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荧光素蒽醌甲酯分子内光诱导电子转移及电荷分离态的检测 被引量：1
1
作者 张海平 周亚琳 +3 位作者 张曼华 沈涛 李玉良 朱道本 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第3期492-495,共4页
合成了以荧光素为光敏剂的电子给体 -受体二元化合物荧光素蒽醌甲酯 (FL-AQ) ,用吸收光谱、荧光光谱、荧光寿命研究了该化合物在乙醇溶液中的光物理性质 ,并首次用纳秒级瞬态吸收光谱检测了此化合物分子内光诱导电子转移所形成的电荷分... 合成了以荧光素为光敏剂的电子给体 -受体二元化合物荧光素蒽醌甲酯 (FL-AQ) ,用吸收光谱、荧光光谱、荧光寿命研究了该化合物在乙醇溶液中的光物理性质 ,并首次用纳秒级瞬态吸收光谱检测了此化合物分子内光诱导电子转移所形成的电荷分离态 .在溶液中激发 FL,电子可从 FL有效地转移到 AQ,其速率常数为 3 .95× 1 0 9s-1,效率为 95 % .但由于电荷分离态寿命较短 ,瞬态吸收信号弱 ,若在此溶液中加入二氧化钛 (Ti O2 )纳米胶体 ,使 FL-AQ吸附在胶体上 ,电荷分离态信号明显增强 .4 80 nm处 FL+·的寿命为1 1 .1μs;5 60 nm处 AQ-·的寿命为 8. 展开更多
关键词 荧光素蒽醌甲酯 分子内光诱导电子转移 电荷分离态 检测 TiO2纳米胶体 人工模拟 光合作用
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光诱导下卟啉蒽醌分子内电子转移过程的研究(Ⅰ)──荧光法 被引量：9
2
作者 王杏乔 王丛笑 +4 位作者 王清民 于连香 曹锡章 闵春宗 王立平 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1997年第6期834-839,共6页
利用荧光手段对自制的3种卟啉蒽醌化合物及其锌配合物与母体卟啉进行了研究，计算了各种化合物单重激发态的能量Es、荧光量子产率及荧光猝灭百分率．从荧光猝灭的角度证明它们确实能在光激发下进行分子内电子转移，形成分子内电荷分离... 利用荧光手段对自制的3种卟啉蒽醌化合物及其锌配合物与母体卟啉进行了研究，计算了各种化合物单重激发态的能量Es、荧光量子产率及荧光猝灭百分率．从荧光猝灭的角度证明它们确实能在光激发下进行分子内电子转移，形成分子内电荷分离态．同时探讨了有机碱的轴向配位及溶剂对PAQ化合物荧光性质的影响． 展开更多
关键词 光诱导 卟啉蒽醌 分子内电子转移 荧光法 荧光
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光诱导下卟啉蒽醌化合物分子内电子转移过程的研究(Ⅱ)──顺磁共振法 被引量：1
3
作者 王杏乔 王丛笑 +4 位作者 王清民 于连香 曹锡章 闵春宗 王立平 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1997年第8期1241-1245,共5页
用ESR研究了几种新型叶啉蒽醌化合物低温下光诱导产生分子内电子转移产物P+－AQ-自由基对．对比研究了不同卟啉配体、金属卟啉、有机碱轴向配位和溶剂对电子转移的影响．
关键词 光诱导 分子内电子转移 ESR法 荧光 卟啉蒽醌
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光诱导电子转移理论及其在分子开关上的应用进展 被引量：5
4
作者 彭必先 林童 《功能材料》 EI CAS CSCD 1996年第4期289-294,共6页
电子的激发使分子内给体和受体之间发生电子转移（ＥＴ），从而生成不同于初始状态的电荷分离态（ＣＴ）。两种态如果具有一些可测光物理性能的差别，就可以用于作为分子开关（ＭｏｌｅｃｕｌａｒＳｗｉｔｃｈｅｓ）。这种分子开关表现... 电子的激发使分子内给体和受体之间发生电子转移（ＥＴ），从而生成不同于初始状态的电荷分离态（ＣＴ）。两种态如果具有一些可测光物理性能的差别，就可以用于作为分子开关（ＭｏｌｅｃｕｌａｒＳｗｉｔｃｈｅｓ）。这种分子开关表现出非常优异的开关性能。本文对有机分子开关和分子内电子转移的基本理论作了较为全面的描述，并阐述了这一电子转移的理论在分子开关上的应用。 展开更多
关键词 分子内 电子转移 分子开关 光计算机 光开关
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基于光诱导电子转移的比率型发光传感器定量检测生物样本中的多巴胺
5
作者 朱润芝 王怡 +4 位作者 纳佳雪 曹乐乐 张辉 王迎辉 孟哲 《高等学校化学学报》 SCIE EI CSCD 北大核心 2024年第1期8-17,共10页
长余辉发光材料是一种光致发光材料,在激发停止后以光的形式将储存的能量缓慢释放出来,因其优异的光学性能而在生物传感和生物成像领域得到广泛应用.本文将发光性能优异的双发射长余辉纳米粒子Sr_(2.992)Mg_(0.9)Si_(2)O_(8)∶0.008Eu^(... 长余辉发光材料是一种光致发光材料,在激发停止后以光的形式将储存的能量缓慢释放出来,因其优异的光学性能而在生物传感和生物成像领域得到广泛应用.本文将发光性能优异的双发射长余辉纳米粒子Sr_(2.992)Mg_(0.9)Si_(2)O_(8)∶0.008Eu^(2+),0.10Mn^(2+)(SEM)和酪氨酸酶(Tyrosinase,TYR)共价偶联,开发了一种比率型发光传感器(SEM-TYR),其可避免自发荧光干扰和外部干扰,可用于高灵敏、高选择性检测生物样本中的多巴胺(DA).当DA存在时,酪氨酸酶将其氧化生成多巴醌,依据光诱导电子转移(PET)原理,SEM-TYR光致激发的电子部分转移至电子受体多巴醌,导致SEM-TYR中680 nm红色余辉猝灭.在最优实验条件下,双发射余辉猝灭比值Δ(I680/I460)与DA浓度呈良好的线性关系,线性范围为0.2~10μmol/L(R^(2)=0.9965),检出限为40 nmol/L.将该方法用于生物样本血清、尿液及汗液中DA的检测,回收率分别为94.8%~104.0%,91.3%~101.6%和97.4%~105.2%,RSD<6.8%(n=10).所开发的比率型发光传感器用于生物样本中DA的检测具有潜在的应用前景. 展开更多
关键词 比率型发光传感器 多巴胺 长余辉纳米粒子 光诱导电子转移 无自发荧光
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芳基苄醚树枝配体取代酞菁锌-单壁碳纳米管复合物的合成及光诱导分子内电子转移 被引量：2
6
作者 余志强 吴克勤 +3 位作者 马冬冬 潘素娟 杨洪钦 彭亦如 《人工晶体学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第6期1471-1476,共6页
将芳基苄醚树枝配体酞菁锌四-3,5-(二-4-羧基苯甲氧基)-苯甲氧基〗酞菁锌(DZnPc)与氨基化单壁碳纳米管(SWNTs-NH2)通过酰胺缩合反应合成了一种新型芳基苄醚树枝配体酞菁锌-单壁碳纳米管复合物(SWNTsDZnPc)。通过透射电镜(TEM)、热重分析... 将芳基苄醚树枝配体酞菁锌四-3,5-(二-4-羧基苯甲氧基)-苯甲氧基〗酞菁锌(DZnPc)与氨基化单壁碳纳米管(SWNTs-NH2)通过酰胺缩合反应合成了一种新型芳基苄醚树枝配体酞菁锌-单壁碳纳米管复合物(SWNTsDZnPc)。通过透射电镜(TEM)、热重分析(TGA)和拉曼光谱对SWNTs-DZnPc的结构进行了表征。采用紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)和荧光光谱法研究了SWNTs-DZnPc的光物理性质。结果表明,DZnPc是以共价键方式修饰在SWNTs-NH2表面;在光诱导下,纳米复合物发生分子内电子转移,电子从DZnPc传递到SWNTs。 展开更多
关键词 树枝酞菁 单壁碳纳米管 光诱导电子转移 拉曼光谱 荧光光谱
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N,N-二甲基苯胺和1,1-二氯-2-苯基环丙烷的光诱导电子转移反应 被引量：2
7
作者 张炜 杨立 +2 位作者 吴隆民 刘有成 刘中立 《兰州大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 1998年第4期120-124,共5页
Ｎ，Ｎ－二甲苯胺（１）和１，１－二氯－２－苯基环丙烷（２）的乙腈溶液在紫外光照射下产生Ｎ－甲基苯胺（３，２４％），１－氯－２－苯基环丙烷（４，７９％），双［４－（Ｎ，Ｎ－二甲胺基）苯基］甲烷（５，４０％）和Ｎ－［４′... Ｎ，Ｎ－二甲苯胺（１）和１，１－二氯－２－苯基环丙烷（２）的乙腈溶液在紫外光照射下产生Ｎ－甲基苯胺（３，２４％），１－氯－２－苯基环丙烷（４，７９％），双［４－（Ｎ，Ｎ－二甲胺基）苯基］甲烷（５，４０％）和Ｎ－［４′－（Ｎ′，Ｎ′－二甲胺基）苄基］－Ｎ－甲基苯胺（６，７％）等产物．荧光淬灭的实验结果表明２可以扩散控制速率（ｋｑ＝３．９×１０９Ｌ／ｍｏｌｓ－１）淬灭１的荧光．１和２之间电子转移的自由能变化（ΔＧ）为－１．０１ｅＶ．因此可以认为反应是通过如下的光诱导电子转移机理进行的． 展开更多
关键词 光诱导 电子转移 二甲苯胺 苯基环丙烷 DCPC
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二(9-蒽甲基)乙二胺的合成及其光诱导电子转移效应 被引量：1
8
作者 蒋林玲 丁立平 +2 位作者 高莉宁 胡道道 房喻 《陕西师范大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2004年第4期65-69,共5页
合成并表征了二(9 蒽甲基)乙二胺(BAMEDA),测定了其在酸性和碱性条件下的荧光光谱.结果表明,该化合物连接臂中存在具有孤对电子的仲胺基,化合物被激发时,该对电子可向缺电子的蒽环转移,导致荧光猝灭.如同预期的一样,酸化溶液使胺基质子... 合成并表征了二(9 蒽甲基)乙二胺(BAMEDA),测定了其在酸性和碱性条件下的荧光光谱.结果表明,该化合物连接臂中存在具有孤对电子的仲胺基,化合物被激发时,该对电子可向缺电子的蒽环转移,导致荧光猝灭.如同预期的一样,酸化溶液使胺基质子化,孤对电子受缚,PET(光诱电子转移,PhotoinducedElectronTransfer,PET)过程受阻,荧光恢复.Zn2+的引入也可以部分阻断PET过程,使体系荧光部分恢复.少量EDTA的引入可部分解除Zn2+对PET过程的阻断作用,体系荧光又被猝灭;进一步增加EDTA浓度,PET受阻程度增大,体系荧光重新恢复,而且荧光强度更高.模型体系研究表明,EDTA的引入虽然可以消除Zn2+对PET过程的阻断作用,但EDTA自身所带质子对胺基的质子化使得PET过程阻断更加彻底,因此荧光恢复程度更高. 展开更多
关键词 孤对电子 光诱导电子转移 荧光猝灭 猝灭 质子化 EDTA 甲基 PET 阻断作用 恢复
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钌—铁配合物的光诱导电子转移和能量传递研究 被引量：1
9
作者 李重德 范军 +3 位作者 殷俊 段春迎 游效曾 章肖融 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1996年第3期307-314,共8页
本文应用时间分辨激光诱导荧光光谱研究了二茂铁衍生物：（Ｃ１０Ｈ６Ｎ２）Ｃ＝Ｎ－Ｎ＝ＣＲ－Ｆｃ（Ｒ＝Ｈ，ＣＨ３，Ｆｃ为二茂铁基）与联吡啶钌：（ｂｐｙ）３Ｒｕ２＋及一系列钌—铁双核配合物的电子转移和能量传递过程。得到分子... 本文应用时间分辨激光诱导荧光光谱研究了二茂铁衍生物：（Ｃ１０Ｈ６Ｎ２）Ｃ＝Ｎ－Ｎ＝ＣＲ－Ｆｃ（Ｒ＝Ｈ，ＣＨ３，Ｆｃ为二茂铁基）与联吡啶钌：（ｂｐｙ）３Ｒｕ２＋及一系列钌—铁双核配合物的电子转移和能量传递过程。得到分子间电子转移和能量传递过程的速率常数约为１０９ｄｍ３ｍｏｌ－１ｓ－１，而分子内传递过程的速率常数约为１０７ｄｍ３ｍｏｌ－１ｓ－１，证实了分子内传递过程比分子间传递过程进行得更彻底。并用Ｍａｒｃｕｓ理论计算了分子间传递过程的速率常数，探讨了转移机理。 展开更多
关键词 钌-铁配合物 光诱导 电子转移 能量传递 二茂铁
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基于时间分辨光波谱技术的维生素C与9,10-蒽醌光诱导反应机制研究
10
作者 魏亚雄 扶婷婷 +1 位作者 刘毅 许新胜 《量子电子学报》 北大核心 2025年第3期295-303,共9页
利用时间分辨电子顺磁共振波谱和瞬态吸收光谱技术,在基于壬烷基酚聚氧乙烯醚、丁二酸二(-2-乙基)已酯磺酸钠、十二烷基硫酸钠(SDS)和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)等不同类型活性剂制备的乙二醇-水胶束溶液中,研究了抗氧化剂维生素C (VC... 利用时间分辨电子顺磁共振波谱和瞬态吸收光谱技术,在基于壬烷基酚聚氧乙烯醚、丁二酸二(-2-乙基)已酯磺酸钠、十二烷基硫酸钠(SDS)和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)等不同类型活性剂制备的乙二醇-水胶束溶液中,研究了抗氧化剂维生素C (VC)与处于激发三重态的9,10-蒽醌(AQ)之间的光诱导反应。光波谱研究结果表明,在均相和胶束溶液中VC与AQ的反应机理均为氢原子转移。通过对比不同胶束溶液中AQ与VC之间的双分子反应速率,发现胶束表面电荷层的电荷类型对反应速率具有决定性影响, SDS胶束的阴离子外壳会通过静电排斥VC阴离子导致反应速率降低,而CTAB胶束的阳离子外壳会通过静电吸引VC阴离子从而大大加快反应速率。 展开更多
关键词 光谱学 光诱导氢原子转移 时间分辨电子顺磁共振 胶束效应 维生素C 蒽醌
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磺酰脒基桥连的锌卟啉-富勒烯化合物构型对光诱导电子转移机理的影响 被引量：2
11
作者 贺林 陈晨 +2 位作者 李飞 朱义州 郑健禺 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2012年第6期1205-1213,共9页
通过"一锅法"多组分偶联反应合成了一种新型磺酰脒基桥连的卟啉-富勒烯化合物ZnP-H-C60.该化合物具有Z式和E式2种异构体,其中Z式异构体中含有分子内氢键.光物理研究结果表明,2种异构体中的卟啉与富勒烯之间都可以发生光诱导... 通过"一锅法"多组分偶联反应合成了一种新型磺酰脒基桥连的卟啉-富勒烯化合物ZnP-H-C60.该化合物具有Z式和E式2种异构体,其中Z式异构体中含有分子内氢键.光物理研究结果表明,2种异构体中的卟啉与富勒烯之间都可以发生光诱导电子转移,但其相应的电子转移机理却完全不同.在Z式异构体中,卟啉或富勒烯被激发后直接发生电荷分离而形成电荷分离态,其电荷分离机理是通过氢键进行电子传递;在E式异构体中,由于卟啉和富勒烯之间存在空间电子相互作用,被激发后先形成卟啉-富勒烯激基复合物,再进一步发生电荷分离形成电荷分离态,电荷分离通过空间电子转移实现. 展开更多
关键词 卟啉 富勒烯 光诱导电子转移 氢键
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9,10-二氰基蒽和杜烯间光诱导电子转移的电荷分离态和电子耦合 被引量：1
12
作者 易海波 段晓惠 +1 位作者 李象远 杨胜勇 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第8期1438-1441,共4页
采用从头算方法 ,讨论了 9,1 0 -二氰基蒽 (DCA)和杜烯 (DUR)间光诱导电子转移反应的态 -态跃迁 .考虑基组重叠误差 (BSSE)对相互作用能的校正 ,用 MP2方法优化得到重叠式 [DCA…DUR]配合物的稳定构型 .用单激发组态相互作用 (CIS)方法... 采用从头算方法 ,讨论了 9,1 0 -二氰基蒽 (DCA)和杜烯 (DUR)间光诱导电子转移反应的态 -态跃迁 .考虑基组重叠误差 (BSSE)对相互作用能的校正 ,用 MP2方法优化得到重叠式 [DCA…DUR]配合物的稳定构型 .用单激发组态相互作用 (CIS)方法讨论了 [DCA…DUR]配合物的光诱导电荷分离和电荷复合过程 .根据广义 Mulliken-Hush(GMH)模型 ,计算了电荷复合过程的电子耦合矩阵元 .结果表明 ,[DCA… DUR]配合物的 S0 → S1 和 S0 → S2 跃迁产生了两个强的局域激发态 ,S0 → S3 跃迁直接导致电荷分离态 ,小的振子强度预测该电荷转移 (CT)跃迁是一弱跃迁 ,电荷分离态 S3 衰变到低局域激发态或基态的电荷复合是可能的 . 展开更多
关键词 9 10-二氰基蒽 杜烯 光诱导电子转移 电荷分离态 电子耦合 矩阵元 激发态 从头算方法 配合物
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荧光素－纳米二氧化钛表面复合及光诱导电子转移 被引量：1
13
作者 刘苏平 张先付 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第10期2139-2147,共9页
本文研究了中性条件下TiO2纳米粒子与双阴离子态荧光素F2-的结合能力,发现所形成的复合物与文献报道的强酸性条件下TiO2-质子化荧光素H3F+复合物相比,结构与性能均很不同,F2--TiO2复合物吸收光谱红移30 nm以上且发射荧光。用UV-vis吸收... 本文研究了中性条件下TiO2纳米粒子与双阴离子态荧光素F2-的结合能力,发现所形成的复合物与文献报道的强酸性条件下TiO2-质子化荧光素H3F+复合物相比,结构与性能均很不同,F2--TiO2复合物吸收光谱红移30 nm以上且发射荧光。用UV-vis吸收光谱测定了复合物的结合常数、用稳态和瞬态荧光光谱测定了复合物的荧光效率和寿命分别为0.14和1.08 ns,与相应自由态F2-的测定值0.92和4.68 ns相比,复合物荧光效率和寿命都有很大的降低,这是由于复合物内部光诱导电子转移所致,因这一电子转移是热力学上非常有利的过程,其自由能变化达1.1 eV。光致电子转移的速率常数为7.1×108s-1,是其它竞争过程的3倍以上,复合物内光诱导电子转移效率达77%。 展开更多
关键词 荧光素 纳米TIO2 二氧化钛胶体 光诱导电子转移
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DNA介导复合膜中[Ru(bpy)_3]^(2+)与Cu(Ⅱ)间光诱导电子转移
14
作者 江臻燊 陈敏健 李红 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2013年第9期2332-2337,共6页
由于DNA与[Ru(bpy)3]2+(bpy=2,2′-联吡啶)及Cu2+间的静电作用,用自铸膜法在铟锡氧化物(ITO)上制备了橙红色[Ru(bpy)3]2+-DNA-Cu2+复合膜,并应用稳态和暂态荧光光谱、紫外可见光谱、荧光显微镜和扫描电镜对复合膜进行了表征和DNA介导的... 由于DNA与[Ru(bpy)3]2+(bpy=2,2′-联吡啶)及Cu2+间的静电作用,用自铸膜法在铟锡氧化物(ITO)上制备了橙红色[Ru(bpy)3]2+-DNA-Cu2+复合膜,并应用稳态和暂态荧光光谱、紫外可见光谱、荧光显微镜和扫描电镜对复合膜进行了表征和DNA介导的光诱导电子转移(PET)研究。结果表明,[Ru(bpy)3]2+-DNA-Cu2+复合膜(摩尔比为10∶20∶1)呈现了明显的吸收特征峰(450nm)和发射峰(λem=595nm),发光呈单指数衰减,发光寿命为188.6ns,Cu2+通过DNA介导PET机制猝灭[Ru(bpy)3]2+发光,猝灭常数为6.94×103L·mol-1,猝灭速率常数为3.80×1010 L·mol-1·s-1;复合膜中Cu2+摩尔比(10倍)的增大使发射峰蓝移了11nm,吸收和发射强度衰减至消失,Cu2+通过静态猝灭机制削弱[Ru(bpy)3]2+发光。此外,对比于溶液和复合膜中Cu2+对[Ru(bpy)2(tatp)]2+-DNA(tatp=1,4,8,9-四氮三苯)的发光调控,Cu2+仅能因静电作用猝灭复合膜中[Ru(bpy)3]2+的发光。 展开更多
关键词 多吡啶钌(Ⅱ)配合物 DNA 铜(Ⅱ)离子 复合膜 发光猝灭 光诱导电子转移
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基于光诱导电子转移荧光传感器检测土壤中的Hg^(2+) 被引量：4
15
作者 刘萍 王书民 +1 位作者 任有良 任梦萌 《分析科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2018年第1期85-89,共5页
基于脱氧鸟苷(G)与荧光染料发生光诱导电子转移,以及Hg2+与胸腺嘧啶(T)形成"T-Hg2+-T"结构的原理,建立一种简单、灵敏的荧光传感器检测土壤中Hg2+。实验考察了FAM标记的凝血酶适配体与其含G碱基互补DNA浓度比、互补DNA序列长... 基于脱氧鸟苷(G)与荧光染料发生光诱导电子转移,以及Hg2+与胸腺嘧啶(T)形成"T-Hg2+-T"结构的原理,建立一种简单、灵敏的荧光传感器检测土壤中Hg2+。实验考察了FAM标记的凝血酶适配体与其含G碱基互补DNA浓度比、互补DNA序列长度、稳定时间等因素对检测灵敏度的影响。在优化实验条件下,方法的线性范围为5.0×10-11~5.0×10-9 mol/L,检出限可达0.02nmol/L。Ca2+、Mg2+等常见阳离子对Hg2+的检测不产生干扰,方法具有良好的选择性。该传感方法无需使用有机染料或纳米材料作荧光猝灭剂,降低了实验成本,简化了操作过程。 展开更多
关键词 光诱导电子转移 凝血酶适配体 “T-Hg2+-T”
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苝醌／富勒烯C60超分子与电子给体的电子转移作用 被引量：4
16
作者 高云燕 欧植泽 +3 位作者 杨国强 王雪松 张智斌 礼嵩明 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第1期74-78,共5页
利用紫外-可见吸收光谱、瞬态吸收光谱及X射线衍射等方法研究了苝醌染料竹红菌素镁离子配合物(Mg2+-HA)与富勒烯C60的相互作用.结果表明,Mg2+-HA与C60在溶液和固体状态下都能够形成稳定的超分子.Mg2+-HA存在条件下,C60能够溶于多种极性... 利用紫外-可见吸收光谱、瞬态吸收光谱及X射线衍射等方法研究了苝醌染料竹红菌素镁离子配合物(Mg2+-HA)与富勒烯C60的相互作用.结果表明,Mg2+-HA与C60在溶液和固体状态下都能够形成稳定的超分子.Mg2+-HA存在条件下,C60能够溶于多种极性溶剂,在二甲基亚砜(DMSO)中的溶解度能够达到1×10-4mol·L-1.作为超分子体系中的光捕获分子,Mg2+-HA能显著地提高C60与N,N-二甲基苯胺(DMA)的光诱导电子转移反应效率,生成的C60负离子自由基的电子自旋共振光谱(ESR)信号强度比未加入Mg2+-HA时增强了9倍左右. 展开更多
关键词 苝醌 富勒烯C60 光诱导电子转移反应 超分子
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新型四硫富瓦烯-杯芳烃衍生物的合成及与四氯苯醌的分子间电子转移 被引量：6
17
作者 赵邦屯 刘连委 +1 位作者 丁静静 渠桂荣 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2011年第9期2103-2108,共6页
根据四硫富瓦烯独特的电化学性质和杯芳烃的分子平台特性,设计合成了两种新型的醚键连接的四硫富瓦烯-杯芳烃衍生物4a和4b,并通过核磁共振谱、红外光谱、质谱和元素分析等手段对其进行了表征.循环伏安法研究结果表明,化合物4a和4b均呈... 根据四硫富瓦烯独特的电化学性质和杯芳烃的分子平台特性,设计合成了两种新型的醚键连接的四硫富瓦烯-杯芳烃衍生物4a和4b,并通过核磁共振谱、红外光谱、质谱和元素分析等手段对其进行了表征.循环伏安法研究结果表明,化合物4a和4b均呈准可逆氧化还原行为.同时,利用紫外-可见光谱法研究了金属离子(Na+,K+和Ba2+)对化合物4a和4b作为电子供体分别与电子受体四氯苯醌分子间电子转移的影响,结果表明,K+能够有效地促进化合物4b与四氯苯醌的分子间电子转移.上述研究结果对于开发基于四硫富瓦烯的分子间电子转移的超分子体系具有重要意义. 展开更多
关键词 四硫富瓦烯 杯芳烃 循环伏安 分子间电子转移
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酞菁-卟啉超分子的形成及光致电子转移过程 被引量：2
18
作者 田宏健 周庆复 +1 位作者 沈淑引 许慧君 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1996年第1期44-48,共5页
用吸收光谱的方法研究了溶液中四－[（4′－N，N，N－三甲基）－苯氧基]－酞菁季铵碘盐及它的锌络合物与四－（4′－磷酸基苯基）卟啉及它的锌络合物通过分子间自组装形成的新一类超分子排列的杂聚体，用Job氏光度滴定的方法确定了它们... 用吸收光谱的方法研究了溶液中四－[（4′－N，N，N－三甲基）－苯氧基]－酞菁季铵碘盐及它的锌络合物与四－（4′－磷酸基苯基）卟啉及它的锌络合物通过分子间自组装形成的新一类超分子排列的杂聚体，用Job氏光度滴定的方法确定了它们的组成，为面对面的杂二聚体或三明治式的杂三聚体超分子排列．证实卟啉和酞菁的中心络合金属与溶剂分子之间的轴向配位是决定了卟啉－酞菁杂聚体的组成．发现在超分子体系中卟啉与酞菁能互相猝灭各自的荧光，用纳秒级的激光闪光光解技术观察到卟啉的正离子在600－650nm和酞菁负离子自由基在550－600nm的瞬态吸收光谱．结果表明在超分子体系中存在分子间的光诱导电子转移过程． 展开更多
关键词 超分子 酞菁 卟啉 电子转移
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电子转移的外电场效应──苯分子与苯正离子自由基间电子转移的从头算研究 被引量：3
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作者 李象远 唐星烁 +2 位作者 肖顺清 赵新顺 何福城 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1999年第8期1280-1284,共5页
基于半经典电子转移理论 ,结合量子化学计算 ,在 HF/DZP水平上 ,研究外电场作用下平行的苯分子 -苯正离子自由基体系 (C6 H4) + 2 的分子内电子转移问题 .在给体和受体几何构型优化的基础上 ,用线性反应坐标确定电子转移过渡态 ,分别用... 基于半经典电子转移理论 ,结合量子化学计算 ,在 HF/DZP水平上 ,研究外电场作用下平行的苯分子 -苯正离子自由基体系 (C6 H4) + 2 的分子内电子转移问题 .在给体和受体几何构型优化的基础上 ,用线性反应坐标确定电子转移过渡态 ,分别用两态变分方法和基于 Koopmans定理的分子轨道跃迁能方法计算电子转移矩阵元 VAB,讨论了 VAB对给体和受体中心距 d的指数衰减关系 .取中心距为 0 .6 nm,研究了外电场对反应热的影响 ,计算得到在不同外电场强度下分子内气相电子转移的速率常数 k. 展开更多
关键词 电子转移 外电场 苯正离子自由基 苯分子 从头算
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高分子聚合物-多壁碳纳米管复合物固定漆酶及其在玻碳电极上的直接电子转移 被引量：2
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作者 曾涵 龚兰新 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2012年第6期682-690,共9页
采用不同结构的高分子聚合物与纯化的多壁碳纳米管(MWCNTs)共混的方法,制备得到聚合物非共价功能化多壁碳管复合物,测定了这些载体对漆酶(lac)的担载量、固定漆酶的比活力及稳定性。以固定漆酶的复合物修饰玻碳(GC)电极后,采用循环伏安... 采用不同结构的高分子聚合物与纯化的多壁碳纳米管(MWCNTs)共混的方法,制备得到聚合物非共价功能化多壁碳管复合物,测定了这些载体对漆酶(lac)的担载量、固定漆酶的比活力及稳定性。以固定漆酶的复合物修饰玻碳(GC)电极后,采用循环伏安法研究这些电极在无氧磷酸盐缓冲液(PBS)中的直接电化学行为及催化氧还原活力,粗略地测定了固定漆酶与电极间电子转移的速率常数。实验结果表明,当聚合物中含亲漆酶基团或能与漆酶活性中心发生相互作用的官能团时利于直接电子转移,而且复合物固定漆酶保持了游离漆酶的天然构象。这些电极中,lac/NIPAM-co-BPCP-MWCNTs/GC(NIPAM-co-BPCP:N-烯丙基-1-苯甲酰基-3-苯基-4,5-2H-4-甲酰胺基吡唑-co-N-异丙基丙烯酰胺)在无氧PBS中发生直接电子转移的式电位(605 mV)更接近漆酶活性中心的式电位(580 mV),具有较快的异相电子转移速率(0.726 s-1),较高的漆酶担载量(103.5 mg/g)和固定漆酶比活力(1.68 U/mg),较高的催化氧还原能力(氧还原起始电位820 mV,在650 mV时的催化峰电流为85.5μA)以及良好的重复使用性和长期使用性。 展开更多
关键词 漆酶 多重壁碳纳米管 高分子聚合物 玻碳电极 直接电子转移
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