直接Z-型BAs/Ga_(2)SO范德华异质结光催化分解水研究

1

作者 许康 黄欣 杨志红 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2025年第6期10-16,共7页

基于第一性原理计算,系统研究了BAs/Ga_(2)SO异质结的光催化分解水性能.结果表明:BAs/Ga_(2)SO异质结具有良好的热力学稳定性并表现出交错的能带排列方式,带隙值为0.73 eV,界面处存在从BAs指向Ga_(2)SO的内建电场使其形成了直接Z-型异质... 基于第一性原理计算,系统研究了BAs/Ga_(2)SO异质结的光催化分解水性能.结果表明:BAs/Ga_(2)SO异质结具有良好的热力学稳定性并表现出交错的能带排列方式,带隙值为0.73 eV,界面处存在从BAs指向Ga_(2)SO的内建电场使其形成了直接Z-型异质结,能够有效分离光生电子-空穴对.另外,异质结的带边位置可以跨越水的氧化还原电位,析氢反应发生在BAs侧而析氧反应发生在Ga_(2)SO侧.最后,基于吉布斯自由能变化计算,发现在有光照时,析氢和析氧反应在BAs/Ga_(2)SO异质结表面可自发进行.以上结果表明BAs/Ga_(2)SO异质结是有潜力的光催化分解水材料. 展开更多

关键词 第一性原理计算 直接Z型异质结 光催化分解水 吉布斯自由能

在线阅读 下载PDF 职称材料

太阳能光催化分解水气泡动力学研究进展 被引量：4

2

作者 郭烈锦 曹振山 +3 位作者 王晔春 张博 冯雨杨 徐强 《西安交通大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第3期1-22,共22页

太阳能光催化分解水制氢中的气泡动力学,涉及多物理场和光催化反应之间的相互作用,相比传统的沸腾换热和电解水领域气泡动力学更加复杂且具有独特性。本文从光催化分解水基本原理出发,综述了催化剂表面气泡成核生长动力学规律及其行为... 太阳能光催化分解水制氢中的气泡动力学,涉及多物理场和光催化反应之间的相互作用,相比传统的沸腾换热和电解水领域气泡动力学更加复杂且具有独特性。本文从光催化分解水基本原理出发,综述了催化剂表面气泡成核生长动力学规律及其行为调控的研究进展。对于光催化分解水的气泡成核尺度和过饱和度,可以通过经典成核理论估算,然而受现有测试方式的制约,尚无法同时获取高空间和高时间分辨率的成核过程信息。对于催化剂表面气泡的生长规律,通常可由惯性控制、扩散控制和化学反应控制3种机制进行描述,而决定气泡生长控制机制的关键是有效反应表面与气泡尺寸的相对大小。为了有效降低气泡覆盖对光催化反应系统带来的负面影响,可通过添加表面活性剂、调节催化剂表面结构和润湿性为主的被动调控方式,以及施加外部流场、声场、磁场和周期性光照为主的主动调控方式,对气泡行为进行定向调控加以实现。当前研究面临的主要挑战是揭示光催化分解水过程中复杂物理场作用下的相间作用和能质输运机理,从而为未来低成本、高效利用太阳能光催化分解水制氢应用提供指导。 展开更多

关键词 太阳能制氢 光催化分解水 光电转化 气泡动力学 行为调控

在线阅读 下载PDF 职称材料

太阳能光催化分解水制氢体系能量转换效率及量子产率的实验测定与计算 被引量：2

3

作者 张耀君 郭烈锦 +4 位作者 延卫 赵亮 杨鸿辉 李明涛 许云波 《太阳能学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第11期1113-1116,共4页

对太阳能光催化分解水制氢体系的阈值能、太阳能转换效率以及太阳能转化成可储存的化学能效率进行了阐述;建立了一种利用已知量子产率的化学光量计测定光子数绝对值的实验方法,并使用该方法对太阳能光催化分解水制氢体系的能量转换效率... 对太阳能光催化分解水制氢体系的阈值能、太阳能转换效率以及太阳能转化成可储存的化学能效率进行了阐述;建立了一种利用已知量子产率的化学光量计测定光子数绝对值的实验方法,并使用该方法对太阳能光催化分解水制氢体系的能量转换效率及产氢的量子产率进行了计算。 展开更多

关键词 能量转换效率 量子产率 光催化分解水制氢体系

在线阅读 下载PDF 职称材料

石墨相氮化碳基Z-Scheme体系光催化分解水研究进展 被引量：2

4

作者 时晓羽 李会鹏 +1 位作者 赵华 张杰 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第9期982-987,共6页

石墨相氮化碳(g-C3N4)以独特的电子结构、稳定的化学结构和显著的可见光活性而备受瞩目,g-C3N4基Z-Scheme光催化体系能够有效地降低光生电子空穴的复合几率,提高光源吸收利用率。介绍了光催化分解水的反应机理,综述了g-C3N4基Z-Scheme... 石墨相氮化碳(g-C3N4)以独特的电子结构、稳定的化学结构和显著的可见光活性而备受瞩目,g-C3N4基Z-Scheme光催化体系能够有效地降低光生电子空穴的复合几率,提高光源吸收利用率。介绍了光催化分解水的反应机理,综述了g-C3N4基Z-Scheme体系在光催化水氧化、光催化水解制氢、光催化全分解水方面的应用,并对未来Z-Scheme的发展进行了展望。 展开更多

关键词 石墨相氮化碳 Z-Scheme 光催化体系 光催化分解水

在线阅读 下载PDF 职称材料

等离激元效应促进的光催化分解水制氢 被引量：1

5

作者 罗志斌 王小博 裴爱国 《南方能源建设》 2020年第2期20-27,共8页

[目的]利用光催化分解水的方式直接将太阳能转化并存储为氢气的化学能,是发展清洁能源促进低碳经济的有效途径。文章围绕等离激元效应对光催化分解水制氢的促进机理进行综述,以推进其产业化应用。[方法]阐释了等离激元效应在光催化分解... [目的]利用光催化分解水的方式直接将太阳能转化并存储为氢气的化学能,是发展清洁能源促进低碳经济的有效途径。文章围绕等离激元效应对光催化分解水制氢的促进机理进行综述,以推进其产业化应用。[方法]阐释了等离激元效应在光催化分解水反应过程中的微观机制,分析了等离激元粒子在增强太阳光的吸收能力、拓展吸收光谱的响应范围、促进光生电子空穴的分离、提升光生载流子的热力学能、以及提供光催化反应活性中心等方面发挥的重要作用。[结果]通过总结当前等离激元效应促进光催化分解水制氢的研究进展,浅析了目前存在的问题,并对该领域的未来发展趋势进行了展望。[结论]基于等离激元效应在太阳能生产燃料中的巨大应用潜力,不同学科背景的相关学者协同合作,对影响光催化剂效率和寿命的各项决定性因素积极研发攻关,将促进该技术领域获得重要突破。 展开更多

关键词 光催化分解水制氢 等离激元效应 光催化剂 载流子高效利用

在线阅读 下载PDF 职称材料

表面反应在半导体光催化水分解过程中的重要性 被引量：12

6

作者 常晓侠 巩金龙 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第1期2-13,共12页

利用光解水制氢将太阳能直接转化并储存为氢和氧的化学能是解决能源危机和环境污染的有效途径之一。光解水制氢过程中光生载流子在材料表面处发生的氧化还原反应尤为复杂,由于表面反应拥有较高的过电位以及缓慢的气体脱附速率而成为整... 利用光解水制氢将太阳能直接转化并储存为氢和氧的化学能是解决能源危机和环境污染的有效途径之一。光解水制氢过程中光生载流子在材料表面处发生的氧化还原反应尤为复杂,由于表面反应拥有较高的过电位以及缓慢的气体脱附速率而成为整个光解水过程中的速控步骤,因此得到了研究者的重点关注和研究。本文就催化剂表面反应过程调控的科学问题进行简要总结和展望。结合光催化水分解基本原理,(i)阐述了促进表面水分解反应速率的主要方法;(ii)介绍了表面助催化剂的作用和分类;(iii)讨论了材料表面态的钝化和保护层的包覆对表面水分解反应的影响。最后对光催化水分解表面反应研究的未来发展方向提出了若干设想。 展开更多

关键词 光催化水分解 表面反应 光催化剂 助催化剂 表面态 保护层

在线阅读 下载PDF 职称材料

二维Janus In_(2)SSeTe用于光催化水分解的理论研究

7

作者 熊锐 萨百晟 《中国材料进展》 CAS CSCD 北大核心 2023年第4期296-303,共8页

利用太阳光在光催化剂材料的帮助下进行水分解,将太阳能转化为氢能不仅可以解决环境污染问题,而且也符合国家战略发展需要。基于第一性原理理论计算,提出了2种不同构型的二维Janus In_(2)SSeTe用于光催化水分解,分别简称为Model-I和Mode... 利用太阳光在光催化剂材料的帮助下进行水分解,将太阳能转化为氢能不仅可以解决环境污染问题,而且也符合国家战略发展需要。基于第一性原理理论计算,提出了2种不同构型的二维Janus In_(2)SSeTe用于光催化水分解,分别简称为Model-I和Model-II。这2种构型的二维Janus In_(2)SSeTe均拥有优异的晶格动力学和热动力学稳定性。其中,Model-I是一种带隙值为2.20 eV的间接带隙半导体,而Model-II是带隙值为0.64 eV的直接带隙半导体。此外,二维Janus In_(2)SSeTe中的内建电场有助于其中光生载流子的空间分离,从而减少载流子复合,有利于材料在光催化过程中对光能的有效转化。并且,合适的带边位置以及良好的光吸收能力表明二维Janus In_(2)SSeTe是一种潜在的可用于水分解的光催化剂。更重要的是,在光照的条件下,析氢反应和析氧反应可以在Model-I构型的二维Janus In_(2)SSeTe表面自发发生。这些计算结果为二维Janus In_(2)SSeTe在光催化水分解领域应用提供了理论基础。 展开更多

关键词 第一性原理理论计算 二维材料 In_(2)SSeTe 光催化水分解 析氢反应 析氧反应

在线阅读 下载PDF 职称材料

光催化全解水助催化剂的设计与构建 被引量：16

8

作者 孙尚聪 张旭雅 +3 位作者 刘显龙 潘伦 张香文 邹吉军 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第3期15-25,共11页

能源和环境危机是当今社会面临的两大关键课题,利用太阳光驱动化学反应、将太阳能转化为化学能是解决上述问题的重要措施。通过光催化分解水是直接利用太阳能生产氢燃料的有效策略。光催化水分解过程可以分为三个基元步骤:光吸收、电荷... 能源和环境危机是当今社会面临的两大关键课题,利用太阳光驱动化学反应、将太阳能转化为化学能是解决上述问题的重要措施。通过光催化分解水是直接利用太阳能生产氢燃料的有效策略。光催化水分解过程可以分为三个基元步骤:光吸收、电荷分离与迁移、以及表面氧化还原反应。助催化剂可有效提高电荷分离效率、提供反应活性位点并抑制催化剂光腐蚀的发生,进而提高水分解效率。助催化剂也可以通过活化水分子以提高表面氧化还原动力学,进而提升整体光催化反应的太阳能转换效率。本文综述了助催化剂在光催化反应中的重要作用以及目前常用的助催化剂类型,详细说明了在光催化全解水过程中双助催化剂体系的构建及作用机理,并根据限制全解水的关键因素提出了新型助催化剂的设计策略。 展开更多

关键词 光催化水分解 助催化剂 电荷分离 水分子活化

在线阅读 下载PDF 职称材料

S-型MnCo_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)异质结光催化产氢性能研究 被引量：7

9

作者 孙涛 李晨曦 +2 位作者 鲍钰鹏 樊君 刘恩周 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第6期112-121,共10页

本文通过简单的水热法和热解法分别得到MnCo_(2)S_(4)和g-C_(3)N_(4)催化剂,之后采用溶剂蒸发法将MnCo_(2)S_(4)和g-C_(3)N_(4)纳米片结合构建获得无贵金属的S-型MnCo_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)异质结。研究结果表明,优化后的复合材料具有... 本文通过简单的水热法和热解法分别得到MnCo_(2)S_(4)和g-C_(3)N_(4)催化剂,之后采用溶剂蒸发法将MnCo_(2)S_(4)和g-C_(3)N_(4)纳米片结合构建获得无贵金属的S-型MnCo_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)异质结。研究结果表明,优化后的复合材料具有良好的光催化产氢活性,其产氢速率最高可到2979μmol·g^(-1)·h^(-1),分别为g-C_(3)N_(4)(113μmol·g^(-1)·h^(-1))和MnCo_(2)S_(4)(341μmol·g^(-1)·h^(-1))的26.4和8.7倍。这主要归因于形成的S-型异质结具有比单体更低的反应阻抗,更高的光电流和高效的电子-空穴分离能力,以及低的析氢过电势。本研究为开发稳定、高效的非贵金属产氢异质结催化剂提供了实验基础。 展开更多

关键词 MnCo_(2)S_(4) g-C_(3)N_(4) S-型异质结 光催化分解水

在线阅读 下载PDF 职称材料

Ni_(2)P-NiS双助剂促进g-C_(3)N_(4)光催化产氢动力学 被引量：10

10

作者 雷卓楠 马心怡 +2 位作者 胡晓云 樊君 刘恩周 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第7期36-44,共9页

本文通过简单的一步水热法得到Ni_(2)P-NiS双助催化剂,之后采用溶剂蒸发法将Ni_(2)P-NiS与g-C_(3)N_(4)纳米片结合构建获得无贵金属的Ni_(2)P-NiS/g-C_(3)N_(4)异质结。研究结果表明,优化后的复合材料具有良好的光催化产氢活性,其产氢... 本文通过简单的一步水热法得到Ni_(2)P-NiS双助催化剂,之后采用溶剂蒸发法将Ni_(2)P-NiS与g-C_(3)N_(4)纳米片结合构建获得无贵金属的Ni_(2)P-NiS/g-C_(3)N_(4)异质结。研究结果表明,优化后的复合材料具有良好的光催化产氢活性,其产氢速率最高可到6892.7μmol·g^(−1)·h^(−1),分别为g-C_(3)N_(4)(150μmol·g^(−1)·h^(−1))、15%NiS/g-C_(3)N_(4)(914.5μmol·g^(−1)·h^(−1))和15%Ni_(2)P/g-C_(3)N_(4)(1565.9μmol·g^(−1)·h^(−1))的46.1、7.5和4.4倍。这主要归因于Ni_(2)P-NiS相比Ni_(2)P和NiS单体具有更好的载流子转移能力,其与g-C_(3)N_(4)形成的肖特基势垒能有效促进光生载流子在二者界面上的分离,同时Ni_(2)P-NiS能进一步降低析氢过电势,进而显著增强了表面析氢反应动力学。本研究为开发稳定、高效的非贵金属产氢助剂提供了实验基础。 展开更多

关键词 Ni_(2)P-NiS g-C_(3)N_(4) 助催化剂 肖特基结 光催化分解水

在线阅读 下载PDF 职称材料

水/固界面的氢键动力学 被引量：1

11

作者 江颖 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第8期17-18,共2页

水/固界面在自然界中无处不在,而氢键是水/固界面最为重要的基本相互作用。在单分子尺度上表征水/固界面的氢键结构与动力学过程对深入理解光合作用、光催化分解水、核量子效应等具有重要的意义,成为物理化学与生命科学中广为关注的科... 水/固界面在自然界中无处不在,而氢键是水/固界面最为重要的基本相互作用。在单分子尺度上表征水/固界面的氢键结构与动力学过程对深入理解光合作用、光催化分解水、核量子效应等具有重要的意义,成为物理化学与生命科学中广为关注的科学问题之一1–3。二氧化钛(TiO2)是研究金属氧化物光催化分解水制氢气的模型体系4–6。 展开更多

关键词 光催化分解水 金属氧化物 物理化学 核量子效应 分子尺度 氢键 模型体系 基本相互作用

在线阅读 下载PDF 职称材料

基于金属有机框架的催化应用研究进展 被引量：6

12

作者 赵建波 袁海丰 +4 位作者 谢冰 葛黎明 廖小伟 王馨 李晓蒙 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2020年第2期50-54,共5页

金属有机框架(MOFs)是一类由金属离子或离子簇与有机配体自组装形成的多孔晶态固体材料,是当前化学和材料领域的研究前沿。由于具有高比表面积、结构可剪裁和丰富的催化活性位点,金属有机框架材料在催化领域有着广泛的应用。着重介绍了... 金属有机框架(MOFs)是一类由金属离子或离子簇与有机配体自组装形成的多孔晶态固体材料,是当前化学和材料领域的研究前沿。由于具有高比表面积、结构可剪裁和丰富的催化活性位点,金属有机框架材料在催化领域有着广泛的应用。着重介绍了其在光催化分解水制氢、电催化CO2还原和选择性加氢反应中的最新研究进展,并对金属有机框架基催化的发展方向进行了展望。 展开更多

关键词 金属有机框架 光催化分解水制氢 电催化CO2还原 选择性加氢

在线阅读 下载PDF 职称材料

我国“十二五”光化学技术进展和“十三五”的展望

13

作者 林原 唐小文 《太阳能》 2016年第12期32-39,共8页

主要从光电转换和光催化两方面简要介绍了我国"十二五"期间在光化学技术方面的相关研究工作,并对"十三五"的研究工作进行了展望。

关键词 钙钛矿太阳电池 量子点太阳电池 光催化分解水 光催化制氢 光催化环境治理

在线阅读 下载PDF 职称材料

电沉积WO_3薄膜及其光电性能的表征 被引量：2

14

作者 郝金玲 姜春萍 +6 位作者 张艳辉 杨鑫 康洪 陈金伟 练晓娟 刘尚军 王瑞林 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2010年第5期550-553,共4页

本文采用电化学法制备了均匀、附着力强的WO3薄膜,研究了不同沉积电位和不同的沉积时间对薄膜的光电性能影响,并使用了XRD,UV-vis,M-S,光电流光谱(IPCE)等分析表征手段对薄膜进行了表征。实验结果表明,所制得的WO3薄膜为单斜晶系,退火后... 本文采用电化学法制备了均匀、附着力强的WO3薄膜,研究了不同沉积电位和不同的沉积时间对薄膜的光电性能影响,并使用了XRD,UV-vis,M-S,光电流光谱(IPCE)等分析表征手段对薄膜进行了表征。实验结果表明,所制得的WO3薄膜为单斜晶系,退火后沿(200)晶面择优生长;对比所有沉积电位,-0.45 V沉积电位(vs.SCE)所获得的WO3薄膜均匀致密,薄膜的带边在460 nm(≈2.7 eV),其光电转换性能最好;在实验范围内薄膜越厚,其光电转换性能越好。 展开更多

关键词 氧化钨薄膜 电沉积 光催化分解水 光电流光谱(IPCE)

在线阅读 下载PDF 职称材料