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CeO_(2)/Bi_(19)Br_(3)S_(27) S型异质结的高效界面电荷转移用于增强光催化CO_(2)还原
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作者 李朋 崔元映 +3 位作者 王中辽 Graham Dawson 邵春风 代凯 《物理化学学报》 北大核心 2025年第6期103-114,共12页
提高光生载流子的分离效率,进而显著增强光催化剂的氧化还原能力是光催化领域中的一个重大挑战。为了解决这一问题,本文通过水热法成功合成了CeO_(2)/Bi_(19)Br_(3)S_(27)S型异质结催化剂,旨在提升催化剂的光催化性能。CeO_(2)/Bi_(19)B... 提高光生载流子的分离效率,进而显著增强光催化剂的氧化还原能力是光催化领域中的一个重大挑战。为了解决这一问题,本文通过水热法成功合成了CeO_(2)/Bi_(19)Br_(3)S_(27)S型异质结催化剂,旨在提升催化剂的光催化性能。CeO_(2)/Bi_(19)Br_(3)S_(27)复合材料的合成不仅改善了光生载流子的分离效率,还赋予了催化剂更强的氧化还原能力和更大的驱动力,显著提升了其光催化表现。实验结果表明,CeO_(2)/Bi_(19)Br_(3)S_(27)复合催化剂在CO生成方面的产率达到了13.5μmol g^(-1)h^(-1),远高于单一Bi_(19)Br_(3)S_(27)和CeO_(2)催化剂的产率,分别是单独Bi_(19)Br_(3)S_(27)和CeO_(2)催化剂的5.19倍和2.81倍。这一显著的提升表明,CeO_(2)/Bi_(19)Br_(3)S_(27)复合催化剂的光催化性能在CO生成反应中展现出了更强的催化能力。此外,CeO_(2)/Bi_(19)Br_(3)S_(27)催化剂在CH_(4)生成方面的产率为4.3μmol g^(-1)h^(-1),较单独CeO_(2)催化剂高出3.1倍,较单独Bi_(19)Br_(3)S_(27)催化剂高出2.7倍,进一步证明了其在CH_(4)生成反应中的优越表现。这些结果表明,CeO_(2)/Bi_(19)Br_(3)S_(27)复合催化剂不仅在CO和CH_(4)生成速率方面表现出显著的提升,而且其优异的光催化性能表明其在光催化领域中的应用潜力。本研究为改进光生电荷分离效率提供了新的思路,并为未来开发高效光催化材料提供了有价值的参考。通过构建S型异质结结构,可以有效地抑制光生载流子的复合,提高光催化反应的效率,从而为可持续能源的利用提供了新的解决方案。 展开更多
关键词 光催化氧化还原 S型异质结 CeO_(2) Bi_(19)Br_(3)S_(27) 内置电场
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S型SnO_(2)/BiOBr异质结光催化还原CO_(2)的电荷传输机理 被引量:3
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作者 安月皎 刘文暄 +2 位作者 张艳峰 张建军 路战胜 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第12期15-16,共2页
S型异质结可以实现光生载流子有效空间分离,保持较强的氧化还原能力。因此,深入了解S型异质结构的光致电荷转移动力学对提高其光催化性能至关重要。本文采用原位水热法制备了紧密接触的SnO_(2)/BiOBrS型异质结。优化后的SnO_(2)/BiOBr... S型异质结可以实现光生载流子有效空间分离,保持较强的氧化还原能力。因此,深入了解S型异质结构的光致电荷转移动力学对提高其光催化性能至关重要。本文采用原位水热法制备了紧密接触的SnO_(2)/BiOBrS型异质结。优化后的SnO_(2)/BiOBr具有优异的光催化CO_(2)还原性能,CO和CH_(4)的产率分别为345.7和6.7μmol·g^(-1)·h^(-1),分别是纯BiOBr的5.6和3.7倍。利用原位XPS和飞秒瞬态吸收光谱(fs-TA)表征了SnO_(2)/BiOBrS型异质结的光致电荷转移机制和动力学。发现光生载流子出现了新的拟合寿命,这可归因于S型异质结的界面电子转移,进一步证明了光电子从SnO_(2)导带到BiOBr价带的超快转移通道。因此,BiOBr导带中的还原电子和SnO_(2)价带中的氧化空穴得以保留。本研究对S型异质结的光致电荷传输机理提供了更深刻的理解。 展开更多
关键词 SnO_(2)/BiOBr 光催化还原氧化 S型异质结 fs-TA 原位XPS
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双S型YVO_(4)/TiO_(2)/BiVO_(4)异质结的构筑及光催化CO_(2)还原性能 被引量:1
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作者 曹铁平 李跃军 孙大伟 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第12期143-151,共9页
以电纺TiO_(2)纳米纤维为基质,通过一步水热法制备了双S型YVO_(4)/TiO_(2)/BiVO_(4)异质结复合纤维材料.采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱仪、紫外-可见吸收光谱仪和光致发光技术等对其结构和成分进... 以电纺TiO_(2)纳米纤维为基质,通过一步水热法制备了双S型YVO_(4)/TiO_(2)/BiVO_(4)异质结复合纤维材料.采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱仪、紫外-可见吸收光谱仪和光致发光技术等对其结构和成分进行表征,并研究了模拟太阳光下复合催化剂的光催化CO_(2)还原性能.结果表明,YVO_(4)/TiO_(2)/BiVO_(4)复合纤维材料对CO_(2)的还原能力优于单体材料,光催化CO_(2)生成CH_(4)和CH_(3)OH的速率分别为13.88和3.46μmol∙g^(-1)∙h^(-1).光催化活性的提高归因于YVO_(4),BiVO_(4)和TiO_(2)异质结的形成以及光生载流子的双S型电荷传输模式. 展开更多
关键词 S型异质结 复合纤维 静电纺丝 光催化氧化还原
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MXenes基光催化剂的进展、挑战和展望
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作者 蔡宇珊 肖方兴 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第8期8-17,共10页
随着科学技术的不断进步,传统的能源资源如石油和煤炭正面临大规模耗竭的问题,同时也释放出大量的温室气体,导致能源短缺和极端气候变化,这已成为威胁人类生存和发展的紧迫挑战。在这一背景下,光催化技术备受关注,因为它可以将太阳能有... 随着科学技术的不断进步,传统的能源资源如石油和煤炭正面临大规模耗竭的问题,同时也释放出大量的温室气体,导致能源短缺和极端气候变化,这已成为威胁人类生存和发展的紧迫挑战。在这一背景下,光催化技术备受关注,因为它可以将太阳能有效地转化为化学能,被认为是解决能源和环境问题的新兴途径。要实现高效的光催化反应,选择合适的催化剂至关重要。然而,常用的光催化剂,如二氧化钛(TiO_(2))、硫化镉(CdS)、氮化碳(g-C_(3)N_(4))等存在着一系列问题,包括光生电荷复合率高、光能利用效率低、稳定性差、电荷转移速度慢等,这些缺陷限制了光催化效率的提高。为应对这些挑战,二维(2D)材料MXenes备受关注。MXenes具有独特的结构柔韧性、多样性的元素组成、优越的导电性、卓越的载流子迁移性能以及丰富的催化活性位点,这些特性有助于加速界面电荷转移并抑制光生电荷复合,因此被广泛应用于光催化反应中,充当了催化剂的角色。本文综合总结了制备高质量MXenes的各种方法,包括水溶液刻蚀、无水刻蚀以及其他物理辅助方法。同时,还讨论了构建MXenes复合光催化体系的多种策略,例如原位生长合成、原位氧化合成和静电自组装等。此外,文中还回顾了MXene与其他材料如TiO_(2)、CdS、g-C_(3)N_(4)、WO_(3)、BiOBr等在光催化制氢、二氧化碳还原、环境修复、氮固定、杀菌等领域的研究进展。最后,鉴于MXene本身存在的局限性以及产业化需求,文章还展望了MXene基复合材料在光催化领域的未来发展前景和面临的挑战。总的来说,本文为MXenes在光催化太阳能转化中的应用提供了详实而丰富的信息。 展开更多
关键词 MXenes 二维材料 电荷转移 光催化氧化还原 界面结构
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活性位点电子密度变化对光催化CO_(2)活化和选择转化的影响 被引量:3
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作者 曹玥晗 郭瑞 +2 位作者 马敏智 黄泽皑 周莹 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第1期1-2,共2页
光催化二氧化碳(CO_(2))还原制液体燃料和高值化学品技术不仅能充分利用可再生能源太阳光,实现化学储能;更重要的是,此技术以温室气体CO_(2)为原料,因此可以减缓全球温室效应,构造人工碳循环。然而,光催化CO_(2)还原制液体燃料和高值化... 光催化二氧化碳(CO_(2))还原制液体燃料和高值化学品技术不仅能充分利用可再生能源太阳光,实现化学储能;更重要的是,此技术以温室气体CO_(2)为原料,因此可以减缓全球温室效应,构造人工碳循环。然而,光催化CO_(2)还原制液体燃料和高值化学品反应过程中面临诸多挑战:(1)CO_(2)分子吸附和活化过程困难;(2)(高附加值)碳产物选择性低;(3)产物生成后易发生其他副反应导致催化剂失活或产物选择性下降。受到以上三个挑战的制约,目前的反应效率较低,难以满足工业化应用。由于光催化CO_(2)向高值化学品的转化过程为质子耦合光生电子参与的还原反应,因此活性位点的电子密度会显著影响以上挑战的解决。然而,光催化CO_(2)还原过程涉及众多基元步骤,每个基元步骤对于活性位点的电子密度要求并不清晰,这导致无法有针对性设计高效的催化剂来促进光催化CO_(2)分子的有效活化及高选择性转化。本文综述了近期活性位点的电子密度变化对于CO_(2)分子吸附和活化过程、碳产物选择性调控和产物脱附及过氧化的影响规律,并总结了调控活性位点上电子密度的方法,旨在对未来设计高效光催化剂提供参考和理论依据。 展开更多
关键词 光催化氧化还原 高附加值化学品 电子密度调控 活性位点 产物选择性
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基于氨基化煤基碳点的复合光催化剂的制备及对CO_2还原的催化性能 被引量:3
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作者 阿卜杜黑热木.阿瓦提 张得栋 哈丽丹.买买提 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第2期306-316,共11页
采用过氧化氢氧化法剥离出煤炭结构中的晶体碳[煤基碳点(CDs)],并通过亚硫酰氯氯化及乙二胺钝化等步骤对其进行氨基化修饰,制得N,S共掺杂的氨基化煤基碳点(NH2-CDs),再利用其表面的氨基和含氧基等官能团的配位及分散作用,将由氯化铜原... 采用过氧化氢氧化法剥离出煤炭结构中的晶体碳[煤基碳点(CDs)],并通过亚硫酰氯氯化及乙二胺钝化等步骤对其进行氨基化修饰,制得N,S共掺杂的氨基化煤基碳点(NH2-CDs),再利用其表面的氨基和含氧基等官能团的配位及分散作用,将由氯化铜原位还原得到的氧化亚铜(Cu2O)纳米粒子包覆于其中,制备了复合催化剂Cu2O/NH2-CDs,表征了其结构和形貌,并考察了其可见光催化还原CO_2/H2O的性能.结果发现,NH2-CDs的存在使复合催化剂不仅具备了较强的CO_2吸附性能,而且还具有了高效的电子-空穴对分离和电子转移能力,从而表现出优异的光催化还原CO_2制备HCOOH的性能.反应6 h时,产物HCOOH的量为2582. 4μmol/g cat,约为同条件下纯Cu2O作为光催化剂时产物HCOOH产率的7. 3倍. 展开更多
关键词 煤炭 氨基化碳点 氧化亚铜 光催化还原氧化
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改性碳化钛阴极的光催化系统还原CO_(2)研究
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作者 张军 宋亚文 +2 位作者 吕帅 郑季历 杨朋林 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2021年第10期150-153,158,共5页
采用氢氟酸(HF)侵蚀钛碳化铝(Ti_(3)AlC_(2))的方法制备了碳化钛(Ti_(3)C_(2))催化剂,对其进行表面基团碱化后,作为光催化还原二氧化碳(CO_(2))的阴极催化剂。采用X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对其表面进行表征。在以二氧化钛... 采用氢氟酸(HF)侵蚀钛碳化铝(Ti_(3)AlC_(2))的方法制备了碳化钛(Ti_(3)C_(2))催化剂,对其进行表面基团碱化后,作为光催化还原二氧化碳(CO_(2))的阴极催化剂。采用X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对其表面进行表征。在以二氧化钛纳米管(TiO_(2)-NTs)为光阳极的光催化燃料电池中进行CO_(2)还原性测试。测试发现,经表面碱化的Ti_(3)C_(2)催化剂的CO_(2)还原性能明显提高,但由于大量H^(+)的存在导致循环稳定性较差。通过引入氟基疏水层来增强操作稳定性,该疏水层使得催化剂与水溶液的接触减少,抑制H^(+)对表面碱性基团的破坏,使系统能够高效稳定运行。 展开更多
关键词 碳化钛 光催化氧化还原 循环稳定性 疏水
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科学家实现单层复合氢氧化物类材料规模化合成
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《润滑与密封》 CAS CSCD 北大核心 2021年第6期64-64,共1页
"水滑石"是一类阴离子插层层状材料,其主体层板一般由两种金属氢氧化物组成,层间插层阴离子,也被称为层状双金属氢氧化物(LDHs)。为推动其在光电催化领域中的应用,科学家一直在探索这类单层材料的规模化合成。日前,北京化工... "水滑石"是一类阴离子插层层状材料,其主体层板一般由两种金属氢氧化物组成,层间插层阴离子,也被称为层状双金属氢氧化物(LDHs)。为推动其在光电催化领域中的应用,科学家一直在探索这类单层材料的规模化合成。日前,北京化工大学化学学院宋宇飞教授、赵宇飞教授团队开发出一种新方法,成功制备多品种单层LDHs纳米片,并将其应用于光催化二氧化碳还原和电催化水氧化,该方法有望实现在短时间内大量制备单层LDHs。 展开更多
关键词 金属氢氧化 光催化氧化还原 北京化工大学 团队开发 光电催化 层状材料 水滑石 LDHS
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Enhanced photocatalytic CO_(2)reduction performance in Nidoped perovskite nanocrystals controlled by magnetic fields
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作者 Zhiwen Zhang Haoran Zhang +2 位作者 Huang Zhou Yu Zhang Yuen Wu 《中国科学技术大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期8-15,68,共9页
In recent years,magnetic fields have been widely applied in catalysis to increase the performance of electrocatalysis,photocatalysis,and thermocatalysis through an important noncontact way.This work demonstrated that ... In recent years,magnetic fields have been widely applied in catalysis to increase the performance of electrocatalysis,photocatalysis,and thermocatalysis through an important noncontact way.This work demonstrated that doping CsPbCl_(3) halide perovskite nanocrystals with nickel ions(Ni^(2+))and applying an external magnetic field can significantly enhance the performance of the photocatalytic carbon dioxide reduction reaction(CO_(2)RR).Compared with its counterpart,Ni-doped CsPbCl_(3) exhibits a sixfold increase in CO_(2)RR efficiency under a 500 mT magnetic field.Insights into the mechanism of this enhancement effect were obtained through photogenerated current density measurements and X-ray magnetic circular dichroism.The results illustrate that the significant enhancement in catalytic performance by the magnetic field is attributed to the synergistic effects of magnetic element doping and the external magnetic field,leading to reduced electron‒hole recombination and extended carrier lifetimes.This study provides an effective strategy for enhancing the efficiency of the photocatalytic CO_(2)RR by manipulating spin-polarized electrons in photocatalytic semiconductors via a noncontact external magnetic field. 展开更多
关键词 PHOTOCATALYSIS carbon dioxide reduction reaction(CO_(2)RR) PEROVSKITE spin polarization magnetic field
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