/6-311G**水平下对太安分子50个激发态进行计算,依据计算结果,绘制吸收光谱,使用空穴-电子方法对最大吸收峰3个激发态(S9、S10和S11)的激... 目的研究太安炸药在紫外光作用下的稳定性退化机制。方法基于TDDFT(含时密度泛函)理论,在pbe1pbe/6-311G**水平下对太安分子50个激发态进行计算,依据计算结果,绘制吸收光谱,使用空穴-电子方法对最大吸收峰3个激发态(S9、S10和S11)的激发特征进行分析,这3个激发态对最大吸收峰的总贡献率达97.31%。将此3个激发态定为研究对象,对太安分子被特定的紫外光激发至激发态后弱键的Mayer和Laplace键级进行分析,并基于IFCT(Interfragment Charge Transfer)方法对太安分子激发至激发态过程中的电子转移情况进行描述。结果太安紫外吸收光谱的最大吸收峰位置为186.6 nm,小于实验测试的吸收峰位置8.4 nm。对此吸收峰的强度贡献最大的3个激发态中,S9态贡献最高,为48.27%,其余2个激发态S10、S11为简并态,贡献相同,为24.52%。通过空穴-电子的电荷转移分析结果可知,3个激发态均存在整体激发并带有局域电荷转移的特征。PETN分子在吸收特定波长(187.00、186.92 nm)紫外光并激发至激发态时,O—NO_(2)键的Mayer与Laplace键级均有所降低。结论通过IFCT分析可知,引发键键级变化由O—NO_(2)上的n→Pi^(*)跃迁主导,这种效应会促使太安分子的稳定性降低。 展开更多
关键词 太安 紫外光 含时密度泛函 吸收光谱 分子稳定性 激发态
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从能量和信息理论视角理解单取代烷烃的异构化(英文)
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作者 钟爱国 李嵘嵘 +2 位作者 洪琴 张杰 陈丹 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2018年第3期303-313,共11页
对直链烷烃和支链烷烃的相对稳定性统一的解释仍然没有定论,并且一直在进行着。以单取代的烷烃体系C_nH_(2n+1)―R(n=3,4,5,6;R=OH,OCH_3,NH_2,NO_2,F,Cl,CN,CHO)为例,本文对支链效应的有效性和本质进行了研究。与传统的基于轨道的描述... 对直链烷烃和支链烷烃的相对稳定性统一的解释仍然没有定论,并且一直在进行着。以单取代的烷烃体系C_nH_(2n+1)―R(n=3,4,5,6;R=OH,OCH_3,NH_2,NO_2,F,Cl,CN,CHO)为例,本文对支链效应的有效性和本质进行了研究。与传统的基于轨道的描述不同的是,本文采用了密度泛函理论的总能量和基于新能量分配方案的能量分量[见Liu,S.B.J.Chem.Phys.2007,126,244103]。新型能量分解方法计算结果表明,静电效应和立体效应等对支链效应的存在都起着重要作用,但是它们均不能单独用来解释支链效应的本质。用双变量(静电势和空间位阻)组合,发现单取代烷烃衍生物的异构化反应主要影响因子是静电势作用,空间位阻效应的影响是次要的。此外还发现了香农熵差与Fisher信息差之间的线性关系,未能发现总能量差或者分能量差值和Fisher信息或者Shannon熵之间的关系。这与前人发现是一致的。 展开更多
关键词 分子稳定性 空间位阻 密度泛函理论 能量分项
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Perturbations of Generalized Frames in a Hilbert Space
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作者 姚喜妍 杜鸿科 《Chinese Quarterly Journal of Mathematics》 CSCD 2002年第4期15-19,共5页
In the paper, we study the stability of Hilbert space generalized frames under perturbations. We get some results that are in spirit close to classical results for discrete frames, due to OLE Christensen.
关键词 Hilbert space generalized frame frame operator PERTURBATION
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Different Influences of Lanthanum and Cerium on Stability of Y Zeolite and Their DFT Calculations 被引量:1
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作者 Yu Shanqing Tian Huiping +2 位作者 Dai Zhenyu Zhu Yuxia Long Jun (Research Institute of Petroleum Processing,SINOPEC,Beijing 100083) 《China Petroleum Processing & Petrochemical Technology》 SCIE CAS 2011年第1期16-23,共8页
In this paper,the different influences of lanthanum (La) and cerium (Ce) species on the stability of Y zeolite were studied by X-ray diffractometry (XRD),X-ray photoelectron spectroscopy (XPS),and multinuclear (27Al,2... In this paper,the different influences of lanthanum (La) and cerium (Ce) species on the stability of Y zeolite were studied by X-ray diffractometry (XRD),X-ray photoelectron spectroscopy (XPS),and multinuclear (27Al,29Si) solidstate nuclear magnetic resonance spectroscopy (NMR).It was found that the stability of Y zeolite could be enhanced by the introduction of La or Ce species;however,the former effect was more remarkable than the latter.These results were also confirmed theoretically by density functional calculations.There was a strong interaction between the rare earth (La or Ce) species and Y zeolite clusters,which restrained the formation of extra-framework aluminum and enhanced evidently the stability of Y zeolite.Furthermore,the interaction between La species and Y zeolite was stronger than that of Ce species with Y zeolite. 展开更多
关键词 Y zeolite LANTHANUM CERIUM STABILITY density functional theory INTERACTION
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Catalytic Dehydration of 4-Hydroxy-3-hexanone to 4-Hexen-3-one over HZSM-5 Zeolite
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作者 Huang Kai Zheng Haitao Tao Keyi 《China Petroleum Processing & Petrochemical Technology》 SCIE CAS 2013年第4期87-91,共5页
A study on catalytic dehydration of 4-hydroxy-3-hexanone (HH) to 4-hexen-3-one (HO) was carried out through conversion of HH over HZSM-5 zeolite catalyst in a fixed-bed reactor (FBR) operating under almospheric ... A study on catalytic dehydration of 4-hydroxy-3-hexanone (HH) to 4-hexen-3-one (HO) was carried out through conversion of HH over HZSM-5 zeolite catalyst in a fixed-bed reactor (FBR) operating under almospheric pressure. The test indicated a relatively high activity of the HZSM-5 zeolite capable of achieving a HH conversion of 99.2% and a HO yield of 83.5%. Catalyst deactivation could be prevented by increasing the reaction temperature by 10 "C for every 20 h and adding 2.0% of piperidine in the feed. A catalyst stability test (for 100 h) in FBR showed that the catalyst was active even after 100 h of time-on-stream with HH conversion remaining at 99.2% and HO yield still reaching over 83.5%. Regenera- tion experiment showed that the regenerated catalyst demonstrated a catalytic performance comparable to the fresh one. 展开更多
关键词 HZSM-5 DEHYDRATION 4-hydroxy-3-hexanone DEACTIVATION regeneration
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ONSOMELINEARISOMORPHICTHEOREMSFORCERTAINNONSYMMETRICDIFFERENTIALOPERATORSOFSIXTHORDERWITHPARAMETER
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作者 Zhang Xingtai Liu Yingfan Science of College, NUAA29 Yudao Street, Nanjing 210016, P. R. China 《Transactions of Nanjing University of Aeronautics and Astronautics》 EI 1996年第1期112-117,共6页
This paper provides several linear isomorphism theorems for certain nonsymmetric differential operators of sixth order under proper topologies about some complex parameters. From these results, one can, to a large ext... This paper provides several linear isomorphism theorems for certain nonsymmetric differential operators of sixth order under proper topologies about some complex parameters. From these results, one can, to a large extent, explain and control the stability of some objects in their moving processes. 展开更多
关键词 differential operator REGULARITY STABILITY linear isomorphism Opial inequality interpolating inequality
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Synthesis of Polymethacrylates Used as Multifunctional Lubricating Oil Additives
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作者 Liu Yinong Fan Lichuang Duan Qinghua 《China Petroleum Processing & Petrochemical Technology》 SCIE CAS 2015年第2期69-75,共7页
In this paper, four kinds of polymethacrylates(PMAs) used as multifunctional additives were synthesized from quaternary C1—C14 methacrylate, among which sample 4 exhibited relatively better performance. According to ... In this paper, four kinds of polymethacrylates(PMAs) used as multifunctional additives were synthesized from quaternary C1—C14 methacrylate, among which sample 4 exhibited relatively better performance. According to the methacrylate ratio of sample 4, the optimized reaction conditions of PMA were explored by orthogonal experiments comprising 4 factors and 3 levels, and the optimized reaction conditions covered an initiator dosage of 0.8 %, a molecular weight regulator dosage of 0.4%, a reaction temperature of 95 ℃ and a reaction time of 8.5 h. When the optimized PMA samples were used to formulate the 75W/90 automotive gear base oil, they exhibited improved shear stability and good low temperature property. In comparison with foreign commercial polymethacrylate GP, the optimized PMA samples exhibited better thickening ability, similar shear stability and slightly weak low temperature property, with their performance being the same as GP's on the whole. The slight difference in the performance between the optimized PMA and GP was attributed to the difference of chain length of copolymers and the distribution of relative molecular mass between them. 展开更多
关键词 POLYMETHACRYLATE thickening ability shear stability low temperature property
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Study on the Stability of Ion-exchange Resin Catalysts:Ⅰ. TGA as a Rapid Evaluating Method
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作者 Tan Songwei Wang Hongjun +3 位作者 Jiang Hongliang Wang Liqun Wilbert Tsao Lin Xiangzhou 《China Petroleum Processing & Petrochemical Technology》 SCIE CAS 2010年第2期68-74,共7页
The thermal stability of five commercial ion-exchange resin catalysts was studied by means of thermal gravimetric analysis (TGA) at elevated temperatures of up to 600℃ and isothermal temperatures in the range of 15... The thermal stability of five commercial ion-exchange resin catalysts was studied by means of thermal gravimetric analysis (TGA) at elevated temperatures of up to 600℃ and isothermal temperatures in the range of 150℃ and 200 ℃. Resin samples with different initial water contents were also investigated. The study indicated that TGA, as a complementary evaluating method for the plug flow reactor system approach, could be used as a fast analyzing means for study on the thermal stability of ion-exchange resin catalysts. The stoichiometric calculation of the isothermally treated resin catalysts based on the FTIR analysis and acid capacity confirmed that the weight loss of the resins at 150℃ and 200℃ was caused by the desulfonation process and that desulfonation occurred mainly at the para-position of the benzene ring in the resins. H+ ions and moisture played an important role in the desulfonation process. 展开更多
关键词 thermal stability ion-exchange resin CATALYSTS TGA DESULFONATION
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