钴基助催化剂在光催化产氢中的应用研究进展 被引量：1

1

作者 孙海涛 张芳 +2 位作者 王一凡 黄芳 孙传智 《化学研究与应用》 CAS 北大核心 2024年第1期1-9,共9页

通过光催化分解水产生的氢气可以用于驱动燃料电池或其他能源转换设备,这有助于减少对化石燃料的依赖,减少温室气体排放。但是实验发现,很多光催化剂存在可见光利用率低和光生电子-空穴易复合的问题。为了抑制光生电子-空穴的复合,提高... 通过光催化分解水产生的氢气可以用于驱动燃料电池或其他能源转换设备,这有助于减少对化石燃料的依赖,减少温室气体排放。但是实验发现,很多光催化剂存在可见光利用率低和光生电子-空穴易复合的问题。为了抑制光生电子-空穴的复合,提高光催化剂产氢效率,研究者们尝试了多种催化剂改性方式,加入助催化剂是其中最有效的方式之一。传统的贵金属助催化剂虽然有良好的效果,但是价格高,不利于大量生产应用。钴(Co)是一种廉价易得的过渡金属,作为助催化剂其效果有时可与铂(Pt)等贵金属相当。本文总结了不同Co基助催化剂,如Co的硫化物、氧化物、氢氧化物以及磷化物等助催化剂在光解水产氢方面的研究进展,希望对该领域的研究提供一些有价值的参考。 展开更多

关键词 钴基助催化剂 光催化产氢 反应机理

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TiO_(2)@H^(+)/g⁃C_(3)N_(4)复合材料的光催化产氢性能及机理分析

2

作者 徐宏妍 陈书航 +2 位作者 郝亚超 赵阳灿 王斯琰 《中北大学学报（自然科学版）》 CAS 2024年第2期239-246,共8页

本文研究了TiO_(2)含量对TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)异质结光催化剂产氢性能的影响。首先将石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))用硫酸处理,得到酸洗氮化碳(H^(+)/g-C_(3)N_(4)),然后通过煅烧法在H^(+)/g-C_(3)N_(4)表面负载TiO_(2)得到TiO_(2)... 本文研究了TiO_(2)含量对TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)异质结光催化剂产氢性能的影响。首先将石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))用硫酸处理,得到酸洗氮化碳(H^(+)/g-C_(3)N_(4)),然后通过煅烧法在H^(+)/g-C_(3)N_(4)表面负载TiO_(2)得到TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料,利用透射电镜、X射线衍射仪、紫外-可见漫反射仪和比表面仪对TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料进行了表征,研究了其在可见光下的光催化产氢性能,探讨了TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料光催化产氢机理。实验结果表明:1)煅烧法可以成功制备TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料,且TiO_(2)的负载显著地提升了H^(+)/g-C_(3)N_(4)的光催化产氢性能,这主要归功于TiO_(2)/g-C_(3)N_(4)异质结的形成降低了光生电子空穴的复合速率,加快了电子的转移速率;2)实验结果还表明TiO_(2)的负载量对TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料的光催化产氢性能有很大影响,当TiO_(2)含量为25%时,所制备的25-TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料的光催化产氢性能最好,其光催化产氢速率为3.47 mmol·g^(−1)·h^(−1),是H^(+)/g-C_(3)N_(4)产氢速率的4.05倍,这主要归功于25-TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)大的比表面积和高的光吸收度;3)所制备的25-TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料还表现出良好的稳定性。 展开更多

关键词 g-C_(3)N_(4) TiO_(2) 光催化产氢 异质结 煅烧

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绣球花状ZnIn_(2)S_(4)/CoWO_(4)S型异质结的构建及可见光催化产氢性能 被引量：1

3

作者 赵玉彤 王仕凯 +5 位作者 赵福萍 陈志合 赵丽杰 张大凤 葛博 蒲锡鹏 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期81-91,共11页

通过合理设计异质结结构来加速光催化产氢反应在高效光催化材料的开发中发挥着不可或缺的作用.ZnIn_(2)S_(4)(ZIS)由于其优异的光电性能和较负的导带位置,在光催化产氢领域受到了广泛关注,但其仍存在严重的光生载流子复合和团聚问题.为... 通过合理设计异质结结构来加速光催化产氢反应在高效光催化材料的开发中发挥着不可或缺的作用.ZnIn_(2)S_(4)(ZIS)由于其优异的光电性能和较负的导带位置,在光催化产氢领域受到了广泛关注,但其仍存在严重的光生载流子复合和团聚问题.为此,首先通过理论计算预测了ZnIn_(2)S_(4)/CoWO_(4)(ZIS/CWO)S型异质结的能带结构及电子转移路径,并通过电子局域函数和电荷密度差分确定了异质结界面处的电子交换.随后,采用超声-搅拌-煅烧法将CWO纳米颗粒分散并负载到ZIS花球表面,获得了绣球花状ZIS/CWOS型异质结光催化剂.由于ZIS与CWO之间紧密的界面以及形成的内部电场,致使ZIS/CWOS型异质结的光生电子-空穴对得到了有效分离,进而提高了光催化产氢效率.同时,实验结果确定了S型异质结的形成和载流子的传输路径,揭示了光催化反应机理. 展开更多

关键词 光催化产氢 S型异质结 ZnIn_(2)S_(4) CoWO_(4) 理论计算

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CdTiO_3纳米棒的可控制备及光催化产氢性能 被引量：5

4

作者 曲阳 周卫 +3 位作者 任志宇 潘凯 姜乐 付宏刚 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第5期995-999,共5页

以钛-乙二醇配合物纳米棒为模板,结合湿浸渍焙烧法制备了不同长度的钛酸镉（ CdTiO3）纳米棒.采用扫描电子显微镜（ SEM）、透射电子显微镜（ TEM）、广角X射线粉末衍射仪（ XRD）、傅里叶变换红外光谱仪（ FTIR）、热重分析仪（ TG）... 以钛-乙二醇配合物纳米棒为模板,结合湿浸渍焙烧法制备了不同长度的钛酸镉（ CdTiO3）纳米棒.采用扫描电子显微镜（ SEM）、透射电子显微镜（ TEM）、广角X射线粉末衍射仪（ XRD）、傅里叶变换红外光谱仪（ FTIR）、热重分析仪（ TG）及紫外-可见光谱仪（ UV-Vis）等对前驱体及CdTiO3纳米棒进行了表征.结果表明,得到的CdTiO3纳米棒长度分别约为50,20和10μm,且无杂相,晶化度高,尺寸均一.负载1%（质量分数）铂作为助催化剂后,制备的不同长度CdTiO3纳米棒具有比CdTiO3纳米粒子更高的光催化产氢活性.其中,最长的CdTiO3纳米棒具有最高的产氢活性（~52.9μmol/h）. 展开更多

关键词 钛酸镉 纳米棒 光催化 光催化产氢

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壳聚糖钴配合物的合成及光催化产氢性能 被引量：4

5

作者 曹锰 柳阳 +2 位作者 张尚玺 王振希 徐胜 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第4期735-741,共7页

通过一锅法合成了壳聚糖钴配合物(Cs-Co)催化剂.电感耦合等离子体质谱与X光电子能谱测试结果表明,Cs-Co中Co元素的含量为1.1 mmol/g,Co为正二价.在优化条件下,18 mg Cs-Co催化剂的总催化产氢量达到12.7 mL(80 min),催化产氢速率为30258... 通过一锅法合成了壳聚糖钴配合物(Cs-Co)催化剂.电感耦合等离子体质谱与X光电子能谱测试结果表明,Cs-Co中Co元素的含量为1.1 mmol/g,Co为正二价.在优化条件下,18 mg Cs-Co催化剂的总催化产氢量达到12.7 mL(80 min),催化产氢速率为30258μmol·g^-1·h^-1.通过研究Cs-Co的光催化并结合电化学方法,提出了可能的光催化机理. 展开更多

关键词 壳聚糖 钴肟配合物 一锅法 光催化产氢

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无定型MoS_x/CdS的制备及其光催化产氢活性 被引量：1

6

作者 李佳 吕毅东 彭洋 《天津工业大学学报》 CAS 北大核心 2018年第4期53-58,共6页

为了提高窄带半导体CdS的光催化产氢活性,通过光沉积方法成功在CdS表面负载了无定型MoS_x助催化剂.用X射线衍射、透射电镜、紫外可见漫反射、X射线光电子能谱和光电流测试,对制备的催化剂进行了表征.结果表明:在可见光照射下,无定型MoS_... 为了提高窄带半导体CdS的光催化产氢活性,通过光沉积方法成功在CdS表面负载了无定型MoS_x助催化剂.用X射线衍射、透射电镜、紫外可见漫反射、X射线光电子能谱和光电流测试,对制备的催化剂进行了表征.结果表明:在可见光照射下,无定型MoS_x/CdS表现出了比纯CdS更高的光催化产氢活性,其产氢活性是纯CdS的2.8倍,达到2.02 mmol/(g·h).研究表明,CdS光生电子和空穴的有效分离以及无定型MoS_x暴露了更丰富的不饱和S原子作为活性位点是产氢活性提高的主要原因. 展开更多

关键词 光沉积 光催化产氢 CDS 无定型MoSx

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Au/TiO_2/MoS_2等离子体复合光催化剂的制备及其增强光催化产氢活性 被引量：14

7

作者 杜新华 李阳 +1 位作者 殷辉 向全军 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2018年第4期414-423,共10页

采用尿素沉积法制备了Au/Ti O_2/Mo S_2等离子体复合光催化剂。通过光催化产氢实验,在10%(φ,体积分数)甘油水溶液为牺牲剂条件下,研究了不同Mo S_2含量、Au固载2%(w,质量分数)时,Au/Ti O_2/Mo S_2(ATM)复合样品的光催化产氢活性。结果... 采用尿素沉积法制备了Au/Ti O_2/Mo S_2等离子体复合光催化剂。通过光催化产氢实验,在10%(φ,体积分数)甘油水溶液为牺牲剂条件下,研究了不同Mo S_2含量、Au固载2%(w,质量分数)时,Au/Ti O_2/Mo S_2(ATM)复合样品的光催化产氢活性。结果表明,当Mo S_2含量为0.1%(w)时,复合样品ATM0.1显示出最高的光催化产氢活性,其产氢速率达到708.85μmol·h^(-1),是Ti O_2/Mo S_2(TM)两相复合样品中光催化活性最高样品TM6.0产氢速率的11倍。三相复合样品显示增强光催化产氢活性主要是由于吸附在Ti O_2/Mo S_2层状复合材料上的Au纳米颗粒具有表面等离子共振效应,能强烈吸收波长范围550–560 nm的可见光,诱导产生光生电子,金纳米颗粒上的电子受到激发后转移到Ti O_2导带上,Ti O_2导带上的电子传递给片状Mo S_2,最终在Mo S_2上催化氢气产生。 展开更多

关键词 TiO2纳米片 层状结构 Au纳米颗粒 等离子体 光催化产氢

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非贵金属助剂Ni_(2)P修饰类石墨碳氮化物光催化剂增强可见光光催化产氢性能 被引量：2

8

作者 张鹏 王继全 +3 位作者 李源 姜丽莎 王壮壮 张高科 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第8期83-90,共8页

随着化石燃料的日益枯竭,能源危机已经成为一个严重的全球性问题。开发氢气等环境友好型的可再生能源来替代化石燃料已迫在眉睫。光催化水解制氢被认为是解决这一问题最有效的技术之一,贵金属(如Pt)可以作为助催化剂提高光催化体系的制... 随着化石燃料的日益枯竭,能源危机已经成为一个严重的全球性问题。开发氢气等环境友好型的可再生能源来替代化石燃料已迫在眉睫。光催化水解制氢被认为是解决这一问题最有效的技术之一,贵金属(如Pt)可以作为助催化剂提高光催化体系的制氢性能,但高昂的成本限制了该技术的进一步应用。因此,开发新型、高性能、低成本的非贵金属助催化剂以替代贵金属助催化剂,对于将光催化产氢技术付诸实践具有重要意义。在此,我们以共轭聚合物(SCN)n为前驱体成功地合成了Ni_(2)P/类石墨碳氮化物光催化剂(Ni_(2)P/CN),在可见光照射下具有优异的光催化产氢性能。使用各种表征技术、光学和光电化学测试研究了这些材料的结构组成、形貌特征以及光学性质。X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和X射线光电子能谱(XPS)结果表明了合成的Ni_(2)P/CN纳米复合材料具有良好的晶体结构。扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)结果显示,Ni_(2)P/CN样品具有典型的二维层状结构,Ni_(2)P纳米颗粒均匀地负载在CN表面。紫外-可见漫反射光谱(DRS)结果表明,负载Ni_(2)P纳米颗粒有效地增强了CN对可见光的吸收能力。光致发光光谱(PL)和光电流测试结果表明,Ni_(2)P的负载有利于促进光生载流子的迁移和分离效率。光催化产氢实验是在可见光照射下进行的,以三乙醇胺为牺牲剂。结果表明,Ni_(2)P/CN复合光催化剂具有良好的光催化还原性能。性能最优的Ni_(2)P/CN复合材料产氢效率达到了623.77μmol·h^(−1)·g^(−1),优于以贵金属Pt作助催化剂的CN样品的产氢效率(524.63μmol·h^(−1)·g^(−1))。此外,通过一系列表征、光学以及光电化学测试的分析表明,Ni_(2)P纳米粒子均匀地附着在CN的表面上,并且它们之间存在很强的界面效应,从而形成了抑制光生载流子重组并促进电子迁移的电子传输通道,促进电子从CN迁移至Ni_(2)P。此外,根据实验和表征,提出了一种可能的光催化机理。这项工作对于非贵金属取代贵金属作为光催化产氢助剂的发展具有重要意义。 展开更多

关键词 助催化剂 NI2P 光催化产氢 界面效应 可见光

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构建NiS_(2)/MoSe_(2)S型异质结高效光催化产氢 被引量：13

9

作者 刘阳 郝旭强 +1 位作者 胡海强 靳治良 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第6期107-118,共12页

S型异质结的提出是光催化领域发展的一个重要新理论。本研究通过典型的溶剂热法制备了NiS_(2)和MoSe_(2),并通过原位生长的方法将二者复合,构建了S型异质结。所得的复合材料在光催化析氢中显示了优异的性能,产氢速率达7mmol·h^(-1)... S型异质结的提出是光催化领域发展的一个重要新理论。本研究通过典型的溶剂热法制备了NiS_(2)和MoSe_(2),并通过原位生长的方法将二者复合,构建了S型异质结。所得的复合材料在光催化析氢中显示了优异的性能,产氢速率达7mmol·h^(-1)·g^(-1),是纯NiS_(2)和MoSe_(2)的2.05倍和2.44倍。进一步研究证实,NiS_(2)和MoSe_(2)耦合可以增强对光吸收强度。与纯NiS_(2)和MoSe_(2)相比,NiS_(2)/MoSe_(2)更高的光电流密度和更低的阴极电流及更低的电化学阻抗均证明了NiS_(2)/MoSe_(2)复合物可以有效促进光生电子的转移。同时,更低的荧光强度表明了NiS_(2)/MoSe_(2)复合物对电子-空穴再次复合的有效抑制,这为光催化析氢反应提供了有利的条件。另一方面,通过扫描电子显微镜和透射电子显微镜发现,MoSe_(2)作为一种无定型样品包围NiS_(2)纳米微球,这大大增加了两者之间的接触面积,从而增加了反应的活性位点。其次,在该光反应体系中,曙红(EY)作为一种光敏剂,有效地增强了催化剂对光的吸收。同时,在敏化过程中,曙红提供了电子给催化剂,这有效提高了光催化反应效率。S型异质结的建立有助于提高反应体系的氧化还原能力,是光催化还原水产氢反应析氢效果提高的主要原因。通过模特肖特基和光子能量曲线确定NiS_(2)和MoSe_(2)的导带、价带位置,进一步证明了S型异质结的建立。这项工作为研究S型异质结有效提高光催化制氢效率提供了新的参考。 展开更多

关键词 NiS_(2) MoSe_(2) S型异质结 光催化产氢

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1D Mn_(0.2)Cd_(0.8)S纳米棒/2D Ti_3C_(2)纳米片肖特基异质结的构建及光催化产氢性能研究 被引量：23

10

作者 姜志民 陈晴 +3 位作者 郑巧清 沈荣晨 张鹏 李鑫 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第6期180-190,共11页

开发低成本的半导体光催化剂以实现可见光下高效、持久的光催化分解水产氢化是一个非常具有挑战性的课题。近年来,1D Mn_xCd_(1-x)S纳米结构由于载流子扩散路径短,长径比高,具有优异的光吸收、电荷分离和H_(2)析出活性,而广泛地应用在... 开发低成本的半导体光催化剂以实现可见光下高效、持久的光催化分解水产氢化是一个非常具有挑战性的课题。近年来,1D Mn_xCd_(1-x)S纳米结构由于载流子扩散路径短,长径比高,具有优异的光吸收、电荷分离和H_(2)析出活性,而广泛地应用在光催化H_(2)析出应用中。然而,单一的Mn_xCd_(1-x)S光催化剂仍然存在着一些缺点,如光生电子-空穴对的快速复合和量子效率低等。为了进一步促进光生电荷载流子的分离和H_(2)释放动力学,采用原位溶剂热法合成了Mn_(0.2)Cd_(0.8)S纳米棒(MCSNRs)和Ti_3C_(2)MXene纳米片(NSs)之间的1D/2D肖特基异质结。采用各种表征方法深入地研究了金属Ti_3C_(2)MXene NSs在Mn_(0.2)Cd_(0.8)S纳米棒上促进光催化H_(2)进化的关键作用和潜在机制。通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、元素分布图和X射线光电子能谱(XPS)等测试手段,证实成功地构建了低成本的肖特基杂质结,并将其应用于光催化产氢反应中。此外,在Na_(2)SO_3和Na_(2)S混合牺牲剂溶液中,进行了光催化析氢反应。优化后的1D/2D肖特基异质结的最高析氢速率为15.73 mmol·g^(-1)·h^(-1),比纯MCS NRs(2.34 mmol·g^(-1)·h^(-1))高6.72倍。在420nm处获得了19.6%的表观量子效率(AQE)。稳定性测试结果表明,二元光催化剂具有良好的光催化稳性性及广阔的应用前景。更有趣的是,紫外-可见漫反射光谱、光致发光(PL)光谱、瞬态光电流响应和极化曲线谱都清楚地证实了MCS NRs和Ti_3C_(2)MXene纳米片之间的有效电荷分离。线性扫描伏安法(LSV)也表明,MXene助催化剂的加入可以显著降低纯MCS NRs的过电位,证实2D Ti_3C_(2)NSs可以作为电子导电桥梁,改善H_(2)析出动力学。总之,金属Ti_3C_(2)MXene NSs和MCS NRs之间的2D/1D杂化肖特基异质结不仅可以大大改善光生电子和空穴的分离,而且可以减少H_(2)析出过电位,从而显著提高光催化产氢活性。希望本文的研究能为低成本肖特基异质结的构建提供新的思路,为光催化H_(2)生产的实际应用提供参考。 展开更多

关键词 光催化产氢 1D Mn_(0.2)Cd_(0.8)S纳米棒 Ti_3C_(2)Mxene纳米片 2D/1D肖特结 太阳燃料

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羧基功能化石墨烯增强TiO_(2)光催化产氢性能 被引量：11

11

作者 王苹 李海涛 +1 位作者 曹艳洁 余火根 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第6期119-127,共9页

利用半导体光催化剂(Cd S、g-C_(3)N_(4)、TiO_(2)等)产氢是将太阳能转换为氢能以满足未来能源需求的前瞻性策略之一。在众多光催化剂中,TiO_(2)因其合适的还原电位和出色的化学稳定性而备受关注。然而,TiO_(2)受光激发产生的电子和空... 利用半导体光催化剂(Cd S、g-C_(3)N_(4)、TiO_(2)等)产氢是将太阳能转换为氢能以满足未来能源需求的前瞻性策略之一。在众多光催化剂中,TiO_(2)因其合适的还原电位和出色的化学稳定性而备受关注。然而,TiO_(2)受光激发产生的电子和空穴容易发生猝灭而表现出有限的光催化性能。由于具备优异的导电性和稳定性,石墨烯可以作为一种有效的电子助剂加速光生电子的传输,进而提高TiO_(2)的产氢性能。但是,在光催化反应中,除了光生电子的快速转移外,石墨烯表面的界面产氢反应也非常重要。因此,有必要进一步优化石墨烯的微观结构(功能化石墨烯),以提高石墨烯基TiO_(2)光催化剂的产氢性能。通常,石墨烯的功能化是一个可以在石墨烯表面上引入产氢活性位点的有效策略。与非共价功能化(例如在石墨烯表面上加载Pt,MoSx和CoSx)相比,石墨烯的共价功能化可以通过化学反应将产氢活性位点与石墨烯表面的官能团相结合,并形成强相互作用,有利于界面的产氢反应。本文将开环和酯化反应制备的羧基功能化石墨烯(rGO-COOH)成功地通过超声辅助自组装法修饰TiO_(2)得到高活性的TiO_(2)/rGO-COOH光催化剂。傅立叶变换红外(FTIR)光谱显著增强的―COOH官能团特征峰、X射线光电子能谱(XPS)中的峰面积变化和热重(TG)曲线的质量变化证实了GO向rGOCOOH的成功转变。X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、XPS和紫外可见漫反射光谱(UV-Vis)等一系列表征可证明TiO_(2)/rGO-COOH光催化剂的成功合成。光催化产氢测试结果表明TiO_(2)/rGO-COOH样品表现出较高的产氢活性(254.2μmol·h^(-1)·g^(-1)·),分别是TiO_(2)/GO和TiO_(2)的2.06和4.48倍。光催化活性提高可归因于羧基功能化石墨烯中具有优异亲核性的羧基可以富集氢离子,并作为有效的产氢活性位点,显著地提高TiO_(2)的界面产氢反应速率。这项研究为我们在光催化产氢领域中开发高活性石墨烯负载的光催化剂提供了新的思路。 展开更多

关键词 羧基功能化石墨烯 羧基基团 TiO_(2) 光催化产氢

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C-TiO_(2)/CdS复合纤维膜的制备及光催化产氢性能研究 被引量：4

12

作者 涂盛辉 陈帆 +2 位作者 孙英豪 徐翀 陈建新 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2022年第1期94-98,共5页

采用溶胶-凝胶法和水热法合成C-TiO_(2)/CdS复合催化剂,并使用静电纺丝法以聚乙烯醇(PVA)为模板剂制备纳米纤维膜载体,通过浸渍法负载催化剂制成壳-核状的C-TiO_(2)/CdS复合纤维膜。通过X射线衍射、X射线光电子能谱技术、漫反射光谱和... 采用溶胶-凝胶法和水热法合成C-TiO_(2)/CdS复合催化剂,并使用静电纺丝法以聚乙烯醇(PVA)为模板剂制备纳米纤维膜载体,通过浸渍法负载催化剂制成壳-核状的C-TiO_(2)/CdS复合纤维膜。通过X射线衍射、X射线光电子能谱技术、漫反射光谱和扫描电镜对催化剂结构组成和形貌进行分析。以乙醇为牺牲试剂,测试了C-TiO_(2)/CdS复合纤维膜在可见光下的产氢性能。光催化实验结果表明:相比纯TiO_(2),复合纤维膜产氢效率更高且方便回收再使用,1.5g葡萄糖作C源、0.15g CdCl_(2)改性的C-TiO_(2)/CdS、乙醇浓度为30%时复合纤维膜产氢效率最高,可见光下反应6h后达4730μmol,是纯TiO_(2)产氢量312μmol的14倍。 展开更多

关键词 二氧化钛 硫化镉 静电纺丝 光催化产氢 可见光

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Pd增强缺陷态TiO_(2)纳米管阵列的光催化产氢性能

13

作者 姜珊 申倩倩 +2 位作者 李琦 贾虎生 薛晋波 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第10期92-100,共9页

通过光还原沉积法,利用氧空位诱导作用,在Ni掺杂的缺陷态TiO_(2)纳米管阵列(TNT-Ni)上得到金属Pd含量不同的Pd-TNT-Ni催化剂.采用场发射扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)、表面光电压(SPV)、光... 通过光还原沉积法,利用氧空位诱导作用,在Ni掺杂的缺陷态TiO_(2)纳米管阵列(TNT-Ni)上得到金属Pd含量不同的Pd-TNT-Ni催化剂.采用场发射扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)、表面光电压(SPV)、光致发光光谱(PL)和电化学测试等表征手段,探究了Pd与Ni掺杂的缺陷态TiO_(2)纳米管阵列之间的强相互作用对其光吸收特性和载流子分离及传输效率的影响,阐明了强相互作用对材料光催化活性的调控机理,提出了Pd增强Pd-TNT-Ni光催化性能的作用机理.结果表明,通过光还原法制备的Pd纳米颗粒尺寸为10~20 nm的Pd_(120)-TNT-Ni样品的光响应值为4.22 mA/cm^(2),是未负载Pd样品光响应值(1.14 mA/cm^(2))的3.7倍,其具有最佳的平均产氢速率(5.16 mmol·g^(‒1)·h^(‒1)),是TNT样品平均产氢速率(0.45 mmol·g^(‒1)·h^(‒1))的12倍,表明Pd与缺陷态TiO_(2)纳米管阵列之间的强相互作用驱动了载流子的分离及传输,且Pd作为电子捕获势阱及反应活性位点,显著提高了材料的光催化性能. 展开更多

关键词 氧空位 钯负载 金属载体间强相互作用 缺陷态二氧化钛纳米管阵列 光催化产氢

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三维网状Dy3+∶YVO4/TiO2复合纤维的制备及光催化产氢性能 被引量：2

14

作者 孙大伟 李跃军 +2 位作者 曹铁平 赵艳辉 杨殿凯 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第11期2348-2353,共6页

以电纺TiO2纳米纤维为基质,柠檬酸为软模板,采用一步水热法制备了具有三维立体网状结构的稀土Dy^3+掺杂YVO4/TiO2复合纤维.通过X射线衍射、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱、N2吸附-脱附、紫外-可见漫反射光谱及荧光光谱等手段对材料... 以电纺TiO2纳米纤维为基质,柠檬酸为软模板,采用一步水热法制备了具有三维立体网状结构的稀土Dy^3+掺杂YVO4/TiO2复合纤维.通过X射线衍射、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱、N2吸附-脱附、紫外-可见漫反射光谱及荧光光谱等手段对材料的组成、表面形貌和性能进行表征,以光分解水产氢实验考察其光催化活性.结果表明,Dy^3+∶YVO4纳米枝与TiO2纳米纤维相互交联构筑的纳米纤维网具有大比表面积,可提供更多活性位点,改善了多相光催化反应的传递过程;稀土Dy^3+掺杂的YVO4与TiO2复合形成异质结相互促进,在拓宽光谱响应范围、提高太阳光利用率的同时使光生电子-空穴对得到较好分离,从而提高了样品的光催化活性.模拟太阳光照射下,Dy^3+∶YVO4/TiO2复合纤维光催化产氢速率达到8. 63 mmol·h^-1·g^-1,是纯TiO2纳米纤维的10倍. 展开更多

关键词 Dy3+掺杂YVO4/TiO2 复合纤维 一步水热法 光催化产氢

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Au/g-C_(3)N_(4)纳米复合材料可见光催化产氢 被引量：4

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作者 宁靖 李广芳 +1 位作者 陈嵘 赵慧平 《武汉工程大学学报》 CAS 2022年第5期509-515,共7页

采用种子介导法制备得到具有表面等离激元特性的Au纳米球(AuNPs),再通过简单旋蒸方法将其负载于氮化碳(g-C_(3)N_(4))纳米片层材料,制得一系列不同AuNPs负载量的Au/g-C_(3)N_(4)复合材料。得到的复合材料能够有效利用AuNPs的表面等离激... 采用种子介导法制备得到具有表面等离激元特性的Au纳米球(AuNPs),再通过简单旋蒸方法将其负载于氮化碳(g-C_(3)N_(4))纳米片层材料,制得一系列不同AuNPs负载量的Au/g-C_(3)N_(4)复合材料。得到的复合材料能够有效利用AuNPs的表面等离激元特性,并拓宽g-C_(3)N_(4)在可见光区的光响应能力。将制得的复合材料用于可见光下光催化产氢,测试结果表明,相较于单纯g-C_(3)N_(4)纳米材料,Au/g-C_(3)N_(4)复合材料的光催化产氢活性得到了明显提升,其中,AuNPs负载质量分数为2.5%的Au/g-C_(3)N_(4)样品在催化剂用量为10 mg、且以体积分数20%的三乙醇胺为牺牲剂时光催化产氢活性最优。光电性能测试结果表明AuNPs的引入能够有效促进光生载流子的产生和迁移、抑制电子-空穴对的复合,进而有效提升复合材料的光催化性能。 展开更多

关键词 等离激元纳米金 石墨相氮化碳 光催化产氢 纳米复合材料

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三元Ho3+-TiO2/Bi等离子体复合纤维制备及其可见光催化产氢性能 被引量：1

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作者 李跃军 曹铁平 +2 位作者 孙大伟 赵艳辉 柏本昂 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第5期570-578,共9页

以电纺Ho 3+-TiO 2纳米纤维为基质,葡萄糖酸钠为还原剂,采用水热法制备Ho 3+-TiO 2/Bi等离子体复合纤维光催化剂。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis D... 以电纺Ho 3+-TiO 2纳米纤维为基质,葡萄糖酸钠为还原剂,采用水热法制备Ho 3+-TiO 2/Bi等离子体复合纤维光催化剂。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和瞬时光电流(IP)等分析测试手段对样品的物相、形貌和光电性能等进行表征。以三乙醇胺为电子给体,研究了Ho 3+-TiO 2/Bi光催化分解水产氢的反应过程。结果表明:在水热过程中,Bi 3+被葡萄糖酸钠还原成单质Bi纳米颗粒,复合在Ho 3+-TiO 2纳米纤维表面形成肖特基结。金属Bi通过局域表面等离子体共振效应结合稀土元素丰富的能级结构和4 f电子跃迁特性,对TiO 2进行双重修饰改性,有效提高了TiO 2的光催化活性和稳定性,可见光下产氢速率最大为43.6μmol/(g·h)。 展开更多

关键词 金属Bi 等离子体 复合纤维 光催化产氢

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多组分纳米纤维体系中载流子动力学的有效级联调制及其高效光催化产氢性能研究 被引量：1

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作者 吕娜 荆雪东 +3 位作者 许瑶 鲁巍 刘奎朝 张振翼 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第4期85-95,共11页

利用半导体作为催化剂,将水光催化还原为H_(2),为缓解全球能源危机以及环境污染问题提供了一种经济环保的途径。优化调控载流子动力学行为对提高半导体光催化分解水还原为绿色燃料-H_(2)的活性具有十分重要的意义。目前,基于半导体异质... 利用半导体作为催化剂,将水光催化还原为H_(2),为缓解全球能源危机以及环境污染问题提供了一种经济环保的途径。优化调控载流子动力学行为对提高半导体光催化分解水还原为绿色燃料-H_(2)的活性具有十分重要的意义。目前,基于半导体异质结效应或局域表面等离激元共振的敏化过程来设计和调控半导体基异质结构体系已成为调控载流子动力学行为的一种经典策略。然而,通过精细设计异质结构,合理耦合上述敏化过程,实现载流子动力学的级联调制,从而获得高效的光催化产H_(2)活性仍然任重道远。在本文中,我们通过原位氧化(g-C_(3)N_(4)的剥离和Ag_(2)S)和还原(Ag)反应,将等离激元Ag纳米颗粒(NPs)和两种不同的半导体Ag_(2)SNPs和g-C_(3)N_(4)纳米片(NSs)组装在电纺TiO_(2)纳米纤维(NFs)中,形成了一种新型四元异质组分纳米纤维(HNFs)体系。结合时间分辨光致发光光谱,3D时域有限差分模拟以及对照实验,我们证明了等离激元AgNPs和g-C_(3)N_(4)NSs由于吸收光谱重叠可以诱导从AgNPs到与其相邻的g-C_(3)N_(4)NSs上的等离激元共振能量转移,从而促进上述四元HNFs体系中g-C_(3)N_(4)上光生载流子的产生。同时,由Ag NPs产生的等离激元热电子能够进一步转移到与其相接触的TiO_(2)、g-C_(3)N_(4)、以及Ag_(2)S组分上,促进体系中光生载流子的产生和分离。而且,g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)异质界面处的能带结构属于“II型”异质结,而TiO_(2)/Ag_(2)S异质界面处的能带结构属于“I型”异质结。这样可以在gC_(3)N_(4)/TiO_(2)/Ag_(2)S异质界面构建连续的“能带阶梯”,使光生电子从g-C_(3)N_(4)跨越TiO_(2)转移到Ag_(2)S上,从而促进光生电荷-载流子的分离和迁移。因此,将等离激元共振能量转移,热电子转移过程和连续的“能带阶梯”诱导的载流子分离过程合理地整合在所制备的四元Ag/Ag_(2)S/g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)HNFs中,从而实现了光生载流子产生、分离和迁移的有效级联调制。因此,在模拟太阳光的照射下,最优的Ag/Ag_(2)S/g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)HNFs光催化产H_(2)速率与等比例随机机械混合的TiO_(2)NFs、gC_(3)N_(4)NSs、AgNPs和Ag_(2)SNPs光催化产H_(2)速率相比高~9倍。这种新颖的载流子动力学级联调制为开发高光活性半导体基异质结构体系,实现太阳能-燃料转换提供了一条崭新的途径。 展开更多

关键词 级联调制 载流子动力学 Ag/Ag_(2)S/g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)异质结复合纳米纤维 宽光谱响应 光催化产氢

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共价键连构建PANI-CTF-1复合材料实现高效电荷转移和光催化产氢

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作者 赖诗琴 王登科 +2 位作者 邓岚清 王旭阳 邹建平 《南昌航空大学学报（自然科学版）》 CAS 2023年第3期59-66,共8页

开发高效稳定的产氢光催化剂具有重要意义,但存在巨大挑战。在此,本研究提出了一种基于有机分子间共价键连的催化剂修饰策略,并用于设计合成聚苯胺嫁接的CTF-1复合光催化剂(PANI-CTF-1)。光谱表征表明,PANI和CTF-1之间通过—N—C=N—共... 开发高效稳定的产氢光催化剂具有重要意义,但存在巨大挑战。在此,本研究提出了一种基于有机分子间共价键连的催化剂修饰策略,并用于设计合成聚苯胺嫁接的CTF-1复合光催化剂(PANI-CTF-1)。光谱表征表明,PANI和CTF-1之间通过—N—C=N—共价键相连,该共价键不仅桥连两组分,而且能作为它们之间的电荷传输通道,提高光生电荷的传输速率和注入效率。光催化结果显示,与范德华力连接的PANI/CTF-1传统异质结相比,PANI-CTF-1表现出更优异的光催化产氢活性和更高的稳定性。 展开更多

关键词 共价键连 共价有机框架 电荷转移 聚苯胺 光催化产氢

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NiS/TiO_(2)/Ti_(3)C_(2)三元异质结结构的构筑及光催化产氢性能

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作者 姚庆 顼建乐 +3 位作者 金闯 王亮 赵文森 李朋伟 《微纳电子技术》 CAS 北大核心 2023年第4期526-533,共8页

二维过渡金属碳化物MXene(Ti_(3)C_(2))因其优良二维层状结构及导电性被认为是一种理想的光催化材料。采用两步水热法结合原位自氧化方法合成了NiS/TiO_(2)/Ti_(3)C_(2)(TCTNS)三元复合光催化剂。运用多种分析手段(场发射扫描电子显微镜... 二维过渡金属碳化物MXene(Ti_(3)C_(2))因其优良二维层状结构及导电性被认为是一种理想的光催化材料。采用两步水热法结合原位自氧化方法合成了NiS/TiO_(2)/Ti_(3)C_(2)(TCTNS)三元复合光催化剂。运用多种分析手段(场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线衍射仪(XRD)、紫外-可见光(UV-Vis)吸收光谱仪及光电流测试)对其结构进行了表征,研究了其光催化分解水产氢的活性,探讨了材料的组成、结构与性能之间的相互影响。结果表明,与单一NiS和二元TiO_(2)/Ti_(3)C_(2)催化剂相比,复合光催化剂具有更高的光电性能。其可见光驱动的光催化H_(2)产氢速率可达3269μmol/(g·h),是二元TiO_(2)/Ti_(3)C_(2)产氢速率的约19倍。实验结果表明,由于NiS和TiO_(2)纳米颗粒覆盖重建的多异质结界面,以及TCTNS复合光催化剂中存在更多的电子转移通道,复合光催化剂可显著抑制光生载流子的复合,实现高效的光-电能源转换,因此在光催化产氢领域有广阔的应用前景。 展开更多

关键词 Ti_(3)C_(2) MXene 原位自氧化 光催化产氢 异质结结构

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Ni掺杂构建电子桥及激活MoS_(2)惰性基面增强光催化分解水产氢

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作者 胡琴 陈柳云 +3 位作者 谢新玲 秦祖赠 纪红兵 苏通明 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第11期44-44,共1页

光催化产氢是解决环境污染和能源危机的有效途径之一。本研究构筑了Ni_(x)-MoS_(2)/ZnIn_(2)S_(4)异质结,以增强光生电子和空穴的分离并增加了产氢活性位点的数量。催化剂表征和理论计算表明,Ni_(x)-MoS_(2)与ZnIn_(2)S_(4)界面处的Ni... 光催化产氢是解决环境污染和能源危机的有效途径之一。本研究构筑了Ni_(x)-MoS_(2)/ZnIn_(2)S_(4)异质结,以增强光生电子和空穴的分离并增加了产氢活性位点的数量。催化剂表征和理论计算表明,Ni_(x)-MoS_(2)与ZnIn_(2)S_(4)界面处的Ni可作为电荷转移的桥梁,Ni—S键是H_(2)O解离的活性位点,并且Ni_(x)-MoS_(2)表面上靠近硫空位处的硫位点促进了产氢反应。由于硫空位和Ni掺杂助催化剂MoS_(2)的协同作用,Ni_(0.08)-MoS_(2)/ZnIn_(2)S_(4)表现出最高的产氢速率,为7.13 mmol·h^(-1)·g^(-1),是ZnIn_(2)S_(4)的12.08倍。本研究通过表面空位和掺杂的协同效应以及异质结的优化,为提高光催化效率提供了一条新策略。 展开更多

关键词 Ni掺杂 电荷转移 助催化剂 能源危机 活性位点 催化剂表征 光催化产氢 异质结

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