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电极振动对光电催化分解水气泡动力学的影响
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作者 徐强 聂腾飞 +4 位作者 叶星淼 佘永璐 罗欣怡 王孟莎 郭烈锦 《西安交通大学学报》 北大核心 2025年第2期13-22,共10页
为解决光电催化分解水反应器中气泡长时间附着于光电极表面,从而导致有效活化面积减少和产气效率下降的问题,构建耦合振动系统的光电分解水制氢气泡动力学可视化实验平台,提出通过给电极施加不同振幅和频率振动以加速气泡脱离光电极表... 为解决光电催化分解水反应器中气泡长时间附着于光电极表面,从而导致有效活化面积减少和产气效率下降的问题,构建耦合振动系统的光电分解水制氢气泡动力学可视化实验平台,提出通过给电极施加不同振幅和频率振动以加速气泡脱离光电极表面的方法。首先,记录静止电极表面单个气泡演化过程中的电信号和几何参数;然后,对比不同频率及振幅下气泡生长过程中电流和电势的变化情况;最后,分析振动对气泡几何特性的影响。研究结果表明:振动频率和振幅的增加能够提高反应过程中的光电流,降低电势,使得反应阻力下降;增加振动频率和振幅均能显著减小气泡脱离尺寸,从而加速气泡的脱离;当振动频率为70 Hz时,施加振动后气泡的脱离直径比无振动时最大减小了321μm,减小幅度约为48%;施加振动后,气泡直径为生长时间的幂函数,且气泡生长依次受惯性和化学反应控制。该研究可为光电催化分解水反应器的优化设计提供新思路。 展开更多
关键词 气泡脱离 振动频率 光电催化分解 振幅
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光电催化分解水用可见光响应型氧化物光阳极的改性研究进展(英文) 被引量:3
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作者 王松灿 汤枫秋 王连洲 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2018年第2期173-197,共25页
光电催化分解水是绿色制氢的重要途径之一。由于水氧化反应在热力学和动力学上极难发生,因而制备高效光阳极成为光电催化分解水的瓶颈问题。为满足未来商业化应用需求(太阳能制氢转换效率>10%),研制高效光阳极成为亟待解决的关键难... 光电催化分解水是绿色制氢的重要途径之一。由于水氧化反应在热力学和动力学上极难发生,因而制备高效光阳极成为光电催化分解水的瓶颈问题。为满足未来商业化应用需求(太阳能制氢转换效率>10%),研制高效光阳极成为亟待解决的关键难题。研究表明,具有价格低廉、吸光性良好、毒性小且光电化学稳定性高等突出优点的可见光响应型氧化物:WO3、α-Fe2O3和Bi VO4,是目前光电催化分解水用光阳极的理想材料。在过去几十年里,围绕该类氧化物光阳极的研究已取得显著成果。本文重点论述了高效光电催化分解水制氢用WO3、α-Fe2O3和Bi VO4光阳极改性的研究进展。另外,文中简述了此类可见光响应型氧化物光阳极在无偏压光电催化分解水中的研究现状,并提出其存在的问题及未来发展方向。 展开更多
关键词 太阳能转换 半导体氧化物 光阳极 光电催化分解:太阳能制氢
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FeO(OH)-TiO_2/CoPi复合光阳极的制备及其光电催化氧化水性能 被引量:4
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作者 金涛 许頔 +1 位作者 刁鹏 项民 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第10期2276-2284,共9页
采用溶胶-凝胶法制备了TiO2纳米晶,并通过浸渍技术在其表面引入了FeO(OH).采用紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱确定了引入FeO(OH)的最佳Fe3+浓度.通过电化学法在FeO(OH)-TiO2光阳极上沉积了催化水分解制备氧气的钴基催化剂(CoPi),得到了FeO(O... 采用溶胶-凝胶法制备了TiO2纳米晶,并通过浸渍技术在其表面引入了FeO(OH).采用紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱确定了引入FeO(OH)的最佳Fe3+浓度.通过电化学法在FeO(OH)-TiO2光阳极上沉积了催化水分解制备氧气的钴基催化剂(CoPi),得到了FeO(OH)-TiO2/CoPi复合光阳极.利用透射电镜(TEM),高分辨透射电镜(HRTEM),X射线衍射(XRD),扫描电镜(SEM)对TiO2纳米晶,FeO(OH)-TiO2以及FeO(OH)-TiO2/CoPi复合光阳极进行了表征,采用电化学和光电化学技术研究了中性条件下FeO(OH)-TiO2/CoPi复合光阳极的光电催化分解水性能.结果表明,TiO2纳米晶为梭形的锐钛矿,其表面修饰的FeO(OH)为针铁矿型,且当前驱体溶液中Fe3+与TiO2的质量比为0.05%时得到的FeO(OH)-TiO2具有最佳的光吸收效果.形成FeO(OH)-TiO2/CoPi复合光阳极后,在光照条件下CoPi电催化分解水制备氧气的过电位显著降低.TiO2表面FeO(OH)的引入增加了光阳极对可见光的吸收能力,同时光阳极表面沉积的CoPi有效地利用了FeO(OH)-TiO2产生的光生空穴,将水氧化形成氧气,从而在光照条件下显著提高了CoPi催化氧化水的效率. 展开更多
关键词 氢氧化氧化铁 二氧化钛纳米晶 钴基磷酸盐催化 光电催化分解制氧气 光生空穴
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反应温度对光电极表面气泡动力学及传质特性的影响
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作者 佘永璐 徐强 +2 位作者 罗欣怡 聂腾飞 郭烈锦 《化工进展》 北大核心 2025年第3期1243-1252,共10页
与光电分解水有关的一个重大难点是由于电极表面的气泡覆盖而引起的阳极反应速率降低。采用耦合电化学测试与高速摄像的实验系统,实现了TiO_(2)光电极表面气泡行为的原位观察,研究了温度对反应传质以及气泡动力学的影响规律。结果表明,... 与光电分解水有关的一个重大难点是由于电极表面的气泡覆盖而引起的阳极反应速率降低。采用耦合电化学测试与高速摄像的实验系统,实现了TiO_(2)光电极表面气泡行为的原位观察,研究了温度对反应传质以及气泡动力学的影响规律。结果表明,升高反应温度能够显著提高光电流密度与析气效率。在气泡演化过程中,气泡生长系数随着反应温度的升高而增大,涉及单相自然对流与气液界面扩张微对流的边界层内传质作用增强。其中,尽管单相自然对流占传质的主导作用,但随着反应温度的升高气液界面扩张引起的微对流传质作用逐渐增强。此外,气泡脱离尺寸和生长周期随着反应温度的升高而减小,考虑温度与浓度马兰戈尼力的影响建立气泡生长过程的动力学模型,预测值与实验结果接近。 展开更多
关键词 光电催化分解 气泡 温度 传质 微对流 马兰戈尼力
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双层复合Si-PEDOT-Co_(3)O_(4)光阳极的制备及其光电催化解水性能研究
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作者 杨晓宇 何漩 +5 位作者 赵雷 陈辉 方伟 杜星 李薇馨 王大珩 《功能材料》 2025年第8期8087-8095,共9页
Si基光电极在中性溶液中进行分解水时存在电荷易复合及反应动力学缓慢的问题。基于此,通过简易的两步电沉积法在n-Si表面构筑具有高导电性的聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)(PEDOT)层及高催化活性的四氧化三钴(Co_(3)O_(4))纳米片垂直阵列层的... Si基光电极在中性溶液中进行分解水时存在电荷易复合及反应动力学缓慢的问题。基于此,通过简易的两步电沉积法在n-Si表面构筑具有高导电性的聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)(PEDOT)层及高催化活性的四氧化三钴(Co_(3)O_(4))纳米片垂直阵列层的双层复合Si-PEDOT-Co_(3)O_(4)光阳极。光电阳极中PEDOT与Si的匹配的能带结构在界面形成内建电场,促进光生空穴的有效提取;另一方面利用PEDOT的高导电性将光生空穴快速迁移至表面的Co_(3)O_(4)纳米片垂直阵列层,通过Co_(3)O_(4)中大量暴露的反应活性位点,促进表面水氧化反应进行,使其在中性溶液中光电催化析氧速率提升至23.4μmol·cm^(-2)·h^(-1),约为原始n-Si电极的3倍,这为高效Si基光阳极的简易制备及规模化应用提供了研究基础。 展开更多
关键词 Si基光阳极 光电催化水分解 电荷分离及转移 表面反应动力学
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Assembly of Al-oxo porphyrin frameworks on Si nanowire for enhanced photoelectrocatalytic hydrogen evolution
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作者 WANG Ke-ke YUAN Xiu-hong LI Wen-zhang 《Journal of Central South University》 CSCD 2024年第12期4560-4571,共12页
The utilization of solar energy for hydrogen production via water splitting has garnered considerable attention in the realm of renewable energy.Si nanowires photocathodes own the advantages of effective photon absorp... The utilization of solar energy for hydrogen production via water splitting has garnered considerable attention in the realm of renewable energy.Si nanowires photocathodes own the advantages of effective photon absorption,non toxicity and industrial applicability.Nevertheless,the photoelectrocatalytic(PEC)performance of Si nanowires photocathodes is still limited by ineffective or deficient active sites on their surfaces.Here,we develop an efficient Si based photocathode modified with Al-porphyrin-based MOF(Al-PMOF),consisted of an earth-abundant metal containing Al(OH)O_(4) cluster bridged by 5,10,15,20-tetrakis(4-carboxyphenyl)porphyrin.The assembled Al-PMOF significantly enhances the photocurrent density of bare Si nanowires photocathodes,resulting in a twofold increase under equivalent conditions,alongside a positive shift of 200 mV in the onset potential of the Si/Al-PMOF photocathode.The improved PEC hydrogen evolution performance is ascribed to accelerate surface charge transfer of Si photocathode and provision of favorable active site for the hydrogen evolution reaction.This work provides insights into the fabrication of semiconductor/molecule catalyst hybrid photocathodes,thus facilitating the realization of high-efficiency PEC water splitting. 展开更多
关键词 photoelectrocatalytic water splitting Si photocathode Al-PMOF hydrogen evolution reaction charge transfer
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